[논문]Aerosol Deposition 법을 이용한 CIGS 태양전지의 광흡수층 형성

김인애; 신효순; 여동훈; 정대용

doi:10.4313/jkem.2013.26.12.909

Aerosol Deposition 법을 이용한 CIGS 태양전지의 광흡수층 형성
The Formation of Absorption Layer for the CIGS Solar Cell by Aerosol Deposition Method 원문보기

전기전자재료학회논문지 = Journal of the Korean institute of electronic material engineers, v.26 no.12, 2013년, pp.909 - 914

김인애 (한국세라믹기술원 기초소재융합본부) , 신효순 (한국세라믹기술원 기초소재융합본부) , 여동훈 (한국세라믹기술원 기초소재융합본부) , 정대용 (인하대학교 신소재공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

CIGS is one of thin film solar cell and has been studied so much, because of the possibility of low price and high efficiency. Until now, co-evaporation and sputtering were typical method to prepare CIGS absorption layer, and a few company commercialized solar cell by these method. However, non-vacuum process which has been studied for long time has not been progressed, though the merit of low price. Especially, aerosol deposition method has not been reported, because it is difficult to prepare a large quantity of various CIGS powder. In this study, CIGS powder was synthesized by mechanochemical method and CIGS absorption layer was deposited by aerosol deposition method. The thickness of the CIGS layer was controlled by the number of deposition and the surface roughness of it was affected by the amount of flow gas. And, also, I-V curve of it appeared metallic property in the case of 'as deposition'. After heat treatment in Se-rich atmosphere, the electrical property of it changed to a semiconductor. CdS and transparent conduction layer were formed by a typical method on it for solar cell. The efficiency of cell was appeared 0.19%. Though the efficiency was low because of the disharmony in the after-process, it was conformed that CIGS solar cell could be prepared by aerosol deposition.

주제어

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문제 정의

후막 공정 중 aerosol deposition 공정은 상온에서 빠른 증착이 가능하며 증착과 동시에 치밀한 막이 형성된다는 장점이 있으나 실험을 위한 원료 파우더의 소요량이 많고 조성의 제어가 원료 파우더 합성 단계에서 이루어져야 하는 단점으로 인하여 쉽게 연구되지 못하였다 [10-17]. 따라서 본 연구에서는 선행 연구 결과를 바탕으로 CIGS 원료의 조성 제어 및 많은 량을 쉽게 합성할 수 있기 때문에 이를 이용하여 aerosol deposition 방법으로 CIGS 광흡수층막의 형성 가능성을 확인하고자 하였다. 막의 형성을 위하여 증착 조건 중 flow gas의 량과 증착 횟수 및 vibration unit의 진동을 변화하였고 이들의 반도성화를 위한 열처리 조건을 변화하여 광흡수층을 형성하였으며 결과적으로 태양전지로 작동할 수 있음을 확인하고자 하였다.
따라서 본 연구에서는 선행 연구 결과를 바탕으로 CIGS 원료의 조성 제어 및 많은 량을 쉽게 합성할 수 있기 때문에 이를 이용하여 aerosol deposition 방법으로 CIGS 광흡수층막의 형성 가능성을 확인하고자 하였다. 막의 형성을 위하여 증착 조건 중 flow gas의 량과 증착 횟수 및 vibration unit의 진동을 변화하였고 이들의 반도성화를 위한 열처리 조건을 변화하여 광흡수층을 형성하였으며 결과적으로 태양전지로 작동할 수 있음을 확인하고자 하였다.

