[논문]Flaring 가스의 <tex>$CO_2$</tex> 분리를 위한 분리막 공정 기술개발

김세종; 김학은; 조원준; 하성용

초록
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DME 제조공정에서 발생하는 혼합가스 중, $CO_2$를 제거하기 위하여 폴리술폰 고분자를 이용하여 지지체 중공사막을 제조하고, Hyflon AD를 코팅하여 복합막을 제조하였다. 제조된 중공사막을 이용하여 Flaring 모사가스에 대한 모듈의 성능을 측정하였다. 분리막 1단 평가 결과 1.2 MPa에서 Stage cut 0.24 이상의 $CO_2$농도는 3% 이하이며, 동일조건에서 $CO_2$ 제거율 및 $CH_4$ 회수율은 각각 약 80%이다. 분리막 2단 평가결과 Product 가스의 $CO_2$ 농도를 5%로 고정하였을 때, stage cut 0.074에서 recycle 되는 $CO_2$ 농도는 공급가스와 같은 농도를 가지며, 이때 $CH_4$의 회수율은 약 99%이다.

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We prepared composite membrane which was made with polysulfone supported hollow fiber membrane coated with Hyflon AD to eliminate $CO_2$ gas from mixed-gases which were generated in DME manufacturing processes. The performance of module about simulated flaring gas was measured by using ma...

We prepared composite membrane which was made with polysulfone supported hollow fiber membrane coated with Hyflon AD to eliminate $CO_2$ gas from mixed-gases which were generated in DME manufacturing processes. The performance of module about simulated flaring gas was measured by using manufactured composite membrane. 1-stage evaluation result shows $CO_2$ concentration was below 3% at 1.2 MPa and at Stage cut 0.24 above. In addition $CO_2$ removal rate and $CH_4$ recovery rate was 80% respectively at the same condition. 2-stage evaluation result shows, when the $CO_2$ concentration of product gas was fixed at 5%, recycled $CO_2$ at stage cut 0.074 had the same concentration as the feed gas and the recovery rate of $CH_4$ was 99% at the moment.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 DME 플랜트의 분리공정을 대상으로 혼합가스에서 CO₂를 선택적으로 분리할 수 있는 고분자 재질을 선정하고 복합 분리막을 제조하여 CO₂ 분리성능을 확인하여 실제 공정에 적용가능성을 타진하는 것을 목적으로 한다.

제안 방법

기본적인 기체투과 특성을 알아보기 위하여 앞서 제조된 테스트용 기체분리막 모듈을 이용하여 순수기체에 대한 기체 투과도를 측정하였다. 본 실험에서는 질소와 산소에 대해 순수 기체 투과 테스트를 진행하였으며 그 기체 투과도는 다음 식에 의해 계산된다[4,5].
기체투과특성을 측정하기 위한 테스트 모듈은 폴리 술폰 지지체 중공사막에 Hyflon AD 5 wt% 코팅용액으로 코팅한 복합막을 3,800가닥씩 번들링하여 하우징에 장착하고 양끝을 에폭시수지로 potting하였다. 이때 중공사막의 유효길이는 13.
본 연구에서는 제조된 중공사막 모듈을 이용하여 Flaring 모사가스 혼합기체에 대한 투과도 측정을 진행하였다. Flaring 모사가스의 성분비는 Table 1에 나타내었으며, Shell사의 Flaring gas 조성을 참조하였다.
본 연구에서는 폴리술폰을 기반으로 상전환법을 이용하여 CO₂ 분리용 중공사막을 제조하고자 하였다. 지지체막을 제조한 후 Hyflon AD를 이용하여 복합막을 제조하였고, Flaring 모사가스를 이용하여 분리막 모듈의 성능을 평가 후 다음과 같은 결론을 얻었다.
분리용 중공사막을 제조하고자 하였다. 지지체막을 제조한 후 Hyflon AD를 이용하여 복합막을 제조하였고, Flaring 모사가스를 이용하여 분리막 모듈의 성능을 평가 후 다음과 같은 결론을 얻었다.

대상 데이터

폴리술폰 중공사막을 제조하기 위해 Solvay 사의 Udel P-3500을 사용하였다. 고분자 용액을 만들기 위하여 사용된 용매는 삼천 화학의 dimethylacetamide (DMAc)를 사용하였고, 첨가제로 삼천 화학의 1,4-dioxane과 에탄올이 사용되었다. 빈용매로 사용된 증류수는 (주)휴먼코퍼레이션의 Human Power II+ Scholar-UV를 사용하여 제조되었다.
빈용매로 사용된 증류수는 (주)휴먼코퍼레이션의 Human Power II+ Scholar-UV를 사용하여 제조되었다. 복합막 개발을 위한 코팅물질로는 Perfluorinated amorphous glassy copolymer (Hyflon AD)가 사용되었다.
고분자 용액을 만들기 위하여 사용된 용매는 삼천 화학의 dimethylacetamide (DMAc)를 사용하였고, 첨가제로 삼천 화학의 1,4-dioxane과 에탄올이 사용되었다. 빈용매로 사용된 증류수는 (주)휴먼코퍼레이션의 Human Power II+ Scholar-UV를 사용하여 제조되었다. 복합막 개발을 위한 코팅물질로는 Perfluorinated amorphous glassy copolymer (Hyflon AD)가 사용되었다.
폴리술폰 중공사막을 제조하기 위해 Solvay 사의 Udel P-3500을 사용하였다. 고분자 용액을 만들기 위하여 사용된 용매는 삼천 화학의 dimethylacetamide (DMAc)를 사용하였고, 첨가제로 삼천 화학의 1,4-dioxane과 에탄올이 사용되었다.

