[논문]마이크로파 조사가 산화그래핀의 화학적 박리에 미치는 효과

이재희; 황기완; 정영훈; 김의태

doi:10.3740/mrsk.2013.23.12.708

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Graphene oxide has been synthesized by microwave-assisted exfoliation of graphite oxide prepared by modified Hummers method. Graphite was oxidized in a solution of $H_2O_2$ and $KMnO_4$ at $65{\sim}80^{\circ}C$, followed by 10 % $H_2O_2$ solution treatment...

Graphene oxide has been synthesized by microwave-assisted exfoliation of graphite oxide prepared by modified Hummers method. Graphite was oxidized in a solution of $H_2O_2$ and $KMnO_4$ at $65{\sim}80^{\circ}C$, followed by 10 % $H_2O_2$ solution treatment at $80{\sim}90^{\circ}C$. The graphite oxide was exfoliated under microwave irradiation of 1 kW and was reduced to graphene effectively by hydrazine hydrate ($H_4N_2{\cdot}H_2O$) treatment. The exfoliation of graphene oxide was significantly affected by the microwave irradiation on (heating)/off (cooling) period. An on/off period of 10 s/20 s resulted in much more effective exfoliation than that of 5 s/10 s with the same total treatment time of 10 min. This can be explained by the higher exfoliation temperature of 10 s/20 s. Repetition of the graphite oxidation and exfoliation processes also enhanced the exfoliation of graphene oxide. The thickness of the final graphene products was estimated to be several layers. The D band peaks of the Raman spectra of the final graphene products were quite low, suggesting a high crystal quality.

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제안 방법

특히 마이크로파 조사 변수가 산화그래핀 박리에 미치는 효과에 초점을 맞추어 연구가 진행되었다. 고정된 마이크로파의 출력 하에서 마이크로파 조사 on/off의 주기, 전체 조사 시간, 산화공정과 박리공정의 반복 횟수에 따른 산화그래핀 박리 정도를 조사하였다.
본 연구에서는 2.45 GHz 마이크로파를 이용하여 화학적 박리법으로 산화그래핀 및 그래핀을 제조하였다. 흑연은 Hummers 방법을 변형시킨 공정으로 황산과 과망간산칼륨 용액에서 산화시켜 마이크로파 조사에 따른 산화그래핀 박리 효과를 연구하였다.
본 연구에서는 습식공정을 이용한 Hummers 방법을 변형시켜 산화흑연을 제조하는 방법을 사용하였으며 산화그래핀으로 박리하기 위해 2.45 GHz 마이크로파를 조사하였다. 특히 마이크로파 조사 변수가 산화그래핀 박리에 미치는 효과에 초점을 맞추어 연구가 진행되었다.
45 GHz 마이크로파를 이용하여 화학적 박리법으로 산화그래핀 및 그래핀을 제조하였다. 흑연은 Hummers 방법을 변형시킨 공정으로 황산과 과망간산칼륨 용액에서 산화시켜 마이크로파 조사에 따른 산화그래핀 박리 효과를 연구하였다. 산화그래핀의 박리는 마이크로파 조사 on/off 주기에서 10초/20초의 경우가 5초/10초의 경우보다 효과적으로 이루어졌다.

대상 데이터

마이크로파 주파수는 2.45 GHz 이고 출력은 1 kW인 전자렌지의 전기 회로 및 전원 공급기를 개조하여 출력의 가변이 가능하고 PID 방식으로 승온 속도 및 반응 온도를 자동 제어할 수 있는 마이크로파 조사 장치를 Fig. 1과 같은 형태로 제작하였다.
2에 나타내었다. 사용된 흑연은 순도 99.0 %의 입상흑연으로 평균입도 200 µm 크기를 가졌다. 입상흑연을 산화시키기 위해 황산(H₂SO₄, SAM, 99.
여과된 산화흑연을 10 % 과산화수소용액 200 g을 추가 첨가한 후 30분 동안 80~90 ℃에서 가열 후 다시 여과지로 회수하였다. 이후 산화흑연 슬러지로 부터 산화그래핀으로 박리하기 위해 마이크로파가 조사되었다. 이러한 산화과정 및 박리과정은 필요에 따라 1, 2, 3, 4회 까지 반복수행 되었다.
0 %의 입상흑연으로 평균입도 200 µm 크기를 가졌다. 입상흑연을 산화시키기 위해 황산(H₂SO₄, SAM, 99.0 %) 및 과망간산칼륨(KMnO₄, JUN, 99.5 %)을 사용하였다. 입상흑연 2g에 황산 46 ml 첨가하여 65~80 ℃로 가열하여 2시간 동안 교반하였다.

