[논문]Co-Doped Augite 보라색 유약의 발색기구

권영주; 이병하

doi:10.3740/mrsk.2013.23.5.271

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Cobalt (Co) compounds have been used for centuries to impart rich blue color to glass, glazes and ceramics. Cobalt monoxide (CoO), an oxide of Co, is an inorganic compound that has long been used as a coloring agent in the ceramic industry. Unlike other coloring agents, CoO can be used to develop co...

Cobalt (Co) compounds have been used for centuries to impart rich blue color to glass, glazes and ceramics. Cobalt monoxide (CoO), an oxide of Co, is an inorganic compound that has long been used as a coloring agent in the ceramic industry. Unlike other coloring agents, CoO can be used to develop colors other than blue, and several factors such as its concentration in the glaze and firing condition have been suggested as possible mechanisms. For example, CoO produces a typical blue color called "cobalt blue" at very low concentrations such as 1 wt% in both oxidation and reduction firing conditions; a higher concentration of CoO (5 wt%) develops a darker blue color under the same firing conditions. Interestingly, CoO also develops a purple color at high concentrations above 10 wt%. In this study, we examined the applicability and mechanism of a novel purple glaze containing cobalt(II, III) oxide, one of the well characterized cobalt oxides. Experimental results show that an Augite crystal isoform (Augite-Fe/Co) in which Fe was replaced with Co is the main component contributing to the formation of the purple color. Based on these results, we developed a glaze using chemically synthesized Augite-Fe/Co crystal as a color pigment. Purple color glaze was successfully developed by the addition of 6~15 wt% of $Co_3O_4$ to magnesia lime.

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문제 정의

본 연구에서는 발색제로 Co₃O₄를 석회마그네시아 유약에 첨가하여 보라색유약을 개발하였다. 유약의 주 결정상은 Ca(Fe, Mg)Si₂O₆ 구조를 가지는 Augite⁷⁾ 결정으로 나타났으며, Augite구조에서 Fe를 Co로 치환하여 그에 따른 발색특성을 알아보았다.

제안 방법

Co₃O₄를 첨가하여 만든 보라색 유약을 분석한 결과 보라색의 발색은 Augite 결정에 의해 발현된 것으로 판단되므로 Augite를 합성하여 Augite 결정구조에서 Co의Fe 자리로의 치환에 따른 발색 관계를 관찰하였다. Augite 안료의 조합은 Augite의 화학식 Ca(Mg, Fe)Si₂O₆에 맞추어 CaCO₃, MgCO₃, SiO₂ 및 Fe₂O₃와 Co₃O₄를 사용 하여 Table 3과 같이 조합하여 1280 ℃로 소성하였다.
본 연구에서는 시편 전체에 파란색과 보라색이 고르게 발현된 조성 AG-1 과 AG-14 대하여 정밀 분석하였다.
를 석회마그네시아 유약에 첨가하여 보라색유약을 개발하였다. 유약의 주 결정상은 Ca(Fe, Mg)Si₂O₆ 구조를 가지는 Augite⁷⁾ 결정으로 나타났으며, Augite구조에서 Fe를 Co로 치환하여 그에 따른 발색특성을 알아보았다.

대상 데이터

Co₃O₄를 사용한 보라색 유약을 개발하기 위하여 출발 원료로 부여장석, 청주석회석, 하동화이트카올린, 부여규석, 인성백운석을 사용하였고, 각 원료의 성분을 Table 1과 같이 나타내었다.
1 과 같은 3성분계 조합으로 유약을 제조하였다. 발색제로 Co₃O₄를 6~10 wt%까지 첨가한 후 초벌 소성한 백자 시험편에 시유 하였다. 소성은 전기로에서 산화분위기로 1280 ℃에서 1시간 유지하였다.
석회마그네시아를 주 성분으로 하는 기본유약으로 Fig. 1 과 같은 3성분계 조합으로 유약을 제조하였다.

성능/효과

1) 석회마그네시아 유약을 주성분으로 하는 유약, Albite 40 wt%, Dolomite 30 wt%, Quartz 30 wt% 조합비에 Co₃O₄를 10 wt% 첨가하여 보라색을 발현할 수 있었으며 L*, a*, b* 값은 각각 56.25, 28.37, −18.54였다.
2) 석회마그네시아 유약에 Co₃O₄를 넣어 만든 보라색 유약은 유약 내에 Fe 대신 Co로 치환된 Augite 결정 생성에 기인한다.
3) Fe를 Co로 치환하여 합성된 Augite 형 안료 자체는 보라색으로 발색하지만, 석회마그네시아 유약에 Augite 안료를 혼합하여 사용할 경우 파란색을 나타내었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	CoO를 사용한 도자기용 blue pigment는 어떤 것들이 있는가?	1) 고대 이집트문명과 메소포타미아 문명에서는 유리에 cobalt blue를 사용하기 시작 하였으며, 중국에서는 기원전 7세기에 코발트를 이용한 유리를 만들어 사용하였다.2) CoO를 사용한 도자기용 blue pigment는 cobalt aluminate blue(CoAl2O4), cobalt stannate blue(Co2SnO4), cobalt zinc aluminate blue [(Co, Zn)Al2O4], cobalt chromite blue-green[Co(Al,Cr)2O4], cobalt chromite blue-green[Co(Al,Cr)2O4], cobalt chromite(C℃r2O4), cobalt titanate(Co2TiO4),3) Co-doped willemite blue pigments4) 등이 있다. 도자기에서 파란색을 발현하기 위해 DCMA number 14-42-2로 분류된 vanadium zircon blue안료를 사용하고 있지만, 파란색이 강렬하지 않아 강력한 파란색은 주로 Co계열 안료를 사용하여 발현하고 있다.
	Co계열 안료가 다른 발생 산화물과 다른 점은 무엇인가?	특히 CoO는 다른 발색 산화물과 달리 첨가하는 양 및 소성분위기에 따라 다른 색이 발현 되는 특성이 있다. 예를 들어, 1 wt%와 같이 미량만을 넣을 경우 짙은 푸른색으로 발색 하며, 또한 산화 소성과 환원소성에서도 거의 동일하게 발색하는 특징을 가지고 있다.
	세라믹 CoO는 어디에 사용되는가?	세라믹 CoO는 유리, 세라믹안료, 유약에 사용되는 효과적인 채색료로 알려져 있다.1) 고대 이집트문명과 메소포타미아 문명에서는 유리에 cobalt blue를 사용하기 시작 하였으며, 중국에서는 기원전 7세기에 코발트를 이용한 유리를 만들어 사용하였다.

참고문헌 (11)

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상세보기
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원문보기 상세보기
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The 32 Crystal Classes. Retrieved. Wikipedia, the free Encyclopedia, July 8, 2009 From http://en.wikipedia.org/wiki/Augite
E. Huang, C. H. Chen, T. Huang, E. H. Lin and J. A. Xu, Raman Spectroscopic of Mg-Fe-Ca Pyroxenes, Am. Mineralogist, 85(3-4), 473-479 (2000).

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