제안 방법

이때 aerosol deposition의 증착 조건은 flow gas로 N₂를 사용하였고, 주입량은 1,000 SCCM에서 10,000 SCCM까지 변화되었으며, 증착 횟수는 1회에서 20회까지 변화되었다. 또한, vibration unit의 진동 진폭을 0.5에서 1.5까지 변화하여 aerosol의 생성 농도를 제어하였다. 증착된 CIGS layer는 450℃에서 550℃까지 열처리 온도를 변화하면서 5%H₂ /95%N₂환원분위기에서 Se 분위기 파우더를 이용한 Se-rich 조건에서 1시간 열처리하였다.
비진공 방법 중 하나인 aerosol deposition을 이용하여 CIGS 광흡수층을 형성하고 이를 이용하여 cell화 가능성을 확인한 실험 결과는 다음과 같다. Aerosol deposition 방법을 이용하여 mechanochemical 방법으로 제조한 Cu_0.
증착된 CIGS layer의 표면과 단면은 SEM (LSM-6700F, Jeol, Japan)을 사용하여 그 이미지와 증착 두께를 확인하였다. 열처리 전후의 CIGS layer의 I-V curve는 high voltage source measure unit (Keithley 237, Keithley Instruments, Inc., U.S.)을 이용하여 측정하였고, CIGS solar cell의 효율을 solar simulator (PEC-L11, Peccel Technologies, Japan)로 측정하였다.
5까지 변화하여 aerosol의 생성 농도를 제어하였다. 증착된 CIGS layer는 450℃에서 550℃까지 열처리 온도를 변화하면서 5%H₂ /95%N₂환원분위기에서 Se 분위기 파우더를 이용한 Se-rich 조건에서 1시간 열처리하였다. 증착된 CIGS layer의 표면과 단면은 SEM (LSM-6700F, Jeol, Japan)을 사용하여 그 이미지와 증착 두께를 확인하였다.
증착된 CIGS layer는 450℃에서 550℃까지 열처리 온도를 변화하면서 5%H₂ /95%N₂환원분위기에서 Se 분위기 파우더를 이용한 Se-rich 조건에서 1시간 열처리하였다. 증착된 CIGS layer의 표면과 단면은 SEM (LSM-6700F, Jeol, Japan)을 사용하여 그 이미지와 증착 두께를 확인하였다. 열처리 전후의 CIGS layer의 I-V curve는 high voltage source measure unit (Keithley 237, Keithley Instruments, Inc.
증착된 CIGS 층의 단면과 표면을 관찰하고 5%H₂ /95%N₂환원분위기에서 Se 분위기 파우더를 이용한 Se-rich 조건에서 500℃ 1시간 열처리 한 후의 단면과 표면을 관찰한 전자현미경 사진을 그림 4에 비교하였다. 그림 (a)의 경우 aerosol 방법으로 물리 적으로 형성된 층이므로 glass 위에 Mo 전극 층과 CIGS 층 사이에 경계층이 분리되어 관찰되고 단면에서 입자성이 나타난다.
합성된 파우더는 XRD (M03XHF22 , MAC Science, Japan)를 이용하여 확인하였으며, 1㎛의 두께로 Mo가 증착된 glass 위에 aerosol deposition (Thad-2000, Cermotech Co. Ltd., Korea) 방법으로 약 2∼3 ㎛의 CIGS layer를 형성하였다.

대상 데이터

CIGS 파우더를 합성하기 위한 source는 각각의 금속 원소인 Cu (99.7%, Sigma-Aldrich Co. Ltd., Japan), In (99.99%, Sigma-Aldrich Co. Ltd., Japan), Ga (99.99%, Sigma-Aldrich Co. Ltd., Japan) 및 Se (99.99%, Sigma-Aldrich Co. Ltd., Japan) 들이 사용 되었다. 이들 원료를 이용하여 CIGS 파우더는 mechanochemical 방법으로 합성하였다.

이론/모형

비진공 방법 중 하나인 aerosol deposition을 이용하여 CIGS 광흡수층을 형성하고 이를 이용하여 cell화 가능성을 확인한 실험 결과는 다음과 같다. Aerosol deposition 방법을 이용하여 mechanochemical 방법으로 제조한 Cu_0.85In_0.85Ga_0.15Se_1.85 파우더로 약 2㎛ 두께의 CIGS 층 형성 공정이 가능하였다. 층의 표면 상태는 flow gas의 유량에 크게 좌우되고 막의 증착 두께는 증착 반복 횟수에 따라 쉽게 제어할 수 있었다.
1. SEM image and X-ray diffraction pattern of synthesized CIGS powder by mechanochemical method.
, Japan) 들이 사용 되었다. 이들 원료를 이용하여 CIGS 파우더는 mechanochemical 방법으로 합성하였다. 질소분위기의 글로브 박스에서 Cu, In, Ga, Se 파우더와 solvent diethylamine (99.

