[논문]원통형 고체산화물 연료전지 스택 제작 및 성능평가

김완제; 이승복; 송락현; 박석주; 임탁형; 이종원

doi:10.7316/khnes.2013.24.6.467

원통형 고체산화물 연료전지 스택 제작 및 성능평가
Fabrication and Performance Evaluation of Tubular Solid Oxide Fuel Cells Stack 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.24 no.6, 2013년, pp.467 - 471

김완제 (한국에너지기술연구원 수소연료전지연구단) , 이승복 (한국에너지기술연구원 수소연료전지연구단) , 송락현 (한국에너지기술연구원 수소연료전지연구단) , 박석주 (한국에너지기술연구원 수소연료전지연구단) , 임탁형 (한국에너지기술연구원 수소연료전지연구단) , 이종원 (한국에너지기술연구원 수소연료전지연구단)

Abstract ▼ AI-Helper

In present work, optimized the manufacturing process of anode-supported tubular SOFCs cell and stack were studied. For this purpose, we first developed a high performance tubular SOFC cell, and then made electrical connection in series to get high voltage. The gas sealing was established by attaching single cells to alumina jig with ceramic bond. Through these process, we can obtain such high OVP as around 15V, which means that the electrical connection and gas sealing were optimized. Finally we developed a new tubular SOFC stack which shows a maximum power of 65W @ $800^{\circ}C$.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

주원료인 NiO-YSZ(Nikel Oxide-Yttria stabilized ZrO₂)를 사용하여 직경 10mm인 원통형 연료극 지지체를 압출법으로 제조하였고 이렇게 제조한 원통형 SOFC 단위전지들을 직렬로 연결하여 스택을 제작하였다. 또한, 스택의 성능을 높이기 위한 연구를 수행하였다.
본 연구에서는 원통형 고체산화물 연료전지의 제조공정을 최적화하고 단위전지만으로는 충분한 전압을 얻을 수 없기 때문에 고전압, 고출력을 갖는 스택 제작 연구를 수행하였다. 주원료인 NiO-YSZ(Nikel Oxide-Yttria stabilized ZrO₂)를 사용하여 직경 10mm인 원통형 연료극 지지체를 압출법으로 제조하였고 이렇게 제조한 원통형 SOFC 단위전지들을 직렬로 연결하여 스택을 제작하였다.
본 연구에서는 최적화된 제조공정을 통해 직경 10mm 원통형 SOFC 단위전지를 제조하고 단위전지만으로는 충분한 전압을 얻을 수 없기 때문에 고전압, 고출력을 갖는 스택제작에 관한 연구를 수행하였다. 원통형 SOFC 단위전지들을 직렬로 연결하여 고전압화가 가능하고 직렬로 연결된 단위전지들을 세라믹 재질로 형성된 고정지그에 고정함으로써 절연과 가스밀봉이 용이하도록 하였다.

