[논문]비수계 바나듐 레독스 흐름 전지를 위한 상용 멤브레인의 특성분석

성기원; 신성희; 문승현

doi:10.9713/kcer.2013.51.5.615

[국내논문] 비수계 바나듐 레독스 흐름 전지를 위한 상용 멤브레인의 특성분석
Characterization of Commercial Membranes for Non-aqueous Vanadium Redox Flow Battery 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.51 no.5, 2013년, pp.615 - 621

성기원 (광주과학기술원 환경공학부) , 신성희 (광주과학기술원 환경공학부) , 문승현 (광주과학기술원 환경공학부)

초록
AI-Helper

본 연구에서는 수계 레독스 흐름전지에서 사용하는 멤브레인 특성분석방법을 개선하여 비수계 레독스 흐름 전지를 위한 멤브레인 특성분석방법을 확립하였다. 비수계 레독스 흐름 전지에 적합한 멤브레인 특성을 확인하기 위해 상용 멤브레인의 이온교환능력, 이동수, 이온 전도도, 활물질 투과도, 전지효율 실험 등 특성분석들을 수행하였다. 상용 음이온 교환 멤브레인의 특성분석 실험을 통해 충 방전 효율 및 에너지효율과 이온 선택성의 상관관계를 조사하였다. Neosepta AHA 음이온 교환 멤브레인은 이동수 측정에서 0.81의 값으로 비수계 전해질에서 비교적 낮은 이온 선택성을 보였지만, 충방전 전지효율 평가에서는 92%의 충 방전효율과 86%의 에너지효율을 각각 나타내었다. 또한 이온의 선택성이 없는 다공성 멤브레인은 높은 전류밀도의 비수계 레독스 흐름 전지에 적절함을 알 수 있었다.

