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문제 정의
- 본 연구의 목적은 젖소 분뇨와 crude glycerin의 적절한 통합 혐기소화 비율을 알아보고 바이오가스 생산량, 메탄 생산량, 휘발성 고형물 소화율 (volatile solids reduction, VSR) 등 전반적인 소화조 안정성에 대해 평가하고자 하였다.
- 젖소분뇨와 crude glycerin의 통합 혐기소화를 통한 바이오가스 생산 평가 및 crude glycerin의 적정 혼합 비율을 알아보고 소화조 안정성에 관하여 연구하였다.
제안 방법
- 혐기소화의 안정성과 효율을 평가하기 위한 소화액의 이화학적 성상분석으로 TS, VS, pH를 분석하였다 (APHA, 1980). VSR은 급여하는 양의 VS에 대한 소화액의 감소분에 대한 비율로 계산하였다. 생성된 바이오가스의 총량측정을 위하여 가스실린지를 사용하였고 NH3-N은 Chaney와 Marbach (1962)의 방법으로 측정하였다.
- 젖소분뇨와 crude glycerin의 비율별 혐기소화 생산성을 평가하기 위하여 실험에 들어가기 전 젖소분뇨는 TS <10%가 되도록 증류수와 1:1로 희석하여 각 처리구별로 시료를 혼합한 뒤 냉장보관 하였다. 네 개의 처리구는 crude glycerin을 첨가하지 않은 GLY 0과 VS기준 20%, 40%, 60% 첨가한 GLY 20, GLY 40, GLY 60으로 구성되었다. 각각의 유기물 부하율은 3.
- 돈분을 이용한 혐기 접종액의 특성상 젖소 분뇨에 적응시키기 위해 한 달간 적응기를 가진 후 실험을 시작하였다. 본 연구에 사용된 혐기조를 Fig.
- 젖소분뇨와 crude glycerin의 비율별 통합 혐기소화특성을 비교하기 위해 소화액 성상분석과 바이오가스 분석을 실시하였다. Crude glycerin을 넣기 전 3일과 그 후 20일의 결과를 Fig.
- 혐기소화의 안정성과 효율을 평가하기 위한 소화액의 이화학적 성상분석으로 TS, VS, pH를 분석하였다 (APHA, 1980). VSR은 급여하는 양의 VS에 대한 소화액의 감소분에 대한 비율로 계산하였다.
대상 데이터
- Crude glycerin은 경기도 시흥시에 위치한 바이오디젤 플랜트에서 제공받아 상온에서 보관하였다. 혐기 접종액은 돈분을 이용하는 한경대학교 바이오가스 플랜트에서 제공받았다.
- 생성된 바이오가스의 총량측정을 위하여 가스실린지를 사용하였고 NH3-N은 Chaney와 Marbach (1962)의 방법으로 측정하였다. 메탄 및 이산화탄소 분석은 thermal conductivity detector (TCD)를 장착한 가스 크로마토그래피 (gas chromatography, GC)를 이용하였으며 주입구 (inlet)는 150℃, 컬럼부 (column)는 40℃, 검출부 (detector)는 250℃으로 설정하여 3 mL min－1의 유속으로 헬륨 가스를 이동상으로 사용하였다.
- 본 연구에서 공시한 젖소분뇨는 강원도 철원군 젖소목장으로부터 생성 즉시 채취하였다. 채취된 젖소분뇨는 일정한 성상을 위해 분쇄 및 혼합작업을 거쳤으며 1 cm 이상의 협잡물은 제거한 뒤 －4℃에서 냉장 보관하였다.
- Crude glycerin은 경기도 시흥시에 위치한 바이오디젤 플랜트에서 제공받아 상온에서 보관하였다. 혐기 접종액은 돈분을 이용하는 한경대학교 바이오가스 플랜트에서 제공받았다. Table 1에 젖소분뇨와 crude glycerin의 이화학적 특성을 나타내었다.
이론/모형
- VSR은 급여하는 양의 VS에 대한 소화액의 감소분에 대한 비율로 계산하였다. 생성된 바이오가스의 총량측정을 위하여 가스실린지를 사용하였고 NH3-N은 Chaney와 Marbach (1962)의 방법으로 측정하였다. 메탄 및 이산화탄소 분석은 thermal conductivity detector (TCD)를 장착한 가스 크로마토그래피 (gas chromatography, GC)를 이용하였으며 주입구 (inlet)는 150℃, 컬럼부 (column)는 40℃, 검출부 (detector)는 250℃으로 설정하여 3 mL min－1의 유속으로 헬륨 가스를 이동상으로 사용하였다.
- 1에 나타내었다. 젖소분뇨와 crude glycerin의 안정성을 평가하기 위해 2 L 플라스틱 통을 이용하여 semi-continuous 방식을 사용하였다. 실용량 (working volume)은 900 mL이었으며 혐기조건을 만들어주기위해 시작 전 질소 가스로 충진 해주었다.
