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문제 정의
- 8%에서는 모두 90% 이상의 높은 이산화탄소 제거율을 확인할 수 있었다. 따라서 이번 연구에서는 다양한 이산화탄소 농도를 통하여 90% 이상의 높은 이산화탄소 제거율을 나타내는 조건을 알아보았다.
- 그러므로 흡수제가 공정 전체에 미치는 다양한 영향들을 고려하여 흡수제의 농도를 결정할 필요성이 있다. 따라서 흡수제의 농도에 따른 이산화탄소 제거율을 살펴보았다.
- 아미노산염 흡수제 연구는 네덜란드 TNO에서 분무탑을 이용한 연속식 공정에 대한 연구가 이루어지고 있으며[11] 기존 흡수탑 반응기에 비하여 약 20%의 효율이 감소하는 것으로 보고되고 있다. 본 연구에서는 기존 아민 흡수제의 단점을 극복할 수 있는 새로운 개념의 고효율 저비용 CO2 흡수제로 아미노산염 흡수제를 개발하고 우수한 성능의 아미노산염 흡수제를 상용화하기 위하여 이산화탄소 흡수/재생 연속공정으로 통하여 이산화탄소 흡수성능을 평가하였다.
- L/G가 높을수록 사용되는 흡수제의 양이 많아지기 때문에 상기의 결과가 얻어진 것으로 사료된다. 실험결과를 바탕으로 연속식 공정이 원활하게 작동됨을 확인하였으며 이를 통해 본 연구에서 개발된 아미노산염의 이산화탄소 흡수/재생 특성을 평가하였다.
- 본 연구에 사용된 연속식 평가 장치는 기존 자료 축적이 많은 아민흡수제 (MEA)를 토대로 설계 제작하였다. 이러한 평가 장치를 통해 아미노산염의 이산화탄소 흡수특성을 평가한 후 아미노산염에 최적화된 흡수/재생 장치를 설계할 수 있는 인자를 도출하는 것이 본 연구목적 중 하나이다.
제안 방법
- Fig. 5는 potassium L-lysinate 흡수제가 가장 안정적인 L/G 3.5 조건에서 이산화탄소의 농도를 10, 10.5, 11%로 변화시켜 실험하였다. 그 외의 조건은 모두 동일하게 실험하였다.
- 5 Nm3/h로 고정하고 15 vol%의 이산화탄소 농도에서 L/G의 조건을 변화시켜 이산화탄소 제거율을 알아보았다. L/G는 흡수탑에서 주입되는 흡수제와 배가스의 비율로, 재생 온도 120℃의 조건에서 L/G를 2.5, 3.0, 3.5, 4.0, 4.5로 변화시켜 가며 각 흡수제의 흡수성능을 평가하였다. Table 2에 나타낸 이산화탄소 제거율 실험결과 L/G 2.
- 01 M로 염 생성이 되지 않으면서 기존 흡수제의 농도와 동일한 30wt%로 고정하여 실험하였다. 그러나 흡수만 이루어지지 않고 흡수와 재생이 연속적으로 반응되면서 염이 생성되지 않는 것을 가정하여 CO2 15%의 조건에서 이산화탄소의 제거율을 높이기 위하여 흡수제의 농도를 증가시켜 성능을 평가하여보았다.
- 기존 연속공정의 경우 염 생성이 되면 흡수제의 순환이 제대로 이루어지지 않기 때문에 문제를 발생시킬 수 있다. 따라서 potassium L-lysinate 30 wt%는 몰농도 2.01 M로 염 생성이 되지 않으면서 기존 흡수제의 농도와 동일한 30wt%로 고정하여 실험하였다. 그러나 흡수만 이루어지지 않고 흡수와 재생이 연속적으로 반응되면서 염이 생성되지 않는 것을 가정하여 CO2 15%의 조건에서 이산화탄소의 제거율을 높이기 위하여 흡수제의 농도를 증가시켜 성능을 평가하여보았다.
- 위의 연구결과에서 이산화탄소 15%로 실험하였을 경우 높은 이산화탄소 제거율을 나타내지 못하였다. 따라서 이산화탄소의 농도를 보다 낮은 CO2 8%로 설정하고 그 외의 조건은 위와 동일한 조건에서 실험하였다. Fig.
- 평형온도에 도달되면 흡수탑과 재생탑 사이의 펌프를 가동하여 흡수제가 일정하게 순환될 수 있도록 하였다. 반응 시작 전에 흡수제에 포함될 수 있는 이산화탄소를 제거하기 위하여 N2 만을 흘려주어 ND-IR 분석기의 이산화탄소의 농도가 나오지 않는 것을 확인한 후 이산화탄소를 흘려주면서 실험을 진행하였다. 또한 변화하는 온도의 경우 흡수탑과 재생탑에 각단에 설치되어 실시간으로 측정되면서 저장되었다.