성능/효과

산화그래핀의 박리는 마이크로파 조사 on/off 주기에서 10초/20초의 경우가 5초/10초의 경우보다 효과적으로 이루어졌다. On/off 주기를 5초/10초로 고정한 상태에서 마이크로파 처리시간을 증가시킬수록 박리효과가 커졌으며 산화와 박리 공정을 2회 반복한 경우 매우 큰 박리 효과를 관찰할 수 있었다. 그러나 반복 횟수 3회 이상에서는 큰 효과를 보지 못하였는데 이는 on/off 주기에서 지속적 조사시간 5초로는 산화흑연을 박리하기에 충분히 높은 온도로 가열시킬 수 없기 때문인 것으로 판단된다.
On/off 주기를 5초/10초로 고정한 상태에서 마이크로파 처리시간을 증가시킬수록 박리효과가 커졌으며 산화와 박리 공정을 2회 반복한 경우 매우 큰 박리 효과를 관찰할 수 있었다. 그러나 반복 횟수 3회 이상에서는 큰 효과를 보지 못하였는데 이는 on/off 주기에서 지속적 조사시간 5초로는 산화흑연을 박리하기에 충분히 높은 온도로 가열시킬 수 없기 때문인 것으로 판단된다. 효과적인 산화 그래핀 박리를 위해서는 마이크로파 총 처리시간도 중요하지만 마이크로파의 지속적 조사시간이 더 큰 영향을 미치는 것으로 생각된다.
흑연은 Hummers 방법을 변형시킨 공정으로 황산과 과망간산칼륨 용액에서 산화시켜 마이크로파 조사에 따른 산화그래핀 박리 효과를 연구하였다. 산화그래핀의 박리는 마이크로파 조사 on/off 주기에서 10초/20초의 경우가 5초/10초의 경우보다 효과적으로 이루어졌다. On/off 주기를 5초/10초로 고정한 상태에서 마이크로파 처리시간을 증가시킬수록 박리효과가 커졌으며 산화와 박리 공정을 2회 반복한 경우 매우 큰 박리 효과를 관찰할 수 있었다.
그러나 반복 횟수 3회 이상에서는 큰 효과를 보지 못하였는데 이는 on/off 주기에서 지속적 조사시간 5초로는 산화흑연을 박리하기에 충분히 높은 온도로 가열시킬 수 없기 때문인 것으로 판단된다. 효과적인 산화 그래핀 박리를 위해서는 마이크로파 총 처리시간도 중요하지만 마이크로파의 지속적 조사시간이 더 큰 영향을 미치는 것으로 생각된다. 최종적으로 얻어진 그래핀의 두께는 십 여층 이상이었으나 흑연의 산화조건 및 마이크로파 조사조건이 최적화되면 수 층 두께의 우수한 품질의 그래핀도 제조가 가능할 것으로 판단된다.

