[논문]산업폐기물을 이용한 수용액 중 인산염의 흡착 제거

강구; 김영기; 박성직

doi:10.5389/ksae.2013.55.1.049

산업폐기물을 이용한 수용액 중 인산염의 흡착 제거
Phosphate Removal of Aqueous Solutions using Industrial Wastes 원문보기

한국농공학회논문집 = Journal of the Korean Society of Agricultural Engineers, v.55 no.1, 2013년, pp.49 - 57

강구 (한경대학교 해양과학기술연구센터) , 김영기 (한경대학교 해양과학기술연구센터) , 박성직 (한경대학교 지역자원시스템공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

The present study was conducted to investigate phosphate removal from aqueous solution using industrial wastes, red mud (RM), acid treated red mud (ATRM) and converter furnace steel slag (CFSS). The chemical composition of adsorbents was analyzed using X-ray fluorescence (XRF). Batch experiments and elution experiments using water tank were performed to examine environmental factors that influences on phosphate removal. Kinetic sorption data of RM, ATRM, and CFSS were described well by the pseudo second-order kinetic sorption model, and equilibrium sorption data of all adsorbents obeyed Freundlich isotherm model. The adsorption capacities of adsorbents followed order: ATRM (7.06 mg/g)>RM (4.34 mg/g)>CFSS (1.88 mg/g). Increasing pH from 3 to 11, the amount of adsorbed phosphate on all RM, ATRM, and CFSS were decreased. The presence of sulfate and carbonate decreased the phosphate removal of RM and ATRM but did not influence on the performance of CFSS. The phosphate removal of RM, ATRM, and CFSS was greater in seawater than deionized water, resulting from the presence of cations in seawater. The water tank elution experiments showed that RM capping blocked the elution of phosphate effectively. It was concluded that the adsorbents can be successfully used for the removal of the phosphate from the aqueous solutions.

AI 본문요약
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문제 정의

따라 서 본 연구의 목적은 산업폐기물 중에 알루미늄 생산과정에서 발생하는 적니 (Red Mud, RM), 산에 의해 활성화된 적니 (Acid Treatment Red Mud, ATRM), 제철소에서 발생되는 전로슬래그 (Converter Furnace Steel Slag, CFSS)의 PO43- 흡착제거 특성 및 환경 영향 인자를 규명하는 것이다.
본 연구에서는 산업부산물인 RM과 RM를 산처리한 ATRM, CFSS을 이용하여 PO₄^3-의 흡착특성을 살펴보았다. 시간에 따른 PO₄^3-의 동역학적 실험 결과, 유사 1차 모델과 유사 2차 모델 결과 ATRM＞RM＞CFSS 순으로 흡착 속도가 빠르게 나타났다.
해수에서 가장 큰 PO₄^3- 흡착을 보인 RM의 PO₄^3-의 용출 차단제로서의 적용성을 검토하기 위해 수조실험을 수행하였다. PO₄^3-로 오염된 퇴적물에 RM을 1 cm 두께로 피복하여 12일 간 수질의 변동을 관찰하였다.