- 그러나 연속식 공정에서의 평가를 위해서는 이산화탄소 흡수능, 흡수속도, 재생에너지, 부식 및 열화 특성 등 다양한 흡수제 특성에 대한 선행 연구가 수행되어야만하며 이러한 특성과 함께 기존 상용공정의 설계 및 운전 경험을 토대로 새로운 연속식 공정을 구현할 수 있다. 본 연구에 사용된 연속식 평가 장치는 기존 자료 축적이 많은 아민흡수제 (MEA)를 토대로 설계 제작하였다. 이러한 평가 장치를 통해 아미노산염의 이산화탄소 흡수특성을 평가한 후 아미노산염에 최적화된 흡수/재생 장치를 설계할 수 있는 인자를 도출하는 것이 본 연구목적 중 하나이다.
- 실험을 수행하기에 앞서, 가스의 농도를 실시간으로 분석하는 ND-IR(non-dispersion IR, FE)을 사용하여 실험에 사용된 가스의 농도에 맞게 보정하였다. 흡수제의 주입구를 통해 준비된 5 L의 흡수제를 펌프를 사용하여 3개의 흡수제 드럼에 나누어 주입한 후 재생탑의 리보일러 온도를 125 ℃까지 상승시켰다.
- 0%), L-lysine(≥97%)를 사용하였으며, 흡수제의 농도는 MEA의 경우 30wt%, L-lysine의 경우 30wt%와 3 M로 제조하였다. 아미노산염 흡수제를 제조하기 위하여 아미노산에 수산화칼륨을 사용하여 금속염으로 치환시켜 중화함으로써 아미노산염 수용액 흡수제를 제조하였다. 제조된 아미노산염 흡수제는 농도를 확인하기 위하여Mettler toledo 사의 848 Titrino plus를 사용하였다.
- 연속식 공정 장치의 안정성 평가와 아미노산염 흡수제와의 성능비교를 위하여 MEA를 이용한 이산화탄소 포집 실험을 수행하였다. 이산화탄소 농도는 석탄화력발전소 배출 배가스 내 포함된 이산화탄소의 농도와 동일한 15vol%로 하여 실험하였으며, L/G 2.
- 연속식 공정 장치의 안정성 평가와 아미노산염 흡수제와의 성능비교를 위하여 MEA를 이용한 이산화탄소 포집 실험을 수행하였다. 이산화탄소 농도는 석탄화력발전소 배출 배가스 내 포함된 이산화탄소의 농도와 동일한 15vol%로 하여 실험하였으며, L/G 2.5, 3.0, 3.5으로 변화시켰다.
- 이산화탄소 흡수성능을 평가하기 위해 L/G에 따른 흡수제의 흡수성능을 평가하였다. 흡수제의 농도는 MEA와 동일한 30wt%로 제조하여 실험하였다.
- 주입가스 총 유량은 1.5 Nm3/h로 고정하고 15 vol%의 이산화탄소 농도에서 L/G의 조건을 변화시켜 이산화탄소 제거율을 알아보았다. L/G는 흡수탑에서 주입되는 흡수제와 배가스의 비율로, 재생 온도 120℃의 조건에서 L/G를 2.
- 흡수제의 주입구를 통해 준비된 5 L의 흡수제를 펌프를 사용하여 3개의 흡수제 드럼에 나누어 주입한 후 재생탑의 리보일러 온도를 125 ℃까지 상승시켰다. 평형온도에 도달되면 흡수탑과 재생탑 사이의 펌프를 가동하여 흡수제가 일정하게 순환될 수 있도록 하였다. 반응 시작 전에 흡수제에 포함될 수 있는 이산화탄소를 제거하기 위하여 N2 만을 흘려주어 ND-IR 분석기의 이산화탄소의 농도가 나오지 않는 것을 확인한 후 이산화탄소를 흘려주면서 실험을 진행하였다.
- 실험중 손실되는 흡수제는 흡수탑 하단의 드럼을 통하여 보충하였다. 흡수탑 상부로 배출되어 처리된 가스는 CO2 analyzer를 사용하여 이산화탄소 농도를 분석하였다.
- 주입되는 가스는 질량유량계를 이용하여 일정한 유량의 흡수탑으로 주입하였다. 흡수탑과 재생탑의 각단의 온도센서와 압력계를 설치하여 흡수제와 이산화탄소가 반응하였을 때의 변화를 실시간으로 알아보았다.