성능/효과
- 88%로 가장 높게 나타났으며 뒤를 이어 GLY 40, GLY 20, GLY 0 순이었다. 10일 이후에는 GLY 40과 GLY 60은 각각 21.97%, 10.01%까지 감소하였지만 GLY 20은 지속적인 바이오가스 생산과 함께 45.64%를 유지하며 가장 높게 나타났다.
- GLY 0과 GLY 20은 계속해서 중성을 유지하며 혐기소화에 알맞은 조건을 유지하였지만 GLY 40과 GLY 60은 0일 이후 각각 7.5에서 5.1, 7.5에서 4.9로 급격한 pH 감소를 확인할 수 있었다. 이는 초기 crude glycerin자체의 pH가 낮은 것과 함께 분해되기 쉬운 유기물의 과다 공급으로 VFA를 축적시켜 메탄 생성균의 성장을 저해하고 산 생성 박테리아가 우세해졌기 때문인 것으로 사료되었다.
- GLY 20은 GLY 0과 실험 종료시점까지 안정된 pH를 유지하였으며, GLY 20의 유기물 소화율이 최대 53.56%, 메탄 함량 53.99%, 메탄 생산량 1.01 L/L/d, 바이오가스 총 생산량 1.61 L/L/d로 가장 높게 나타났다. GLY 40과 GLY 60은 crude glycerin의 첨가 7일 이후 급격한 pH 저하와 함께 유기물 소화율은 각각 32.
- 전체적으로 다른 연구들보다 낮은 수치를 보였는데 이것은 짧은 HRT와 함께 뇨의 함량이 적어 높은 C/N비를 갖는 젖소분뇨를 차츰 증가하여 첨가하지 않아 나타난것으로 사료되었다. GLY 20이 crude glycerin을 첨가하지 않은 GLY 0보다 유기물 소화율과 메탄함량, 메탄생산량, 바이오가스 총 생산량이 모두 유의적으로 높게 나타났으며 암모니아태 질소의 경우 crude glycerin의 함량이 높아질수록 떨어지는 것을 확인할 수 있었다. 이것은 pH가 낮아지는 경향과 같았으며 혐기미생물에 저해작용이 일어나는 4500~5700 mg/L 보다 낮아 혐기발효에 영향을 끼치진 않았다 (Koster and Lettinga, 1988).
- 61 L/L/d로 가장 높게 나타났다. GLY 40과 GLY 60은 crude glycerin의 첨가 7일 이후 급격한 pH 저하와 함께 유기물 소화율은 각각 32.15%, 20.05%으로 나타났으며 메탄 함량, 메탄 생산량, 바이오가스 총 생산량은 혐기소화가 정지되며 나타나지 않았다.
- 이는 초기 crude glycerin자체의 pH가 낮은 것과 함께 분해되기 쉬운 유기물의 과다 공급으로 VFA를 축적시켜 메탄 생성균의 성장을 저해하고 산 생성 박테리아가 우세해졌기 때문인 것으로 사료되었다. 따라서 crude glycerin을 40% 이상 첨가할시엔 pH 조절이 필요하다는 것을 나타내었다. 이에 따라 바이오가스 생산량에서도 GLY 0과 GLY 20은 실험 종료시점까지 계속해서 생산된 것에 반해 GLY 40와 GLY 60은 crude glycerin 첨가 후 1~2일째에 가장 높았다가 점차 줄어들어 7일 이후로는 바이오가스 생산이 중단되었다.
- 하지만 전체적으로 다른 연구들보다 낮은 수치를 보였는데 이것은 짧은 HRT와 함께 뇨의 함량이 적어 높은 C/N 비를 갖는 젖소분뇨를 차츰 증가하여 첨가하지 않아 나타난 것으로 사료되었다. 또한 높은 유기물 함량은 VFA를 축적시켜 메탄 생성균의 성장을 저해하고 산 생성 박테리아를 우세하게 하였다. 이는 pH 하락으로 이어졌으며 초기 원료인 crude glycerin의 낮은 pH와 함께 crude glycerin의 함량이 높았던 GLY 40과 GLY 60 처리구의 가스 생산이 중단되었다.
- 2 L/L/d로 62% 증가하였으며 GLY 20이 GLY 0 보다 높게 나타났다. 메탄함량은 이에 반해 crude glycerin을 첨가한 직후 GLY 0을 제외하고 각각 9%, 49%, 23% 감소하였다. 이후 GLY 20이 최고 53.
- 바이오가스 생산량은 crude glycerin을 첨가하며 0.73 L/L/d에서 1.2 L/L/d로 62% 증가하였으며 GLY 20이 GLY 0 보다 높게 나타났다. 메탄함량은 이에 반해 crude glycerin을 첨가한 직후 GLY 0을 제외하고 각각 9%, 49%, 23% 감소하였다.