제안 방법

PO43-로 오염된 퇴적물에 RM을 1 cm 두께로 피복하여 12일 간 수질의 변동을 관찰하였다.
18-2 mm 크기로 체가름 후 사용하였다. ATRM, RM, CFSS의 화학적 구성 물질을 파악하기 위하여 XRF (S8 Tiger 4K, Bruker, Germany)분석을 수행하였다.
PO43- 흡착에 있어 타이온과의 경쟁흡착에 따른 흡착제의 흡착경향을 알아보고자 300 mg - PO43- /L의 용액에 NaNO3, Na2SO4, NaHCO3를 각 1 mM을 주입하여 실험하였다.
PO43- 흡착효율 비교를 위해 동역학적 흡착, 평형 흡착 및 용액의 화학적 특성에 따른 실험을 수행하였다.
pH에 의한 흡착 특성을 살펴보기 위해서 300 mg - PO43- /L의 용액을 0.1 M HNO3와 0.1 M NaOH로 pH (Sevenmulti S40, Mettler Toledo, Switzerland)를 3, 5, 7, 9, 11로 조절하였고, 교반 시간, 흡착제 주입량 및 용액의 부피는 평형 흡착과 동일한 조건으로 실험을 수행하였다.
동역학적 흡착실험은 1 g의 흡착제에 50 mg－PO43-/L와 300 mg - PO43- /L PO43- 용액 (pH 7) 30 mL를 50 mL튜브에 넣고 항온 교반기(SJ-808SF, Sejong scientific CO., Korea)를 이용하여 25℃, 100 rpm의 조건으로 10 min～24 h 교반 후 잔류농도를 분석하였다.
를 각 1 mM을 주입하여 실험하였다. 또한 다른 흡착제와의 복합사용에 따른 흡착경향을 알아보고자 ATRM, RM, CFSS를 각 0.5 g씩 혼합하여 실험하였다. 교반 시간 및 용액의 부피는 평형 흡착과 동일한 조건으로 수행하였다.
또한 흡착제 사용 시 다른 이온에 의한 경쟁흡착 관계 및 타 흡착제와 혼합하여 사용할 경우의 흡착특성을 살펴보았고 해수에서의 PO43- 흡착특성을 알아보았다.
마지막으로 퇴적물에서 용출되는 PO43-의 용출차단효율을 파악하기 위하여 실내수조 실험을 실시하였다.
위하여 수조 실험을 수행하였다. 실험에 사용된 수조는 Fig.
따라 서 본 연구의 목적은 산업폐기물 중에 알루미늄 생산과정에서 발생하는 적니 (Red Mud, RM), 산에 의해 활성화된 적니 (Acid Treatment Red Mud, ATRM), 제철소에서 발생되는 전로슬래그 (Converter Furnace Steel Slag, CFSS)의 PO₄^3-흡착제거 특성 및 환경 영향 인자를 규명하는 것이다. 이를 위하여 평 형 및 동역학적 흡착실험을 수행하였고, pH에 의한 흡착특성과 흡착제의 주입량에 따른 흡착특성을 살펴보았다. 또한 흡착제 사용 시 다른 이온에 의한 경쟁흡착 관계 및 타 흡착제와 혼합하여 사용할 경우의 흡착특성을 살펴보았고 해수에서의 PO₄^3-흡착특성을 알아보았다.
증류수와 해수를 이용하여 ATRM, RM, CFSS의 PO4^3- 흡착량을 비교하였고, 실험결과를 Fig. 8에 나타내었다. ATRM의 증류수와 해수에서의 흡착량은 각 6.
해수와 증류수에 각각 300 mg - PO43-/L의 농도가 되도록 희석한 용액 (pH 7) 30 mL를 50 mL 튜브에 주입 후 흡착제를 각 1 g 넣고 다른 실험과 동일한 조건으로 24시간 교반 후 분석하였다.
흡착제 주입량에 의한 실험은 흡착제를 각 1～5 g 넣고 300 mg - PO43- /L의 용액 30 mL를 주입하여 24시간 교반 후 분석 하였다.
흡착제의 최대 흡착능 및 농도에 따른 흡착 특성을 살펴보기 위하여, 평형 흡착실험은 10, 20, 50, 100, 200, 300, 600mg - PO43- /L의 용액농도에서 동역학적 흡착실험과 동일한 조 건으로 24 h 교반 후 분석하였다.

