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문제 정의
- 이와 같은 연구에는 중금속 유효도 측정법 정립, 우리나라 토양 중 중금속 유효도 특성 및 영향인자, 중금속 유효도와 작물 흡수와의 관계 규명 등이 포함된다. 본 연구는 위에 언급한 중금속(Cd, Cu, Pb, Zn) 유효도 측정법 정립의 일환으로 두 가지 적용 가능한 추출법을 우리나라 광산 인근 농경지 토양에 적용하여 유효도와 영향인자 간의 관계를 비교 검토하여 보다 적절한 방법을 선발하기 위해서 실시하였다.
- 토양의 이화학적 특성 분포본 연구는 각 추출 방법 별 중금속의 유효도 분포와 유효 도에 영향을 미치는 토양환경인자 간의 상관분석을 통해서 보다 적절한 유효도 측정법을 선발하는 목적을 두고 있었다. 따라서, 중금속의 농도 및 토양 특성별 수치가 폭넓게 분포하는 토양시료를 확보할 필요가 있었다(Table 1).
제안 방법
- 01 M Ca(NO3)2 용액을 이용하여1 M NH4NO3 추출법과 같은 방법으로 토양 중 식물유효태 함량을 측정하였다. 0.01 M Ca(NO3)2 추출액의 일부를 취해서 0.45 um 셀룰로오즈 아세테이트 필터로 여과하여 용존유기탄소(DOC) 함량을 TOC 분석기로 분석하였다.
- 이를 보완하기 위한 방법으로 동일한 농도의 질산칼슘을 이용하였다. 두 방법 중 보다 절절한 방법의 선택은 측정 방법 별 유효태 농도가 토양의 특성을 보다 잘 반영하고 있는지와 활용의 용이성(추출액을 이용한 동시 다성분 분석 및 기기분석의 용이성) 등을 고려하여 결정 하였다.
- 토양 10 g을 20 mL의 1 M NH4NO3로 추출하여 여과한 후 침출액 속의 중금속 함량을 ICP-OES로 측정하였다. 또 다른 식물유효도 측정 방법으로 0.01 M Ca(NO3)2 용액을 이용하여1 M NH4NO3 추출법과 같은 방법으로 토양 중 식물유효태 함량을 측정하였다. 0.
- 선발된 첫 번째 추출 방법은 문헌상에서 보편적으로 효과가 좋다고 검증되었고 독일에서 공식적으로 이용하고 있는1 M NH4NO3 추출법이었으며, 두 번째 방법은 0.01 M Ca(NO3)2 추출법으로, 문헌상에서 검토가 이루어진 0.01 M CaCl2 추출법을 대체할 방법으로 선발하였다. 0.
- 따라서. 이를 보완하기 위한 방법으로 동일한 농도의 질산칼슘을 이용하였다. 두 방법 중 보다 절절한 방법의 선택은 측정 방법 별 유효태 농도가 토양의 특성을 보다 잘 반영하고 있는지와 활용의 용이성(추출액을 이용한 동시 다성분 분석 및 기기분석의 용이성) 등을 고려하여 결정 하였다.
- 안전한 농산물 생산과 연계하여 토양 중 중금속의 안전관리를 위해서는 중금속의 유효도 개념 도입이 매우 중요하다. 이를 위해서는 중금속 유효도 측정 방법에 대한 정립이 선행되어야 하며, 본 연구는 선행 연구 결과들을 토대로 중금속 유효도 측정에 이용할 수 있는 두 가지 추출방법(1 M NH4NO3, 0.01 M Ca(NO3)2 추출방법)을 비교 검토하였다. 1 M NH4NO3에 의한 중금속 추출 농도가 0.
- 토양 중 중금속의 식물유효도 평가를 위해서 1 M NH4NO3 추출법을 이용하였다(DIN, 1995). 토양 10 g을 20 mL의 1 M NH4NO3로 추출하여 여과한 후 침출액 속의 중금속 함량을 ICP-OES로 측정하였다. 또 다른 식물유효도 측정 방법으로 0.
- 토양 분해를 위한 각각의 분해 세트에는 표준시료(Montana Soil SRM 2711, National Institute of Standards & Technology)와 공시료를 포함시켜 분해가 적절히 완료되었는지를 점검하였다.
- 토양 유기물의 함량은 강열감량법 (NAAS, 2010)으로, 점토 함량은 마이크로피펫법 (Miller and Miller, 1987)으로 분석하였다. 토양 중 용존유기탄소(DOC) 함량은 토양 10 g을 20 mL의 증류수로 2시간 진탕 후 0.45 um 셀룰로오즈 아세테이트 필터로 여과하여 TOC 분석기 (2100S, Analytik Jena, Germany)로 측정하였다. 철, 알루미늄, 망간 산화물의 함량은 암모늄옥살산 추출법으로 추출한 (Schwertmann, 1964, 1973) 후 Whatman No.