- (2008)의 연구에서는 glycerin을 45% 첨가한 것보다 60% 첨가한 처리구에서 바이오가스 생산이 양호하였지만 혐기소화가 진행될수록 pH가 떨어져 45%로 실험을 진행하였다. 본 연구에서는 GLY 40과 GLY 60 모두 pH 조절 없이 혐기소화를 진행하기에는 다소 어려움이 있는 것으로 나타났으며 20% 이하의 crude glycerin의 첨가가 적합할 것으로 사료되었다.
- 본 연구의 결과 crude glycerin을 첨가하지 않은 처리구 보다 20% 첨가한 처리구의 유기물 분해율, pH가 안정적으로 나타나며 가스 생산량과 메탄 함량이 가장 높게 나타나 crude glycerin의 통합 혐기소화원으로서의 가능성을 확인하였다. 하지만 전체적으로 다른 연구들보다 낮은 수치를 보였는데 이것은 짧은 HRT와 함께 뇨의 함량이 적어 높은 C/N 비를 갖는 젖소분뇨를 차츰 증가하여 첨가하지 않아 나타난 것으로 사료되었다.
- (2012)은 crude glycerin과 우분의 통합혐기소화에 있어 반응기 종류에 따른 메탄생산을 평가하였다. 분해율을 높이기 위해 55℃에서 먼저 혐기소화 시킨 뒤 연속교반액상반응기 (completely stirred tank reactor, CSTR)와 미생물반응기 (induced bed reactor, IBR) 두 개의 반응조에서 바이오가스 생산량을 살펴본 결과 CSTR에서 6%의 crude glycerin 첨가구가 가장 높은 결과를 나타냈다. Chen et al.
- 따라서 crude glycerin을 40% 이상 첨가할시엔 pH 조절이 필요하다는 것을 나타내었다. 이에 따라 바이오가스 생산량에서도 GLY 0과 GLY 20은 실험 종료시점까지 계속해서 생산된 것에 반해 GLY 40와 GLY 60은 crude glycerin 첨가 후 1~2일째에 가장 높았다가 점차 줄어들어 7일 이후로는 바이오가스 생산이 중단되었다. 이는 특히 pH에 민감한 메탄 생성균을 포함하는 모든 혐기소화 박테리아의 성장을 위해서 6.
- 메탄함량은 이에 반해 crude glycerin을 첨가한 직후 GLY 0을 제외하고 각각 9%, 49%, 23% 감소하였다. 이후 GLY 20이 최고 53.99%, GLY 0이 53.07%을 나타내 메탄 함량에서는 두 처리구의 유의적인 차이가 나타나지 않았지만 바이오가스 총 생산량의 차이로 총 메탄 생산량에서는 GLY 20이 0.78 L/L/d로 가장 높게 나타났다.
- 젖소분뇨와 crude glycerin의 혐기소화가 진행된 후 3주째 처리 결과를 Table 2에 나타내었다. 전체적으로 다른 연구들보다 낮은 수치를 보였는데 이것은 짧은 HRT와 함께 뇨의 함량이 적어 높은 C/N비를 갖는 젖소분뇨를 차츰 증가하여 첨가하지 않아 나타난것으로 사료되었다. GLY 20이 crude glycerin을 첨가하지 않은 GLY 0보다 유기물 소화율과 메탄함량, 메탄생산량, 바이오가스 총 생산량이 모두 유의적으로 높게 나타났으며 암모니아태 질소의 경우 crude glycerin의 함량이 높아질수록 떨어지는 것을 확인할 수 있었다.
- 2에 나타내었다. 젖소 분뇨만으로 혐기소화를 진행하는 기간에는 모두 안정된 pH를 보였으며 유기물 소화율은 40%로 나타났다.
- (2008)은 회분식 반응기에서 glycerol과 젖소분뇨의 통합 혐기소화율과 연속반응조에서의 안전성을 평가하였다. 휘발성 고형물 (volatile solid, VS) 기준 45%와 60%의 glycerol 처리구 중 60%의 첨가구가 더 좋은 결과가 나왔다.
후속연구
- 따라서 crude glycerin의 적정 혼합 비율은 20% 이하로 하여 충분한 HRT를 갖는 것이 바람직하며 세부적인 비율과 다양한 유기물 부하율에 따른 연구가 필요하다고 사료되었다. 향후 젖소분뇨뿐만 아니라 다른 폐자원과의 통합 혐기소화에서도 crude glycerin은 경제성 분석과 함께 이화학적 특성을 고려한다면 바이오가스 생산에 있어 유용한 자원으로 활용될 수 있을 것으로 사료되었다.
- 따라서 crude glycerin의 적정 혼합 비율은 20% 이하로 하여 충분한 HRT를 갖는 것이 바람직하며 세부적인 비율과 다양한 유기물 부하율에 따른 연구가 필요하다고 사료되었다. 향후 젖소분뇨뿐만 아니라 다른 폐자원과의 통합 혐기소화에서도 crude glycerin은 경제성 분석과 함께 이화학적 특성을 고려한다면 바이오가스 생산에 있어 유용한 자원으로 활용될 수 있을 것으로 사료되었다.
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