후속연구

최종적으로 얻어진 그래핀의 두께는 십 여층 이상이었으나 흑연의 산화조건 및 마이크로파 조사조건이 최적화되면 수 층 두께의 우수한 품질의 그래핀도 제조가 가능할 것으로 판단된다. 더욱이 마이크로파 조사 장치가 간단하고 저렴하기에 산화 그래핀 및 그래핀 대량생산에 매우 유망한 제조법으로 발전할 것으로 기대된다.
오히려 on/off가 10초/20초의 경우가 총 처리 시간이 10분임에도 5초/10초로 1시간 처리된 샘플보다 효과적으로 박리된 결과를 얻었다. 따라서 향후 수 층 미만의 그래핀 제조를 위해서는 마이크로파 주기 on/off 변화에 따른 체계적인 실험이 필요한 것으로 생각된다.
효과적인 산화 그래핀 박리를 위해서는 마이크로파 총 처리시간도 중요하지만 마이크로파의 지속적 조사시간이 더 큰 영향을 미치는 것으로 생각된다. 최종적으로 얻어진 그래핀의 두께는 십 여층 이상이었으나 흑연의 산화조건 및 마이크로파 조사조건이 최적화되면 수 층 두께의 우수한 품질의 그래핀도 제조가 가능할 것으로 판단된다. 더욱이 마이크로파 조사 장치가 간단하고 저렴하기에 산화 그래핀 및 그래핀 대량생산에 매우 유망한 제조법으로 발전할 것으로 기대된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	흑연의 화학적 박리는 어떤 방법이 널리 쓰이고 있는가?	이중에서 슈퍼 커패시터 응용을 위한 그래핀 또는 산화그래핀의 저비용 대량생산을 위해서는 흑연의 화학적 박리법이 가장 적합한 것으로 알려지고 있다. 흑연의 화학적 박리는 H2SO4와 NaNO3, KMnO4 용액에서 흑연 산화를 통해 이루어지는 Hummers 법을 기초로 한 방법이 가장 널리 쓰이고 있다.13) 산화그래핀 박리에 필요한 열충격(thermal shock)은 주로 열처리로를 이용한 급속가열을 통해 이루어지고 있다.
	그래핀 제조 방법 중 슈퍼 커패시터 응용을 위한 그래핀 또는 산화그래핀의 저비용 대량생산을 위해 적합한 방법은?	그래핀 제조를 위해서는 흑연의 기계적4,5) 또는 화학적 박리,6,7) SiC(0001)의 진공 열처리,8,9) 금속 기판 위에서 화학기상증착법에10-12) 의한 제조기술 등이 개발되어져 왔다. 이중에서 슈퍼 커패시터 응용을 위한 그래핀 또는 산화그래핀의 저비용 대량생산을 위해서는 흑연의 화학적 박리법이 가장 적합한 것으로 알려지고 있다. 흑연의 화학적 박리는 H2SO4와 NaNO3, KMnO4 용액에서 흑연 산화를 통해 이루어지는 Hummers 법을 기초로 한 방법이 가장 널리 쓰이고 있다.
	마이크로파 가열 및 건조법의 장점은?	마이크로파 기술을 화학 공정에 응용하면 재래식 가열과는 구별되는 상이한 가열 특성으로 인하여 여러 가지 새로운 가능성을 제공하는데, 1) 물체의 열전도도와 무관하므로 물체의 내부까지 단시간에 가열할 수 있고, 2) 복잡한 형태인 제품이나 파우더 제품 등을 균일하게 가열 시키며, 3) 재료를 선택적으로 가열할 수 있고, 4) 밀폐 가열이 가능하고 조작이 용이할 뿐만 아니라 열기나 배기가스의 발생이 적어 산업현장 환경이 개선 가능하며, 5) 물질 내부에 침투해서 마이크로파가 열로 변화하므로 가열 효율을 극대화 할 수 있는 장점이 있다. 이와 같이 마이크로파 가열 및 건조법은 가열 및 건조 속도가 빠르고 선택적 건조 및 가열에 의한 에너지 효율이 높기 때문에 공정시간을 크게 단축시킬 수 있을 뿐만 아니라 장치가 간단하고 설치면적이 작아 대량생산에 크게 유리할 수 있다. 그러나 이러한 마이크로파 조사에 의한 산화그래핀 박리는 최근의 결과로서 새로운 가능성을 제시하고는 있지만 마이크로파 조사 시간, 횟수 등의 주요 변수에 대한 박리정도를 보여주는 연구결과는 부족한 상태이다.

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