- 5 um) 여과지로 여과하여 ICP-OES(8300DV, Perkin Elmer, USA)로 분석하였다. 토양 중 중금속의 총함량 측정을 위해서 각 토양 시료 1 g에 9 mL의 왕수를 넣고 흑연블럭분해기(OD-98-001, ODLAB, Korea)로 분해하고(NAAS, 2010) 분해 용액을 Whatman No. 42(pore size 2.5 um) 여과지로 거른 후 용액 중 중금속의 함량을 ICP-OES(8300DV, Perkin Elmer, USA)로 측정하였다. 토양 분해를 위한 각각의 분해 세트에는 표준시료(Montana Soil SRM 2711, National Institute of Standards & Technology)와 공시료를 포함시켜 분해가 적절히 완료되었는지를 점검하였다.
- 토양의 pH와 EC는 토양과 증류수를 1:5의 비율로 한 시간 교반 후 pH 측정기(MP220, Mettler Toledo, Switzerland) 및 EC 측정기(MC226, Mettler Toledo, Switzerland)로 측정하였다. 토양 유기물의 함량은 강열감량법 (NAAS, 2010)으로, 점토 함량은 마이크로피펫법 (Miller and Miller, 1987)으로 분석하였다.
대상 데이터
- 본 실험을 위해서 우리나라 폐광산 인근 농경지 토양을 이용하였으며, 전국 폐광산 인근 농경지 토양의 대표성을 위해서 39개 광산(도별 분포 고려) 인근의 농경지에서 총 142점의 토양시료(< 2 mm)를 확보하여 진행하였다.
- , 2004). 본 연구에서는 0.01 M CaCl2 대신에 동일한 농도의 Ca(NO3)2를 시험하였다. 이는 CaCl2를 대체하기 위해 선택한 것으로써, 여러 문헌에서 CaCl2에 있는 Cl가 중금속과 결합(complex)하여 치환력 이외의 힘으로 중금속을 추출한다는 점을 지적하고 있다(Bingham et al.
- 총 142점의 토양 시료 중 대상 중금속인 카드뮴, 구리, 납, 아연에 대해서 각 원소의 총함량과 유효태 함량이 모두 측정된 시료만을 이용하여 데이터 분석에 이용하였다. 토양특성과 중금속 총함량 및 유효태 함량 간의 상관관계를 알아보기 위해서 선형회귀 분석을 실시하였다.
데이터처리
- 이에 앞서 각 측정 수치들은 pH와 점토함량을 제외하고, 측정값의 분포를 표준화하기 위해서 로그(log)값으로 변환 후 이용하였다. 또한 토양 중각 중금속의 유효도를 총함량 기준으로 평가하기 위해서 아래 식을 이용하여 중금속의 분배계수(Kd)값을 구하여 선형회귀 분석에 이용하였다.
- 총 142점의 토양 시료 중 대상 중금속인 카드뮴, 구리, 납, 아연에 대해서 각 원소의 총함량과 유효태 함량이 모두 측정된 시료만을 이용하여 데이터 분석에 이용하였다. 토양특성과 중금속 총함량 및 유효태 함량 간의 상관관계를 알아보기 위해서 선형회귀 분석을 실시하였다. 이에 앞서 각 측정 수치들은 pH와 점토함량을 제외하고, 측정값의 분포를 표준화하기 위해서 로그(log)값으로 변환 후 이용하였다.
이론/모형
- 45 um 셀룰로오즈 아세테이트 필터로 여과하여 TOC 분석기 (2100S, Analytik Jena, Germany)로 측정하였다. 철, 알루미늄, 망간 산화물의 함량은 암모늄옥살산 추출법으로 추출한 (Schwertmann, 1964, 1973) 후 Whatman No. 42(pore size 2.5 um) 여과지로 여과하여 ICP-OES(8300DV, Perkin Elmer, USA)로 분석하였다. 토양 중 중금속의 총함량 측정을 위해서 각 토양 시료 1 g에 9 mL의 왕수를 넣고 흑연블럭분해기(OD-98-001, ODLAB, Korea)로 분해하고(NAAS, 2010) 분해 용액을 Whatman No.
- 토양의 pH와 EC는 토양과 증류수를 1:5의 비율로 한 시간 교반 후 pH 측정기(MP220, Mettler Toledo, Switzerland) 및 EC 측정기(MC226, Mettler Toledo, Switzerland)로 측정하였다. 토양 유기물의 함량은 강열감량법 (NAAS, 2010)으로, 점토 함량은 마이크로피펫법 (Miller and Miller, 1987)으로 분석하였다. 토양 중 용존유기탄소(DOC) 함량은 토양 10 g을 20 mL의 증류수로 2시간 진탕 후 0.