대상 데이터

이후 증류수로 3회 세척하고 105℃에서 24시간동안 건조하였다. CFSS는 (주)에코마이스터에서 공급 받은 전로슬래그를 이용하였고 별도의 세척 없이 육안으로 이물을 걸러서 사용하였다. 실험에 사용된 ATRM과 RM은 230번과 120번 체로 체질하여 입경분포 63-125 ㎛ 크기로 체가름 후 사용하였고 CFSS는 16번과 10번 체로 체질하여 입경분포 1.
CFSS는 (주)에코마이스터에서 공급 받은 전로슬래그를 이용하였고 별도의 세척 없이 육안으로 이물을 걸러서 사용하였다. 실험에 사용된 ATRM과 RM은 230번과 120번 체로 체질하여 입경분포 63-125 ㎛ 크기로 체가름 후 사용하였고 CFSS는 16번과 10번 체로 체질하여 입경분포 1.18-2 mm 크기로 체가름 후 사용하였다. ATRM, RM, CFSS의 화학적 구성 물질을 파악하기 위하여 XRF (S8 Tiger 4K, Bruker, Germany)분석을 수행하였다.
위하여 수조 실험을 수행하였다. 실험에 사용된 수조는 Fig. 1과 같고 퇴적물의 채워진 하단부의 제원은 밑면 길이는 19 cm, 너 비 14 cm, 높이는 10 cm이다. 인천 북항에서 채취한 퇴적물을 높이가 9 cm 되도록 채웠고, 그 위에 RM를 1 cm로 균일하게 피복하였다.
실험에 사용된 해수의 전기 전도도는 21.3 μs/cm이고 pH는 7.4이다.
1과 같고 퇴적물의 채워진 하단부의 제원은 밑면 길이는 19 cm, 너 비 14 cm, 높이는 10 cm이다. 인천 북항에서 채취한 퇴적물을 높이가 9 cm 되도록 채웠고, 그 위에 RM를 1 cm로 균일하게 피복하였다. PO₄^3-의 용출 특성 비교를 위하여, 다른 수조에는 퇴적물만 10 cm를 채웠다.
해수에서 ATRM, RM, CFSS의 인산염 제거 특성을 살펴보기 위하여 경기도 화성시 전곡항에서 해수를 취수한 후 3 μm 정량 여과지 (Advantes, NO. 6, Japan)에 여과 후 실험에 사용하였다.

이론/모형

PO₄^3-의 평형흡착실험은 Fig. 3과 같이 Freundlich 모델과 Langmuir 모델을 적용하였다. Table 3에서와 같이 Freundlich 모델에서 분배계수 (K)는 ATRM (5.
등온 흡착 실험결과는 Freundlich model과 Langmuir model을 이용하여 분석하였다.
45 μm pp filter, USA)로 여과한 후 희석하였다. 여과된 시료는 아스크로빈산 환원법 (Ministry of Environment, 2010)으로 발색하여 UV-vis Spectrophotometer (Shimadzu UV-1201, Japan)로 잔류농도를 측정하였다.
해수를 반응조에서 일 1회씩 5 mL정량 분취하여 pH와 PO43-의 농도를 아스크로빈산 환원법 (Ministry of Environment, 2010)으로 측정하였다.
흡착제의 동역학적 흡착실험결과는 유사 1차 모델 (Pseudo first-order model)과 유사 2차 모델 (Pseudo second-order model)을 이용하여 분석하였다 (Park et al., 2010).