제안 방법

단위전지의 경우 앞서 기술한 것처럼 최적화된 제조공정을 통해 원통형 SOFC 단위전지를 제조하였다. 그 다음으로는 스택의 구조 및 연료공급 매니폴드의 디자인에 관한 연구가 진행되어야 하는데 스택구조의 경우 밀봉과 제작이 용이한 사각형태의 구조로 디자인 하였고 절연과 밀봉의 용이성을 더하기 위해 Fig. 4와 같이 플레이트 형태로 세라믹 소재의 고정 지그를 제작하였다. 그리고 연료공급 매니폴드는 고온에서 내구성이 우수한 sus계열 소재를 사용하여 Fig.
혼합된 분말을 지르코니아 볼과 함께 에탄올을 첨가하여 2주 동안 볼 밀링(ball-milling)을 하였다. 그 후 건조기에서 건조 후 시빙기(sieving machine)로 스크리닝(screening)하여 연료극 분말을 제조하였다. 제조된 혼합분말에 증류수와 유기바인더(organic binder), 가소제(plasticizer), 윤활제(lubricant) 등을 첨가하여 혼련(kneading)을 한 후 압출 성형(extrusion)하여 직경 10mm, 두께 1mm의 지지체를 제작하였다⁶⁾.
4와 같이 플레이트 형태로 세라믹 소재의 고정 지그를 제작하였다. 그리고 연료공급 매니폴드는 고온에서 내구성이 우수한 sus계열 소재를 사용하여 Fig. 5에서 보듯이 안이 비어있는 박스 형태로 제작하였다.
스택 제작에 중요한 요소에는 스택성능에 가장 큰 영향을 미치는 단위전지가 있고 가스리크를 최소화하는 밀봉기술, 스택 구조 및 연료공급 매니폴드 등이 있다. 단위전지의 경우 앞서 기술한 것처럼 최적화된 제조공정을 통해 원통형 SOFC 단위전지를 제조하였다. 그 다음으로는 스택의 구조 및 연료공급 매니폴드의 디자인에 관한 연구가 진행되어야 하는데 스택구조의 경우 밀봉과 제작이 용이한 사각형태의 구조로 디자인 하였고 절연과 밀봉의 용이성을 더하기 위해 Fig.
이렇게 도선을 직접 연결하는 방식은 다른 금속 연결재를 이용하여 연결하는 방식보다 저항을 줄일 수 있다는 장점이 있다. 도선을 연결한 후에 접촉저항을 줄이기 위해 전도성 페이스트를 도포하였고 마지막으로 연료공급 매니폴드와 세라믹 지그를 ceramabond를 이용하여 체결하였다. 그리고 본 스택의 경우 단위전지들의 양쪽에 금속재질의 매니폴드가 접합되어 있는 디자인으로 양쪽이 정확히 대칭이 아니면 단위전지에 응력이 생기면서 단위전지가 파손되었다.
원통형 SOFC 단위전지들을 직렬로 연결하여 고전압화가 가능하고 직렬로 연결된 단위전지들을 세라믹 재질로 형성된 고정지그에 고정함으로써 절연과 가스밀봉이 용이하도록 하였다. 또한, 각각의 단위전지들을 도전체로 직접 연결함으로써 접촉저항을 줄일 수 있으며 단위전지들의 접촉으로 인한 쇼트를 방지하고 각각의 단위전지들이 받는 응력을 최소화하여 스택운전 시 단위전지들이 파괴되거나 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있도록 하였다.
스택의 운전조건으로는 산화제로서 2L/min의 공기를 공급해주었고 연료로서 수소를 1500, 2000, 2500, 3000cc/min으로 변화시켜 공급됐으며, 3%의 수분이 연료에 주입되었다. 이러한 조건으로 운전한 결과 750℃에서 스택의 최대 출력은 43, 50, 64, 65W가 측정되었고 800℃에서 최대 출력이 58, 64, 67, 68W가 측정되었다.
본 연구에서는 최적화된 제조공정을 통해 직경 10mm 원통형 SOFC 단위전지를 제조하고 단위전지만으로는 충분한 전압을 얻을 수 없기 때문에 고전압, 고출력을 갖는 스택제작에 관한 연구를 수행하였다. 원통형 SOFC 단위전지들을 직렬로 연결하여 고전압화가 가능하고 직렬로 연결된 단위전지들을 세라믹 재질로 형성된 고정지그에 고정함으로써 절연과 가스밀봉이 용이하도록 하였다. 또한, 각각의 단위전지들을 도전체로 직접 연결함으로써 접촉저항을 줄일 수 있으며 단위전지들의 접촉으로 인한 쇼트를 방지하고 각각의 단위전지들이 받는 응력을 최소화하여 스택운전 시 단위전지들이 파괴되거나 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있도록 하였다.
그 후 건조기에서 건조 후 시빙기(sieving machine)로 스크리닝(screening)하여 연료극 분말을 제조하였다. 제조된 혼합분말에 증류수와 유기바인더(organic binder), 가소제(plasticizer), 윤활제(lubricant) 등을 첨가하여 혼련(kneading)을 한 후 압출 성형(extrusion)하여 직경 10mm, 두께 1mm의 지지체를 제작하였다⁶⁾.
본 연구에서는 원통형 고체산화물 연료전지의 제조공정을 최적화하고 단위전지만으로는 충분한 전압을 얻을 수 없기 때문에 고전압, 고출력을 갖는 스택 제작 연구를 수행하였다. 주원료인 NiO-YSZ(Nikel Oxide-Yttria stabilized ZrO₂)를 사용하여 직경 10mm인 원통형 연료극 지지체를 압출법으로 제조하였고 이렇게 제조한 원통형 SOFC 단위전지들을 직렬로 연결하여 스택을 제작하였다. 또한, 스택의 성능을 높이기 위한 연구를 수행하였다.
최적화된 제조공정을 통해 원통형 SOFC 단위전지를 제조하고 제조된 단위전지의 연료극과 공기극을 집전하였다(Fig. 6. b). 집전이 완료된 단위전지들을 세라믹 지그에 접합하게 되는데 이 때 세라믹 지그(Fig.
평가로에 에어챔버를 설치하여 공기극에 공기를 공급하도록 하였고 1.7℃/min 속도로 승온 시킨 후 수소의 유량을 1500, 2000, 2500, 3000cc/min으로 변화시켜 성능을 측정하였다. 750℃에서 스택의 최대 출력은 수소의 유량에 따라 각각 43, 50, 64, 65W로 측정되었고 800℃에서는 최대 출력이 수소의 유량에 따라 각각 58, 64, 67, 68W로 측정되었다.