- 토양 분해를 위한 각각의 분해 세트에는 표준시료(Montana Soil SRM 2711, National Institute of Standards & Technology)와 공시료를 포함시켜 분해가 적절히 완료되었는지를 점검하였다. 토양 중 중금속의 식물유효도 평가를 위해서 1 M NH4NO3 추출법을 이용하였다(DIN, 1995). 토양 10 g을 20 mL의 1 M NH4NO3로 추출하여 여과한 후 침출액 속의 중금속 함량을 ICP-OES로 측정하였다.
성능/효과
- 예를 들어, 중금속 유효도에 가장 크게 관여하는 토양 pH, 중금속 총함량과 유효태 농도와의 상관계수를 비교하면 다음과 같다. 0.01 M Ca(NO3)2에 의한 유효태 농도와 토양 pH와의 상관계수가 Cd과 Pb에서 모두 1 M NH4NO3에 의한 상관계수보다 높았고, 0.01 M Ca(NO3)2에 의한 유효태 농도와 중금속 총함량의 상관계수는 Cu, Pb, Zn에서 모두 1 M NH4NO3에 의한 상관계수보다 높았다(Table 3). 특히 토양 pH에 의해 유효도에 영향을 가장 많이 받는 것으로 알려진 Cd과 Pb에(Kim et al.
- 01 M Ca(NO3)2 추출방법)을 비교 검토하였다. 1 M NH4NO3에 의한 중금속 추출 농도가 0.01 M Ca(NO3)2에 의한 추출 농도 보다 높고 넒은 농도 분포를 보였으며, 0.01 M Ca(NO3)2 추출방법과 통계적으로 유의한 수준으로 토양의 특성을 반영한 유효도 측정이 가능했다. 그러나 다음과 같은 결과로 0.
- 01 M Ca(NO3)2 방법이 더 효과적이라고 할 수 있었다. 1)토양특성과의 상관분석에서 0.01 M Ca(NO3)2 방법이 더 높은 상관계수를 보였고, 2)0.01 M Ca(NO3)2 추출방법으로 용존유기탄소 함량 측정을 위한 추출과정을 일원화할 수 있으며, 3)ICP-MS로 추출 용액 내 중금속을 분석할 경우 간섭이온이 적은 0.01 M Ca(NO3)2 방법이 더 유리하다. 본 결과를 토대로 향후 식물의 중금속 흡수와 0.
- 그 결과로 중금속 총함량 대비 1 M NH4NO3에 의한 유효태 농도 함량의 비율이 평균 수치로 볼 때 Cd이 11.3%, Cu가 1.04%, Pb이 1.7%, 아연이 1.33%로 0.01 M Ca(NO3)2에 의한 수치(Cd 6.4%, Cu 0.03%, Pb 0.07%, Zn 0.39%)보다 높았다. Pueyo 등(2004)은 문헌에 조사된 유효태 농도들을 취합하여 분석한 결과 중금속의 유효도가 높은 순서를 Cd>Zn>Cu>Pb로 보고하고 있다.
- , 2009). 그러나 우리나라 토양시료를 이용한 본 시험에서는 두 추출 방법 모두 Pb이 Cu보다 유효도가 높은 것으로 나타났다.
- 시험에 이용된 토양 시료의 중금속 총함량 평균 수치는 중금속 기준을 초과하지는 않았다. 그러나, 우리나라 토양의 평균 함량 (Cd 0.29 mg/kg, Cu 15.2 mmg/kg, Pb 18.4 mg/kg, Zn 54.3 mg/kg) 보다 높은 수치를 보이고 있어(Yoon et al., 2009) 시료를 채취한 농경지 토양이 인근 광산으로부터 영향을 받아 높은 농도를 보이고 있는 것으로 판단되었으며, 오염 농경지에 대한 유효도 측정법을 선발하고자 했던 본 연구의 시험 재료로써 적합함을 보여주었다.
- 두 가지 추출방법으로 측정한 유효태 농도의 분포는 1 M NH4NO3로 추출했을 때 0.01 M Ca(NO3)2로 추출했을 때보다 넓게 분포하고, 평균 수치 또한 높았다. 평균 수치로 비교해 볼 때, 1 M NH4NO3로 측정한 유효태 농도가 0.