성능/효과

ATRM, RM, CFSS의 시간에 따른 PO43- 제거량을 나타낸 결과 (Fig. 2) 50 mg－PO43-/L에서는 ATRM의 경우 1시간 이전에 평형에 도달하였고, RM과 CFSS의 경우는 6시간 경과 후에도 PO43-의 흡착이 지속되었다.
, 2004; Park and Kim, 2010; Park and Kim, 2011), PO₄^3-의 흡착에 경쟁적으로 작용한다. ATRM와 RM은 PO₄^3-흡착에 있어 다른 음이온들의 영향으로 흡착량이 감소하는 경향을 나타내었고, CFSS의 경우 다른 음이온들이 존재하지 않을 때와 거의 차이가 없는 것으로 나타났다. 기존 연구에 의하면 PO₄^3-는 흡착제 표면의 Al과 강한 결합을 형성하고 있어 다른 음이온의 경쟁에 의하여 PO₄^3-의 흡착량이 감소하는 것으로 사료되며 (Tang et al.
5에 나타냈다. ATRM의 주입량이 1 g에서 5 g으로 증가함에 따라 PO₄^3-의 총 제거율은 69.84 %에서 100 %로 증가하였고 흡착제의 단위 질량당 흡착량은 6.29 mg/g에서 1.80 mg/g으로 감소하였다. RM의 경우 주입량 증가에 따라서 33.
8에 나타내었다. ATRM의 증류수와 해수에서의 흡착량은 각 6.29 mg/g과 6.78 mg/g이고 RM의 경우 증류수와 해수에서 3.05 mg/g과 9.00 mg/g으로 나 타났으며, CFSS는 증류수에서 1.52 mg/g, 해수에서 6.18 mg/g의 흡착량을 나타냈다. 전체적으로 증류수에서의 PO₄^3-의 흡착 량보다 해수에서의 흡착량이 높게 나왔으며 이는 해수 내 존재 하는 다량의 Ca²가 음이온인 PO₄^3-와 결합하여 화합물을 형성 (Lee and Lee, 2007)하며, Ca^2＋ 이외에도 Mg²⁺와 같은 2가의 양이온과 PO₄^3-이 화합물을 형성하기 때문으로 사료된다.
해수에서의 PO₄^3- 흡착량은 증류수에서의 흡착량보다 높게 나타났으며 이는 해수에 존재하는 다양한 양이온과의 상호작용에 의한 흡착이 증진되는 것으로 판단된다. RM을 이용하여 오염된 퇴적물에서의 수조실험결과 RM을 피복하였을 때 퇴적물에 존재하는 PO₄^3-의 용출이 차단되는 결과를 나타냈다. 이 에 ATRM, RM, CFSS는 담수 환경과 해양환경에서의 PO₄^3- 제거에 효과적인 흡착 및 용출 차단소재로 효과적이라고 판단되며, 현장에 적용하기 위해서는 다양한 해양 조건을 모사한 추가적인 실험이 필요하다.
80 mg/g으로 감소하였다. RM의 경우 주입량 증가에 따라서 33.88 %에서 65.09 %의 제거율 증가와 3.05 mg/g에서 1.17 mg/g의 흡착량 감소를 나타내었으며, 마지막으로 CFSS의 경우 16.85 %에서 53.44 %의 제거율 증가와 1.52 mg/g에서 0.96 mg/g의 흡착량 감소의 경향을 나타내었다. 흡착제의 주입량이 증가함에 따라서 PO₄^3-의 제거율은 증가하지만, 흡착제의 단위 질량당 흡착량은 감소함을 알 수 있다.
51 mg/g의 흡착량을 나타내었다. pH 11에서는 ATRM의 경우 5.79 mg/g, RM은 2.62 mg/g, CFSS는 1.14 mg/g으로, pH가 상승할수록 흡착제의 흡착량이 감소하는 경향이 나타났다. 이 는 pH가 증가할수록 수중의 OH^－가 증가하고 PO₄^3-과 흡착제 표면의 흡착에 경쟁적으로 작용하기 때문이며 (Xu et al.
pH 변화에 따른 PO43- 흡착특성 실험결과 pH 3에서 ATRM의 경우 7.45 mg/g을 나타내었고, RM은 3.71 mg/g, CFSS는 2.51 mg/g의 흡착량을 나타내었다.
각각의 흡착제 0.5 g을 혼합하여 300 mg－PO43-/L의 농도로 24시간 실험한 결과 ATRM 6.29 mg/g, RM 3.05 mg/g, CFSS 1.52 mg/g의 흡착 량을 보였고 ATRM과 RM 사용시 2.56 mg/g, ATRM과 CFSS 사용시 3.41 mg/g의 흡착량을 나타내었고 RM과 CFSS의 복합 사용시 2.09 mg/g의 흡착량을 나타내어 흡착제의 복합적인 사용은 PO43- 흡착에 부정적인 영향을 미치는 것으로 나타났다.