성능/효과

그림 7은 위에서 aerosol deposition 방법으로 형성한 CIGS 층에 500℃ 1시간 Se-rich 분위기에서 열처리한 막을 CBD (chemical bath deposition) 법으로 CdS 층을 형성하고 RF-sputter를 이용하여 투명전극으로 i-ZnO 층과 A-ZnO 층을 형성한 후 태양전지 효율 측정을 시도하였다. 그 결과 fill factor는 0.28%, 효율은 0.19%로 아주 미미한 값이 측정되었다. 이러한 결과는 CIGS layer의 최적화나 CdS 층에 대한 검증 및 투명 전도막의 형성 공정 등을 기존 진공 방식의 박막 CIGS 수준으로 진행한 것으로 충분한 효율을 나타내는 데는 한계가 있었다.
이러한 결과는 CIGS layer의 최적화나 CdS 층에 대한 검증 및 투명 전도막의 형성 공정 등을 기존 진공 방식의 박막 CIGS 수준으로 진행한 것으로 충분한 효율을 나타내는 데는 한계가 있었다. 그러나 이와 같은 aerosol deposition 방법으로 태양전지 cell이 만들어질 수 있다는 것을 확인하였다.
그러므로 열처리 과정을 통하여 각 원소간의 결합을 열적으로 안정화하면 반도성에 의한 그래프로 변화하는데 열처리 온도가 증가할수록 I-V curve의 기울기는 증가하는 양상을 보여주었다.
그림에서 볼 수있는 바와 같이 합성된 파우더는 약 1 ㎛ 이하의 입자 크기를 나타내고 있으며, 기계적 밀링 공정으로 합성하였기 때문에 입자의 응집 현상은 심하게 나타나지 않았다. 그리고 이들의 결정구조를 분석한 결과 CuSe₂ 피크가 조금 나타나지만 전체적으로 CIGS 단일상의 피크가 잘 발달되어 있음을 확인할 수 있다.
형성된 CIGS 막은 전기적 특성 측면에서 충분히 합성이 이루어지지 않은 금속 상태를 보이지만 환원 분위기와 Se-rich 분위기에서 열처리함으로써 반도성화 될 수 있고, 열처리 후 단면은 더 치밀하고 층의 구분이 없으며 표면은 grain이 발달하는 현상을 보였다. 반도성화 된 CIGS 막에 CdS 층을 CBD 방법으로 형성하고 i-ZnO와 A-ZnO 층을 투명 전도막으로 형성하여 효율을 측정한 결과 0.19%의 아주 낮은 값을 보였다. 그러나 후공정이 최적화되지 않은 상태에서 태양전지 cell로의 작동 여부는 확인 가능하였다.
층의 표면 상태는 flow gas의 유량에 크게 좌우되고 막의 증착 두께는 증착 반복 횟수에 따라 쉽게 제어할 수 있었다. 형성된 CIGS 막은 전기적 특성 측면에서 충분히 합성이 이루어지지 않은 금속 상태를 보이지만 환원 분위기와 Se-rich 분위기에서 열처리함으로써 반도성화 될 수 있고, 열처리 후 단면은 더 치밀하고 층의 구분이 없으며 표면은 grain이 발달하는 현상을 보였다. 반도성화 된 CIGS 막에 CdS 층을 CBD 방법으로 형성하고 i-ZnO와 A-ZnO 층을 투명 전도막으로 형성하여 효율을 측정한 결과 0.

후속연구

19%로 아주 미미한 값이 측정되었다. 이러한 결과는 CIGS layer의 최적화나 CdS 층에 대한 검증 및 투명 전도막의 형성 공정 등을 기존 진공 방식의 박막 CIGS 수준으로 진행한 것으로 충분한 효율을 나타내는 데는 한계가 있었다. 그러나 이와 같은 aerosol deposition 방법으로 태양전지 cell이 만들어질 수 있다는 것을 확인하였다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	CIGS solar cell란?	CIGS solar cell은 2세대 박막 태양전지로 Si-solar cell을 대체하기 위하여 활발히 연구되고 있다. CIGS solar cell의 CIGS 층은 광흡수층으로서 이 층을 형성 하기 위하여 여러 가지 방법의 공정들이 시도되고 있으며 현재 상용화에 접근한 방법은 co-evaporation이나 sputtering이다.
	2 ㎛ 두께의 후막을 형성할 수 있는 공정 중 aerosol deposition 공정의 장단점은?	후막 공정 중 aerosol deposition 공정은 상온에서 빠른 증착이 가능하며 증착과 동시에 치밀한 막이 형성된다는 장점이 있으나 실험을 위한 원료 파우더의 소요량이 많고 조성의 제어가 원료 파우더 합성 단계에서 이루어져야 하는 단점으로 인하여 쉽게 연구되지 못하였다 [10-17]. 따라서 본 연구에서는 선행 연구 결과를 바탕으로 CIGS 원료의 조성 제어 및 많은 량을 쉽게 합성할 수 있기 때문에 이를 이용하여 aerosol deposition 방법으로 CIGS 광흡수층 막의 형성 가능성을 확인하고자 하였다.
	2 ㎛ 두께의 후막을 형성할 수 있는 공정은 어떤 것들이 있는가?	이러한 단점을 보안하기 위하여 후막 공정을 이용한 CIGS solar cell의 연구가 진행되고 있다. 약 2 ㎛ 두께의 후막을 형성할 수 있는 공정은 screen printing, tape casting, sol-gel coating, electroplating, aerosol deposition 등이 포함될 수 있으며 이들은 비진공 공정이므로 공정단가를 낮출 수 있고 파우더 단위에서 합성이 이루어진 원료를 사용하므로 조성의 균일성을 확보할 수 있다는 장점을 가지고 있지만 파우더나 원료 용액을 이용하므로 치밀화를 위한 추가 공정이 필요하다는 단점이 있다. 주로 비진공 방법을 이용한 CIGS 막의 형성은 screen printing, sol-gel coating 및 electroplating 방법이 많이 연구되었으나 screen printing과 sol-gel coating의 경우 치밀화 공정에 한계가 있고 electroplating 역시 공정 중에서 균일한 코팅 및 효율 향상에 한계가 있어왔다 [7-9].

참고문헌 (21)

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표제어: PCR

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용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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