- 01 M Ca(NO3)2 추출방법은 중금속 마다 정도의 차이는 있으나 용존유기탄소, 철/망간/알루미늄에 의한 유효도 변화를 1 M NH4NO3 추출방법에 비해서 더 잘 반영해 주는 결과를 보였다(Table 3). 또한 0.01 M Ca(NO3)2 추출방법으로 측정한 용존유기탄소 함량이 증류수로 측정한 용존유기탄소 함량보다 중금속 유효 도에 영향을 미치는 정도가 더 잘 나타났으며, 이는 0.01 M Ca(NO3)2 추출 방법으로 유효태 농도의 측정과 용존유기탄소 함량의 측정을 일원화할 수 있음을 나타낸다. 본 연구 결과에 앞서 Pueyo 등(2004)은 0.
- 또한, 두 방법 모두 중금속에 따라 다소 차이를 보이고 있기는 하나, 토양 pH, 유기물, 용존유기탄소, 철/망간/알루미늄 산화물, 중금속 총함량과 통계적으로 비슷한 수준의 유의한 상관관계를 보이고 있었다(Table 3). 그러나, 상관계수를 비교했을 때 0.
- 본 연구에서 시험한 두 가지 방법은 Table 3에 나타낸 바와 같이 측정된 유효태 농도의 절대 수치에서는 차이를 보이고 있으나, Fig. 1에서 보는 바와 같이 측정 수치들 간의 상관관계가 매우 높게(p<0.001) 나타나 중금속 유효도 측정에 두 방법이 유사한 정도의 정확성을 보일 것으로 판단되었다.
- 01 M Ca(NO3)2 추출방법이 보다 효과적임을 시사한다. 이 외에도 0.01 M Ca(NO3)2 추출방법은 중금속 마다 정도의 차이는 있으나 용존유기탄소, 철/망간/알루미늄에 의한 유효도 변화를 1 M NH4NO3 추출방법에 비해서 더 잘 반영해 주는 결과를 보였다(Table 3). 또한 0.
- 이상의 결과들도 볼 때, 0.01 M Ca(NO3)2 추출용액을 우리나라 토양 중 중금속의 유효도 측정에 이용할 수 있을 것으로 판단된다. 그러나, Ca(NO3)2로 추출한 용액 내 중금속의 농도가 낮아 정확성을 위해서는 ICP-MS로 분석해야 한다는 점은 본 방법의 단점이자 앞으로 극복해야 할 부분이다.
- 유기물에서 유래하는 용존유기탄소(DOC) 함량도 유기물의 폭넓은 분포와 상응해서 넓게 분포하고 있었다. 증류수를 이용하여 측정한 수치에 비해서 0.01 M Ca(NO3)2로 추출하여 측정한 수치가 평균 약 60 mg kg-1정도 높았다. 두 방법으로 시험을 한 이유는 중금속 유효도 추출 방법에 의한 분석 항목의 일원화를 시험해 보기 위함으로, 1 M NH4NO3로 추출할 경우는 증류수로 용존유기탄소 함량을 별도로 측정해야 하는데, 이는 추출액에 있는 고농도의 이온으로 TOC 분석기를 이용할 수 없기 때문이다.
- 토양환경보전법상의 각 중금속 기준 수치와 비교해 볼 때 Cd은 기준이하에서 최고 약 12배, 구리는 기준이하에서 최고 약 6배, 납은 기준이하에서 최고 약 35배, 아연은 기준이하에서 최고 약 11배가 초과하는 토양을 포함하고 있었다. 시험에 이용된 토양 시료의 중금속 총함량 평균 수치는 중금속 기준을 초과하지는 않았다.
- 01 M Ca(NO3)2로 추출했을 때보다 넓게 분포하고, 평균 수치 또한 높았다. 평균 수치로 비교해 볼 때, 1 M NH4NO3로 측정한 유효태 농도가 0.01 M Ca(NO3)2로 측정한 유효태 농도에 비해서 Cd은 약 2배, Cu는 약 10배, Pb은 약 64배, Zn은 약 3배 정도 높았다. 이는 추출액의 농도에서 기인하는 것으로써, 0.
후속연구
- 그러나, Ca(NO3)2로 추출한 용액 내 중금속의 농도가 낮아 정확성을 위해서는 ICP-MS로 분석해야 한다는 점은 본 방법의 단점이자 앞으로 극복해야 할 부분이다. 또한, 본 연구에서는 중금속의 유효도 농도와 유효도에 영향을 미치는 토양특성과의 상관 분석을 통해서 검토를 하였는데, 향후 식물 흡수에 의한 유효도 측정과의 상관분석 등이 추가로 진행되어야 할 필요가 있다.
- 01 M Ca(NO3)2 방법이 더 유리하다. 본 결과를 토대로 향후 식물의 중금속 흡수와 0.01 M Ca(NO3)2 추출방법에 의한 토양 중 유효태 농도와의 상관 연구가 추가될 필요가 있다.
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