PO₄^3-로 오염된 퇴적물에 RM을 1 cm 두께로 피복하여 12일 간 수질의 변동을 관찰하였다. 그 결과 Fig. 9와 같이 RM으로 피복된 수조에서는 PO₄^3-가 검출되지 않은 반면 RM을 피복하지 않는 Blank 수조는 1일차 0.09 mg－PO₄^3-/L의 농도에서 12일차 0.69 mg－PO₄^3-/L로 지속적으로 증가하였고, pH의 경우 Fig. 9와 같이 Blank의 경우 pH 7.5～7.7를 유지하였고, RM은 pH 8.25를 실험기간동안 유지하였다. 따라서, 해양 저층에서 PO₄^3-의 용출을 차단하는데 RM이 효과적인 것으로 판단된다.
흡착제의 PO₄^3- 평형흡착 결과 ATRM, RM, CFSS 모두 다중흡착을 가정한 Freundlich model에 잘 부합하였으며, PO₄^3-의 흡착은 pH가 높을수록 흡착량이 감소하는 경향이 나타났고, 흡착제의 주입량이 증가 할수록 제거율은 증가하였지만 단위질량당 흡착량이 감소하는 경향이 뚜렷하게 나타났다. 다른 음이온과의 경쟁 흡착 결과 ATRM와 RM의 경우 다른 음이온의 존재가 PO₄^3-의 흡착량을 감소시켰지만 CFSS의 경우 다른 음이 온의 존재가PO₄^3-의 흡착량 변화와는 관련이 없는 것으로 나타났다. 해수에서의 PO₄^3- 흡착량은 증류수에서의 흡착량보다 높게 나타났으며 이는 해수에 존재하는 다양한 양이온과의 상호작용에 의한 흡착이 증진되는 것으로 판단된다.
192 L/mg) 순으로 나타났다. 본 연구의 실험 결과인 분배계수 (K)값을 기존 연구결과와 비교해 보면 ATRM (5.068)는 Min et al (2008)의 결과인 Sediment (1.141), ZVI (4.873) 과 Sakadevan and Bavor (1998)의 결과인 Zeolite (0.91), Blast Furnace slag (2.44), Steel Furnace slag (2.23)보다 높은 것 을 알 수 있었다. Freundlich model과 Langmuir model의 결정계수 (R²)를 살펴본 결과 ATRM, RM, CFSS 모두 PO₄^3-의 흡착은 단층흡착을 가정한 Langmuir 모델보다는 다층흡착을 가정한 Freundlich 모델에 더 잘 부합되므로 (Edzwald, 2011), 흡착제 ATRM, RM, CFSS의 인산염 흡착은 다층으로 이루어짐을 알 수 있다.
의 흡착특성을 살펴보았다. 시간에 따른 PO₄^3-의 동역학적 실험 결과, 유사 1차 모델과 유사 2차 모델 결과 ATRM＞RM＞CFSS 순으로 흡착 속도가 빠르게 나타났다. 흡착제의 PO₄^3- 평형흡착 결과 ATRM, RM, CFSS 모두 다중흡착을 가정한 Freundlich model에 잘 부합하였으며, PO₄^3-의 흡착은 pH가 높을수록 흡착량이 감소하는 경향이 나타났고, 흡착제의 주입량이 증가 할수록 제거율은 증가하였지만 단위질량당 흡착량이 감소하는 경향이 뚜렷하게 나타났다.
09 mg/g의 흡착량을 나타내어 흡착제의 복합적인 사용은 PO₄^3-흡착에 부정적인 영향을 미치는 것으로 나타났다. 흡 착제의 독립적인 사용은 각 소재별 흡착기작에 의한 인산염 제거 가 이뤄지지만 ATRM과 RM 및 CFSS의 복합사용시 pH는 ATRM＋RM의 경우 10.41이고 ATRM＋CFSS는 7.64로 ATRM (pH 5.47)만 사용했을 경우보다 pH가 상승하였다. 이는 OH^－의 증가로 PO₄^3-의 제거에 매우 부정적인 영향을 미치는 것으로 사료된다.
시간에 따른 PO₄^3-의 동역학적 실험 결과, 유사 1차 모델과 유사 2차 모델 결과 ATRM＞RM＞CFSS 순으로 흡착 속도가 빠르게 나타났다. 흡착제의 PO₄^3- 평형흡착 결과 ATRM, RM, CFSS 모두 다중흡착을 가정한 Freundlich model에 잘 부합하였으며, PO₄^3-의 흡착은 pH가 높을수록 흡착량이 감소하는 경향이 나타났고, 흡착제의 주입량이 증가 할수록 제거율은 증가하였지만 단위질량당 흡착량이 감소하는 경향이 뚜렷하게 나타났다. 다른 음이온과의 경쟁 흡착 결과 ATRM와 RM의 경우 다른 음이온의 존재가 PO₄^3-의 흡착량을 감소시켰지만 CFSS의 경우 다른 음이 온의 존재가PO₄^3-의 흡착량 변화와는 관련이 없는 것으로 나타났다.
96 mg/g의 흡착량 감소의 경향을 나타내었다. 흡착제의 주입량이 증가함에 따라서 PO₄^3-의 제거율은 증가하지만, 흡착제의 단위 질량당 흡착량은 감소함을 알 수 있다.