Abstract ▼ AI-Helper

Membrane characterization methods for aqueous redox flow batteries aqueous RFBs were modified for non-aqueous RFBs. The modified characterization methods, such as ion exchange capacity, transport number, permeability and single cell test, were carried out to evaluate commercial membranes in non-aqueous electrolyte. It was found that columbic efficiency and energy efficiency in a single cell test were dependent on the ion selectivity of commercial anion exchange membranes. Neosepta AHA anion exchange membrane showed the anion transport number of 0.81, which is a relatively low ion selectivity in non-aqueous electrolyte, however, exhibited 92% of coulombic efficiency and 86% of energy efficiency in a single cell test. It was also found that a porous membrane without ion selectivity is suitable for a non-aqueous redox flow battery at a high current density.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 새로운 비수계 레독스 흐름 전지용 멤브레인 개발에 앞서 멤브레인 특성분석 방법의 확립과 기존 상용 멤브레인의 적합성을 평가하여 멤브레인 개발의 기초자료로 활용하고자 하였다. 비수계 레독스 흐름 전지에 적합한 멤브레인 특성을 분석하기 위해
이번 연구에서는 상용 음이온 교환 멤브레인들과 다공성 멤브레인을 이용하여 비수계 레독스 흐름전지를 평가하기 위한 멤브레인 특성분석방법을 제시하고 이를 통해 멤브레인의 특성을 확인하였다. Neosepta AHA 멤브레인은 다른 음이온 교환 멤브레인들에
제안 방법
- Fig. 1에서와 같이 비수계 레독스 흐름전지에서는 # 음이온이 전하수송체의 역할을 하기 때문에 이를 잘 투과시킬 수 있는 상용 음이온 교환 멤브레인들과 다공성 멤브레인을 적용하여 단위 셀의 성능을 평가하였다.
- Fig. 4와 같이 단위 셀을 조립하고 배터리 사이클러(WBCS3000, Wonatech co.)와 연결하여 멤브레 인의 충·방전 효율을 확인하였다.
- Neosepta AHA 멤브레인은 다른 음이온 교환 멤브레인들에 비해높은 이온 선택성으로 전지효율 실험에서 높은 충 ·방전효율과 에너지효율을 보였지만, 상용 다공성 멤브레인들과 비교해 낮은 이온 전도도를 보여 낮은 전류밀도에서 실험을 진행하였다.
- 멤브레인을 0.01 M V(acac) 3 /0.05 M TEABF4 전해질 용액에 충분히 함침시킨 후 Fig. 2와 같이 클립셀(clip cell)과 potentiostat/galvanostat (Autolab PGSTAT30, Netherlands)을 연결하여 전기저항을 측정하였고, 다음 식 (5)와 (6)로부터 상용 멤브레인의 전기저항과 이온 전도도를 확인하였다.
- 멤브레인을 함침시 켰던 용액에 남아있는 Cl− 이온을 0.1 N AgNO3 용액과 5% K2CrO4 지시약을 이용하여 적정하였다.
- 후)본연구에서는">본 연구에서는 높은 전류밀도에서 단위 셀의 운전 가능성을 확인하기 위해 고농도 전해질(0.1 M V(acac)₃ /1 M TEABF₄)을 사용하고 전해액의 흐름이 없는 H-type 셀을 이용하여 1.8 V에서 2.4 V의 차단전압 범위에서 PEMF 다공성 멤브레인의 전지효율을 평가하였다. 높은 후)특성 분석">특성분석 방법의 확립과 기존 상용 멤브레인의 적합성을 평가하여 멤브레인 개발의 기초자료로 활용하고자 하였다. 비수계 레독스 흐름 전지에 적합한 멤브레인 특성을 분석하기 위해 수계 레독스 흐름 전지에서 사용되었던 멤브레인 특성분석 방법들을 개선하여 전해질 흡수량, 이온 전도도, 이동수, 활물질 투과도 실험, 전지효율 실험 등 멤브레인 특성분석방법을 확립하고 상용 멤브레인 들을 이용하여 비수계 전해질 조건에서 실험을 진행하였다.
- 비수계 레독스 흐름 전지에서 상용 멤브레인의 성능을 확인하기 위해 전지효율 실험이 시행되었다. Fig.