성능/효과

그리고 본 스택의 경우 단위전지들의 양쪽에 금속재질의 매니폴드가 접합되어 있는 디자인으로 양쪽이 정확히 대칭이 아니면 단위전지에 응력이 생기면서 단위전지가 파손되었다. 그래서 단위전지에 가해지는 응력을 최소화 하기 위해 양쪽 매니폴드를 지지하고 이어주는 금속바를 설치하여 스택의 안정성을 높여 주었다(Fig. 6.
스택의 운전조건으로는 산화제로서 2L/min의 공기를 공급해주었고 연료로서 수소를 1500, 2000, 2500, 3000cc/min으로 변화시켜 공급됐으며, 3%의 수분이 연료에 주입되었다. 이러한 조건으로 운전한 결과 750℃에서 스택의 최대 출력은 43, 50, 64, 65W가 측정되었고 800℃에서 최대 출력이 58, 64, 67, 68W가 측정되었다. 수소의 유량이 감소할수록 성능이 감소하는 것을 알 수 있는데 이것은 촉매층에서의 반응물 농도가 유로 농도에 비해 상대적으로 감소하고 생성물의 농도가 유로 농도에 비해 상대적으로 증가하기 때문에 물질 전달의 반응 손실을 가져오게 된다⁷⁾ .

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	고체산화물 연료전지의 스택(stack)을 구성하는 단위 전지는 어떻게 기술 개발이 진행되어 왔는가?	고체산화물 연료전지(SOFC, solid oxide fuel cell) 는 고체 세라믹을 전해질로 사용하여 600℃∼1000℃ 의 고온에서 전기화학반응에 의해 전기를 생산하는 장치로서, 현존하는 연료전지 발전 기술 중 발전 효율이 가장 높고 경제성이 우수한 장점이 있다1-3). 이러한 SOFC의 스택(stack)을 구성하는 단위 전지는 형태에 따라 원통형(tubular type)과 평판형(planar type) 으로 나뉘어 기술 개발이 진행되어 왔다4) . 평판형 SOFC 는 높은 전류밀도와 제조비용이 낮지만, 별도의 밀봉이 요구되고, 열 사이클에 대한 저항성이 낮아 신뢰성이 부족하다는 단점이 있다.
	고체산화물 연료전지란?	고체산화물 연료전지(SOFC, solid oxide fuel cell) 는 고체 세라믹을 전해질로 사용하여 600℃∼1000℃ 의 고온에서 전기화학반응에 의해 전기를 생산하는 장치로서, 현존하는 연료전지 발전 기술 중 발전 효율이 가장 높고 경제성이 우수한 장점이 있다1-3). 이러한 SOFC의 스택(stack)을 구성하는 단위 전지는 형태에 따라 원통형(tubular type)과 평판형(planar type) 으로 나뉘어 기술 개발이 진행되어 왔다4) .
	고체산화물 연료전지의 장점은?	고체산화물 연료전지(SOFC, solid oxide fuel cell) 는 고체 세라믹을 전해질로 사용하여 600℃∼1000℃ 의 고온에서 전기화학반응에 의해 전기를 생산하는 장치로서, 현존하는 연료전지 발전 기술 중 발전 효율이 가장 높고 경제성이 우수한 장점이 있다1-3). 이러한 SOFC의 스택(stack)을 구성하는 단위 전지는 형태에 따라 원통형(tubular type)과 평판형(planar type) 으로 나뉘어 기술 개발이 진행되어 왔다4) .

참고문헌 (7)

G. A. Tompsett, C. Finnerty, K. Kendall, T. Alston and N. M. Sammes, "Novel applications for micro SOFCs", J. Power Sources, Vol. 86, p. 376(2000).

상세보기
S. C. Singhal, "Solid oxide fuel cells for stationary, mobile, and military applications", Solid State Ionics, Vol. 152, p. 405(2002).

상세보기
J. Wang, Z. Lu, X. Huanga, K. Chena, N. Ai, J. Hua and W. su, "YSZ films fabricated by a spin smoothing technique and its application in solid oxide fuel cell", J. Power Sources, Vol. 163, p. 957(2007).

상세보기
N. M. Sammes, Y. Du and R. Bove, "Design and fabrication of a 100W anode supported micro-tubular SOFC stack", J. Power Sources, Vol. 145, p. 428 (2005).

상세보기
F. J. Gardner, M. J. Day, N. P. Brandon, M. N. Pashley and M. Cassidy, "SOFC technology development at Rolls-Royce", J. Power Sources, Vol. 86, p. 122(2000).

상세보기
W. J. Kim, "Fabrication and Characterization of Anode-Supported Flat-Tube Solid Oxide Fuel Cell with Interconnect Coating Layer", 2011
R. O'Hayre, S. W. Cha, W. Colella, and F. B. Prinz, "Fuel Cell Fundamentals", John Wiley & Sons, New york, p. 161-194(2009).

저자의 다른 논문 :

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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