데이터처리

제조된 폴리술폰 중공사형 기체 분리막의 모폴로지 변화는 막의 성능에 영향을 미치는 중요한 인자이며, 제조된 중공사형 기체 분리막의 단면 모폴로지 확인을 위해 SEM 분석을 하였다. 일반적으로 분리막의 기공율을 조절하는 인자는 (1) casting 용액 내의 고분자 농도와 (2) casting 용액에서 증발하는 용매와 casting 용액으로 들어오는 빈용매의 상대속도라고 알려져 있으며, 빈용매가 분리막 속으로 침투하는 속도가 분리막에서 용매가 증발하는 속도보다 빠르면 다공성 구조(fingerlike)가 만들어지며, 반대로 용매의 증발속도가 빈용매의 침투 속도보다 빠르면 조밀한 구조(sponge-like)를 갖는다[6-8].

이론/모형

중공사의 제조는 용매치환 상전환법을 이용하여 제조하였다. 도프 용액과 보어용액의 속도는 기어펌프와 HPLC 펌프를 이용하여 조절되었으며, 각각 2.

성능/효과

1) 폴리술폰 중공사막은 5 wt% Hyflon 용액에서 적합한 선택층의 두께 1 µm의 결함 없는 표면이 관찰되었다.
2) 운전조건에 따른 분리막 1단 평가결과 1.2 Mpa에서 Stage cut 0.24 이상에서 CO₂의 농도는 3% 이하이며, 동일조건에서 CO₂ 제거율은 약 80%, CH₄ 회수율은 약 80%이다.
3) 운전조건에 따른 분리막 2단 평가결과 Product 가스의 CO₂ 농도를 5%로 고정하였을 때 Stage cut 0.074에서 Recycle되는 CO₂ 농도는 공급가스와 같은 농도를 가지며, 이때 CH₄의 회수율은 약 99%이었다.

후속연구

24 이상에서 CO₂의 농도는 3% 이하이며, 동일조건에서 CO₂ 제거율은 약 80%, CH₄ 회수율은 약 80%이다. 위 결과에서와 같이 분리막 1단으로는 CO₂제거율 및 CH4 회수율이 낮으므로 공정 효율을 향상시키기 위한 개발이 필요할 것으로 생각된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	기체분리막을 이용한 이산화탄소 분리 공정의 장점은 무엇인가?	분리막을 이용한 기체분리 연구는 1970년대 말부터 연구되었으며 선진국에서는 현재 산소, 수소, 이산화탄소 분리기술이 실용화되었다. 기체분리막을 이용한 이산화탄소 분리 공정은 흡수, 흡착공정에 비하여 에너지 효율이 뛰어나며, 환경 친화적인 청정공정이며, 소형 분리 설비 및 그 운영이 매우 단순하다는 점 등의 측면에서 많은 장점을 가지고 있다. 이런 기체분리막은 소재에 따라 고분자 분리막, 무기막, 액막으로 분류된다.
	기체분리막은 소재에 따라 어떻게 분류되는가?	기체분리막을 이용한 이산화탄소 분리 공정은 흡수, 흡착공정에 비하여 에너지 효율이 뛰어나며, 환경 친화적인 청정공정이며, 소형 분리 설비 및 그 운영이 매우 단순하다는 점 등의 측면에서 많은 장점을 가지고 있다. 이런 기체분리막은 소재에 따라 고분자 분리막, 무기막, 액막으로 분류된다. 이중 고분자 분리막은 이산화탄소에 대한 투과도와 선택도가 우수하며 분리막을 쉽게 제조할 수 있는 장점을 가진다.
	고분자로 만든 기체분리막의 장점은 무엇인가?	이런 기체분리막은 소재에 따라 고분자 분리막, 무기막, 액막으로 분류된다. 이중 고분자 분리막은 이산화탄소에 대한 투과도와 선택도가 우수하며 분리막을 쉽게 제조할 수 있는 장점을 가진다. 산업 배기 가스로부터 CO2의 제거를 위한 환경친화적이며 에너지 효율적인 기술개발에 있어서 고분자 기체분리막은 온실효과에 대한 해결책에 근접해 있다.

참고문헌 (8)

C. Hendriks, "Carbon dioxide removal from coal fired power plant", p. 53 Kluwer Academic Publishers, Dordrecht (1994).
D. L. Ellig, J. B. Althouse, and F. P. McCandless, "Concentration of methane from mixtures with carbon dioxide by permeation through polymeric films", J. Membr. Sci., 6, 259 (1980).

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H. Koh, S. Y. Ha, S. M. Woo, S. Y. Nam, B. S. Lee, C. S. Lee, and W. M. Choi, "Separation and purification of biogas by hollow fiber gas separation membrane module", Membrane Journal, 21(2), 177 (2011).
H. C. Koh, S. Y. Ha, and S. Y. Nam, "Preparation and Properties of Hollow Fiber Membrane for Gas Separation Using CTA", Membrane Journal, 21, 98 (2010).
S. J. Kim, S. M. Woo, H. Y. Hwang, H. C. Koh, S. Y. Ha, H. S. Choi, and S. Y. Nam, "Preparation and Properties of Chlorine- Resistance Loose Reverse Osmosis Hollow- fiber Membrane", Membrane Journal, 20, 304 (2010).

원문보기 상세보기
I. Pinnau and B. D. Freeman, "Formation and modification of polymieric membranes", American chemical society, Washington DC membr. Sci., 744, 1 (1999).
Muller, Dr. Heinz-Joachim and Floyd, Elizabeth, "Modified membrane", Australian patent office AU 2002214802 B2, 7, 25 (2002).
J. Phattaranawik, R. Jiraratananon, and A. G. Fane, "Effect of pore size distribution and air flux on mass transport in direct contact membrane distillation", J. Membr. Sci., 215, 75 (2003).

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