- 후)이온교환능력을">이온교환 능력을 보였다. 비수계 레독스 흐름 전지에서 원활한 이온의 이동을 통해 내부 전기회로를 형성하는데 주요한 역할을 하는 지지 전해질(TEABF₄)에 대한 상용 멤브레인의 선택성을 확인하기 위해 이온의 이동수를 확인하였다. Table 2와 같이 후)비수계레독스">비수계 레독스 흐름전지에서는 V(III) (acac)₃의 단일 활물질만을 사용하기 때문에 이 활물질과 비수계 레독스 시스템에 적합한 상용 음이온 교환 멤브레인을 이용하여 투과도 실험을 진행하였다. 비수계에서 사용되는 전해질은 활물질인 V(acac)₃와 지지전해질인 TEABF₄이 acetonitrile에 같이 용해되어 있기 때문에 V(acac)₃ 활물질만 흡수하는 후)상용음이온">상용 음이온 교환 멤브레인을 이용하여 투과도 실험을 진행하였다. 비수계에서 사용되는 전해질은 활물질인 V(acac)₃와 지지전해질인 TEABF₄이 acetonitrile에 같이 용해되어 있기 때문에 V(acac)₃ 활물질만 흡수하는 파장영역을 흡광도 분석을 통하여 확인하였다. 파장 190~1,100 nm 구간에서 활물질에 대한 흡광도를 관찰하였고, Fig.
- 상용 멤브레인의 전해질 흡수량을 측정하기 위해 건조된 멤브레인을 18 mm 지름의 원형으로 잘라서 질량을 측정하고, 0.01 mol V(acac)₃ /0.1 mol TEABF 4을 1 L의 acetonitrile에 용해시켜 제조된 전해질 용액에 넣고 충분히 함침한 후 질량과 치수를 측정하였다. 후)상용음이온">상용 음이온 교환 멤브레인에 고정되어 있는 음이온 작용기의 양을 나타내는 지표로서 각 멤브레인의 이온교환능력이 평가되었다. Neosepta AHA는 1.
- 후)상용음이온">상용 음이온 교환 멤브레인을 이용하여 시간에 따라 투과되는 바나듐 활물질의 농도를 예측하기 위해 화학적 안정성이 우수한 Polytetrafluoroethylene (PTFE) 재질의 투과도 측정셀을 제작하였다. 왼쪽 용기에는 활물질이 존재하는 0.
- 측정하고자 하는 멤브레인을 제작된 셀에 넣고 조립한 후, 두 종류의 용액이 멤브레인의 양쪽으로 흐를 수 있도록 펌프와 연결시켰다. 오른쪽 용기의 용액 샘플을 30분마다 채취한 후 UV/Vis spectrophotometer (OPTIZEN 3220UV, Mecasys, Korea)을 통하여 흡광도를 확인하고, 농도와 흡광도의 선형적인 관계를 이용하여 투과된 활물질 농도를 예측하였다. 투과된 활물질의 농도와 우선 무게를 알고 있는 건조된 상용 멤브레인을 1 M NaCl 용액에 충분히 함침시켜 Cl− 형태로 치환한 후 증류수를 이용해 표면에 남아있는 NaCl을 제거하였다.
- ">요소이다[25]. 이에 근거하여 비수계 조건에서 멤브레인의 전해질 흡수량과 부피팽창율을 확인하였다. 후)두지점에서">두 지점에서 높은 흡광도를 보였다. 지지전해질(TEABF₄)은 전 구간에서 비교적 낮은 흡광도를 보였지만, 190 nm 근처에서 UV을 흡수하는 것을 확인하여 V(acac)₃ 활물질만 흡수하는 295 nm 파장영역을 선택하여 투과된 활물질의 농도를 측정하였다.
- 투과도 실험 전에 농도에 따른 흡광도의 선형 관계를 확인하기 위하여 0.001 mM, 0.002 mM, 0.01 mM, 0.02 mM V(acac)₃의 다양한 농도의 활물질 용액에서 흡광도를 측정하여 Fig. 6과 같은 선형 회귀곡선을 그리고 회귀선식(y=20.311x)을 구하였다. 이를 토대로 투과된 활물질의 농도가 계산되었다.
대상 데이터
- 본 실험에서 사용한 vanadium(III) acetylacetonate (V(acac)₃, 99%, Aldrich, USA), tetraethylammonium tetrafluoroborate (TEABF₄, 97%, Aldrich, USA), acetonitrile (anhydrous 99.8%, Aldrich, USA) 세 개의 시약들은 각각 활물질, 지지 전해질, 용매로 사용하였다. 상용 음이온 교환 멤브레인은 Neosepta AHA (Astom Corporation, Japan), Fumasep FAP-PK (Fumatech GmbH, Germany), AMI-7001 (Membrane International Inc., USA)을, 상용 다공성 멤브레인으로는 폴리에틸렌 재질의 0.2~0.3 µm 기공크기를 가진 마이크로필터(PEMF) (Celgard 2500 또는 Tonen MF)를 사용하였다.
- 후)상용이온교환">상용 이온교환 멤브레인에 대한 전하수송체 이온의 이동수를 측정하기 위하여 0.01 mol과 0.05 mol TEABF₄을 각각 1 L의 acetonitrile 에 용해시켜 두 종류의 전해질을 준비하였다. 연구실에서 제작한 이동수 측정셀과 루긴 관(luggin capillary)을 이용해 제작된 Ag/Ag⁺ 전극을 이용하여 Fig.
이론/모형
- 상용 멤브레인의 전기저항 및 이온 전도도는 교류 임피던스 측정법을 통하여 결정되었다. 멤브레인을 0.
- 후)상용음이온">상용 음이온 교환 멤브레인의 이온교환능력은 Mohr 적정법에 의하여 측정되었다. 우선 무게를 알고 있는 건조된 상용 멤브레인을 1 M NaCl 용액에 충분히 함침시켜 Cl⁻형태로 치환한 후 증류수를 이용해 표면에 남아있는 NaCl을 제거하였다.