대상 데이터
- MEA 흡수제의 경우 높은 이산화탄소 제거율과 경제성이나 부식 등과 같은 문제를 해결하기 위한 최적의 농도는 30wt%로 알려져 있다. Potassium L-lysinate 흡수제도 MEA와 동일하게 30wt%로 제조하여 실험을 수행하였다.
- 본 실험에 사용된 흡수제는 Sigma Aldrich사의 MEA(GC≥99.0%), L-lysine(≥97%)를 사용하였으며, 흡수제의 농도는 MEA의 경우 30wt%, L-lysine의 경우 30wt%와 3 M로 제조하였다.
- 본 연구에서 사용된 공정은 이산화탄소 포집에 가장 많이 사용되고 있는 MEA를 기준으로 설계된 연속공정이다. 그러나 아미노산염 흡수제의 경우 초기 흡수속도는 빠르나 높은 점도와 밀도를 갖는 특성을 보인다.
- 본 연구에서는 이산화탄소의 흡수성능을 평가하기 위하여 이산화탄소 연속포집장치를 사용하였으며, 실험 장치의 모식도는 Fig. 1에 나타내었다. 실험 장치는 이산화탄소를 흡수하는 흡수탑(absorber)과 흡수된 이산화탄소를 분리하는 재생탑(regenerator)으로 이루어져 있다.
- 5～1%로 하여 제조되었다. 실험에 사용된 가스는 실제 공정에서 방출되는 이산화탄소 농도와 유사한 8, 15 vol%로 주입되고 N2와 혼합되었으며 유량은 1.5 Nm3/h로 고정하였다.
- 아미노산염 흡수제를 제조하기 위하여 아미노산에 수산화칼륨을 사용하여 금속염으로 치환시켜 중화함으로써 아미노산염 수용액 흡수제를 제조하였다. 제조된 아미노산염 흡수제는 농도를 확인하기 위하여Mettler toledo 사의 848 Titrino plus를 사용하였다. 흡수제는 HCl(0.
- 실험 장치는 이산화탄소를 흡수하는 흡수탑(absorber)과 흡수된 이산화탄소를 분리하는 재생탑(regenerator)으로 이루어져 있다. 흡수탑과 재생탑은 스테인리스 스틸(STS 304) 재질로 이루어져 있으며, 탑 안의 충전물의 재질도 동일한 재질을 사용하였다. 주입되는 가스는 질량유량계를 이용하여 일정한 유량의 흡수탑으로 주입하였다.
성능/효과
- 5에서 이산화탄소 농도 8%와 15%의 이산화탄소 제거율을 나타내었다. CO2 11%부터 이산화탄소 제거율이 낮아지는 것을 확인하였으며, CO2 15%부터는 이산화탄소 제거율이 급격히 낮아졌다. Potassium L-lysinate 30wt% 흡수제의 경우 흡수제의 농도에 대비하여 이산화탄소가 10.
- CO2 8%일 때 이산화탄소 제거율은 83%, CO2 9%일 때 이산화탄소 제거율 79%, CO2 10%, 11%, 15%일 때 각각 이산화탄소 제거율이 85, 70, 48%로 나타났다.
- CO2 11%부터 이산화탄소 제거율이 낮아지는 것을 확인하였으며, CO2 15%부터는 이산화탄소 제거율이 급격히 낮아졌다. Potassium L-lysinate 30wt% 흡수제의 경우 흡수제의 농도에 대비하여 이산화탄소가 10.5% 이상부터 흡수와 재생의 성능이 낮아지는 것을 확인하였다.
- Potassium L-lysinate 흡수제가 CO2 15%에서는 다양한 L/G 조건에서 모두 60%이하의 이산화탄소 제거율을 나타내는 것을 확인하였으며, CO2 8%에서는 모두 90% 이상의 높은 이산화탄소 제거율을 확인할 수 있었다. 따라서 이번 연구에서는 다양한 이산화탄소 농도를 통하여 90% 이상의 높은 이산화탄소 제거율을 나타내는 조건을 알아보았다.
- Potassium L-lysine를 이용한 이산화탄소 포집-재생 실험결과 동일한 조건에서 L/G가 커질수록 이산화탄소 제거율이 높게 나타났으며, L/G 4.5에서는 재생 공정의 불안정성으로 인하여 재생이 잘 이루어지지 않고 장치의 안정화가 되지 않아 측정이 불가능하였다. 다양한 L/G 조건에서 L/G 3.