후속연구

이 에 ATRM, RM, CFSS는 담수 환경과 해양환경에서의 PO43- 제거에 효과적인 흡착 및 용출 차단소재로 효과적이라고 판단되며, 현장에 적용하기 위해서는 다양한 해양 조건을 모사한 추가적인 실험이 필요하다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	제 강슬래그가 흡착제거에 효과적이라고 판단된 이유는 무엇인가?	인산염을 제거하기 위한 흡착소재에 대한 연구가 꾸준히 진행되어 왔으며, 산업부산물을 이용한 인산염 제거는 경 제적이고 부산물 처리 측면에서 흡착제로서 활용가치가 높다. 제 강슬래그는 비교적 산화철, 산화칼슘을 많이 함유하여 인산염의 흡착제거에 효과적이라고 판단되며, 제강슬래그의 입도에 따른 인산염의 제거특성에 관한 연구 (Lee and Lee, 2007)와 제강전 기로 슬래그를 채운 컬럼에서 인산염 제거실험 (Kim et al., 2010) 이 수행되었다.
	인산염 제거를 위한 화학적 침전법과 생물학적 처리 방법은 어떠한 단점이 있는가?	인산염의 제거를 위해서는 화학적 침전법과 생물학적 처리, 흡 착제를 이용한 방법이 시도되어왔다. 하지만 화학적 침전은 화학 약품이 고가이며 발생슬러지의 처리가 어려운 단점이 있고, 생물 학적 처리는 환경 친화적이지만 미생물이 주위 환경의 변화에 민감하게 반응하여 운영하는데 어려움이 있고, 오염물질 제거 속 도가 느리다는 한계가 있다. 반면에, 흡착은 경제적이고, 적은 에 너지가 요구되며, 환경 친화적이고, 유지관리가 쉽다 (Lee and Lee, 2007).
	흡착의 장점은 무엇인가?	하지만 화학적 침전은 화학 약품이 고가이며 발생슬러지의 처리가 어려운 단점이 있고, 생물 학적 처리는 환경 친화적이지만 미생물이 주위 환경의 변화에 민감하게 반응하여 운영하는데 어려움이 있고, 오염물질 제거 속 도가 느리다는 한계가 있다. 반면에, 흡착은 경제적이고, 적은 에 너지가 요구되며, 환경 친화적이고, 유지관리가 쉽다 (Lee and Lee, 2007). 인산염을 제거하기 위한 흡착소재에 대한 연구가 꾸준히 진행되어 왔으며, 산업부산물을 이용한 인산염 제거는 경 제적이고 부산물 처리 측면에서 흡착제로서 활용가치가 높다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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