성능/효과

Neosepta AHA는 0.1 mA/cm2의 전류밀도에서 충·방전, 전압 및 에너지 효율은 각각 92%, 94%, 86%를 보였으며, 약 190시간 동안 전압평탄구간을 유지하였다.
후)상용음이온">상용 음이온 교환 멤브레인에 고정되어 있는 음이온 작용기의 양을 나타내는 지표로서 각 멤브레인의 이온교환능력이 평가되었다. Neosepta AHA는 1.34 meq/g, AMI-7001은 1.28 meq/g의 이온교환 능력을 보였고, Fumasep FAP-PK은 다른 상용 음이온 교환 멤브레인에 비해 상대적으로 1.23 meq/g의 낮은 이온교환 능력을 보였다. 비수계 레독스 흐름 전지에서 원활한 이온의 이동을 통해 내부 전기회로를 88 mS/cm로 계산되었다. PEMF 멤브레인은 멤브레인 내부에 존재하는 기공으로 인하여 상용 음이온 교환 멤브레인들보다 높은 이온 전도도를 보였다.
후)전류 밀도">전류밀도 운전을 통해서 크게 개선될 수 있음을 확인하였다. 그러나 PEMF 멤브레인은 약 42시간 동안 OCV를유지하며 Neosepta AHA 멤브레인의 결과에 비해 약 4.5배 자가방전이 빨리 일어나는 것을 확인하였다. 그러므로 높은 높은 전류밀도인 5 mA/cm2의 전류밀도 조건하에서 전지효율 실험한 결과 충·방전, 전압 및 에너지 효율이 각각 85%, 85%, 73%를 보였다.
또한 이동수 실험의 결과처럼 이온선택성이 우수하여 높은 충·방전효율과 에너지효율을 나타냈다.
227×10⁻⁵cm²/min의 값을 보였다. 멤브레인 두께가 가장 얇은 FAP-PK가 Neosepta AHA와 AMI-7001과 비교했을 때 각각 2.7배, 3.8배 높은 투과상수 값을 보였다. 본 연구를 통해 멤브레인의 두께가 두꺼울수록 활물질을 배제하는 능력이 증가함을 확인하였다.
후)투과상 수">투과상수 값을 보였다. 본 연구를 통해 멤브레인의 두께가 두꺼울수록 활물질을 배제하는 능력이 증가함을 확인하였다.
후)상용음이온">상용 음이온 교환 멤브레인의 경우 두께에 비례하여 전기저항이 증가하는 경향을 보였으며, 이에 따라 이온 전도도는 멤브레인의 두께가 얇고 전기저항이 작은 Fumasep FAP-PK가 1.44 mS/cm으로 상대적으로 높은 값을 보였다. 그러나 AMI-7001 멤브레인은 후)상용음이온">상용 음이온 교환 멤브레인인 Fumasep FAP-PK, Neosepta AHA, AMI-7001 멤브레인의 전해질 흡수량은 각각 156%, 28%, 12%였으며, 두께가 증가함에 따라 전해질 흡수량은 감소하는 경향을 보였다. Table 1에 정리된 결과처럼 길이 방향의 부피팽창율은 두께에 비례하여 AMI-7001 멤브레인이 가장 큰 값을 보였지만, 후)전류 밀도인">전류밀도인 5 mA/cm²의 전류밀도 조건하에서 전지효율 실험한 결과 충·방전, 전압 및 에너지 효율이 각각 85%, 85%, 73%를 보였다. 이 결과로부터 다공성 멤브 레인의 전지효율은 높은 전류밀도 운전을 통해서 크게 개선될 수 있음을 확인하였다. 그러나 PEMF 멤브레인은 약 42시간 동안 OCV를유지하며 Neosepta AHA 멤브레인의 결과에 비해 약 후)이온전도도">이온 전도도 값은 두께와 멤브레인 전기저항의 비로 계산되기 때문에 AMI-7001의 경우 멤브레인 전기저항이 상당히 크지만 멤브레인 두께 또한 다른 음이온 교환 멤브레인에 비해 두껍기 때문에 Neosepta AHA와 비슷한 이온 전도도를 가지는 것을 확인하였다. 다공성 멤브레인인 PEMF의 경우 멤브레인의 두께가 얇고 유체의 통과가 이것은 유기용매 안에서 멤브레인의 이온교환능력이 수계에 비하여 낮아짐을 의미한다. 작용기가 존재하지 않는 상용 다공성 멤브레인들의 경우 양이온 이동수와 음이온 이동수가 비슷한 결과값을 보여 전하수송체 이온에 대한 선택성이 거의 없는 것으로 확인되었다(Table 1). PEMF 의 경우 0.
충·방전, 전압 및 에너지효율은 1 mA/cm2 에서 각각 60%, 93%, 56%로 낮은 값을 보였으며 활물질 투과현상으로 야기되는 자가방전의 정도를 확인하기 위한 OCV 실험에서 약 4시간 동안 전압 평탄구간을 유지하였다.
7에서와 같이 시간에 따라 멤브레인을 통해 투과되는 V(acac)₃ 활물질의 양이 증가하는 경향을 확인하였다. 특히, FAP-PK, AHA, AMI-7001 순으로 멤브레인의 두께에 따라 투과되는 V(acac)₃ 활물질의 양이 감소하였다. Fig.
후)파장 영역을">파장영역을 흡광도 분석을 통하여 확인하였다. 파장 190~1,100 nm 구간에서 활물질에 대한 흡광도를 관찰하였고, Fig. 5에서와 같이 190 nm와 295 nm 두 지점에서 높은 흡광도를 보였다. 지지전해질(TEABF₄)은 전 구간에서 비교적 낮은 흡광도를 보였지만, 190 nm 근처에서 UV을 흡수하는 것을 확인하여 V(acac)₃ 활물질만 흡수하는 295 nm
후속연구
- 5배 자가방전이 빨리 일어나는 것을 확인하였다. 그러므로 높은 이온 전도도와 저저항 특성을 가진 상용 다공성 멤브레인은 자가방전을 줄이기 위한 다공성 멤브레인의 표면 특성 개질과 높은 전류밀도 운전을 통하여 비수계 레독스 흐름 전지에서 이상적인 성능을 구현할 수 있을 것으로 사료된다.
- 후)이온전도도와">이온 전도도와 함께 높은 활물질 배제율과 기계적 강도를 갖추어야 한다. 다만 높은 전류밀도의 운전이 필요한 경우, 박막 또는 저저항 다공성 멤브레인이 필요할 것으로 사료 되어 전류밀도에 따른 적합한 멤브레인 선정을 위해 추가적인 연구가 필요하다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	상용 음이온 교환 멤브레인의 이온교환능력은 무엇으로 측정되었는가?	상용 음이온 교환 멤브레인의 이온교환능력은 Mohr 적정법에 의하여 측정되었다. 우선 무게를 알고 있는 건조된 상용 멤브레인을 1 M NaCl 용액에 충분히 함침시켜 Cl− 형태로 치환한 후 증류수를 이용해 표면에 남아있는 NaCl을 제거하였다.
	레독스 흐름 전지는 어떻게 에너지를 저장하는가?	이에 대한 노력으로 신재생 에너지의 생산 및 저장기술에 대한 연구가 활발히 진행되고 있으며, 그 중에서도 레독스 흐름 전지는 친환경적인 중·대형의 에너지 저장 장치로 각광을 받고 있다[1]. 레독스 흐름 전지는 전해액에 용해되어 있는 활물질의 산화 및 환원 반응을 통해 전기 에너지를 화학 에너지로 저장하며, 충전된 전해액은 분리된 음극 전해액 저장조와 양극 전해액 저장조로 이동하여 보관된다. 특히, 충전된 활물 질을 저장하고 있는 양쪽 전해액 저장조의 크기를 조절함으로써 원하는 에너지 저장 용량으로 축소 또는 확대가 가능하다는 장점을 가진다.
	레독스 흐름 전지의 장점은 무엇인가?	레독스 흐름 전지는 전해액에 용해되어 있는 활물질의 산화 및 환원 반응을 통해 전기 에너지를 화학 에너지로 저장하며, 충전된 전해액은 분리된 음극 전해액 저장조와 양극 전해액 저장조로 이동하여 보관된다. 특히, 충전된 활물 질을 저장하고 있는 양쪽 전해액 저장조의 크기를 조절함으로써 원하는 에너지 저장 용량으로 축소 또는 확대가 가능하다는 장점을 가진다.

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저자의 다른 논문 :

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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