- 그 외의 조건은 모두 동일하게 실험하였다. Table 4와 같이 CO2 10%에서 이산화탄소 제거율 94%, CO2 10.5%, 11%에서 각각 이산화탄소 제거율 90%, 88%로 나타났으며, 그 외 실험결과 중 동일한 L/G 3.5에서 이산화탄소 농도 8%와 15%의 이산화탄소 제거율을 나타내었다. CO2 11%부터 이산화탄소 제거율이 낮아지는 것을 확인하였으며, CO2 15%부터는 이산화탄소 제거율이 급격히 낮아졌다.
- 5에서는 재생 공정의 불안정성으로 인하여 재생이 잘 이루어지지 않고 장치의 안정화가 되지 않아 측정이 불가능하였다. 다양한 L/G 조건에서 L/G 3.5일 때 흡수탑과 재생탑의 온도가 일정하게 유지되면서 이산화탄소 흡수와 재생이 가장 잘 이루어지는 것을 확인하였다. 이산화탄소의 농도에 따라 15%로 하였을 때는 90% 이상의 이산화탄소 제거효율을 보이지 않았으나, 이산화탄소 농도 8%로 하였을 때 모두 90% 이상의 높은 제거율을 보였다.
- 흡수제가 3 M일 때 흡수반응만이 진행되게 되면 염이 생성되는데 연속공정에서는 빠르게 흡수와 재생을 반복하기 때문에 염이 생성되지 않는 것을 확인하였다. 따라서 기본 연속공정에서 potassium L-lysinate 흡수제의 경우 3 M이상에서는 재생이 잘 되지 않는 문제점이 있기 때문에 2.01 M 인 30wt%의 흡수제 농도에서 더 좋은 이산화탄소 제거율을 보이는 것으로 나타났다.
- 그러나 아미노산염 흡수제의 경우 초기 흡수속도는 빠르나 높은 점도와 밀도를 갖는 특성을 보인다. 따라서 기존 MEA 대상 공정보다 더 높은 흡수탑을 갖도록 설계되는 것이 적합할 것으로 사료된다. 흡수제의 증발은 높은 표면장력으로 인하여 낮게 나타나나 재생시 플러딩이 발생하여 공정의 불안정을 야기시키며 이로 인하여 이산화탄소 흡수제의 재생이 용이하지 않으며 결과적으로 이산화탄소 제거율이 낮게 나타난 것으로 판단된다.
- 5% 이상에서는 90% 이하의 이산화탄소 제거율을 나타내었다. 따라서 다양한 조건에서 아미노산염 흡수제의 연속공정을 실험한 결과 1.5 Nm3/h, L/G 3.5에서 이산화탄소가 10.5%이하의 실험조건일 때 높은 제거율이 나타나는 것을 확인하였다.
- 이산화탄소의 농도에 따라 15%로 하였을 때는 90% 이상의 이산화탄소 제거효율을 보이지 않았으나, 이산화탄소 농도 8%로 하였을 때 모두 90% 이상의 높은 제거율을 보였다. 또한 다양한 이산화탄소 농도에서 실험한 결과 CO2 10.5%를 기준으로 이하에서는 90% 이상의 제거율을 CO2 10.5% 이상에서는 90% 이하의 이산화탄소 제거율을 나타내었다. 따라서 다양한 조건에서 아미노산염 흡수제의 연속공정을 실험한 결과 1.
- 5에서는 재생탑에서 흡수제의 플러딩 현상으로 인하여 재생이 불안정하게 되면 완전히 재생되지 못한 상태로 흡수탑에 주입이 됨으로써 흡수탑에서의 이산화탄소 흡수가 일정하게 제거되지 않아 정확한 제거율을 확인하지 못하였다. 본 실험결과로 인하여 L/G를 높일수록 이산화탄소 제거율이 증가하나 90% 이상의 제거율에 도달하지는 못하였다.
- 이로 인하여 재생탑 공정의 불안정을 야기하고 원활한 재생이 되지 않고 플러딩이 발생하여 이산화탄소 제거율이 낮게 나타나는 것으로 판단된다. 흡수제가 3 M일 때 흡수반응만이 진행되게 되면 염이 생성되는데 연속공정에서는 빠르게 흡수와 재생을 반복하기 때문에 염이 생성되지 않는 것을 확인하였다. 따라서 기본 연속공정에서 potassium L-lysinate 흡수제의 경우 3 M이상에서는 재생이 잘 되지 않는 문제점이 있기 때문에 2.
- 따라서 기존 MEA 대상 공정보다 더 높은 흡수탑을 갖도록 설계되는 것이 적합할 것으로 사료된다. 흡수제의 증발은 높은 표면장력으로 인하여 낮게 나타나나 재생시 플러딩이 발생하여 공정의 불안정을 야기시키며 이로 인하여 이산화탄소 흡수제의 재생이 용이하지 않으며 결과적으로 이산화탄소 제거율이 낮게 나타난 것으로 판단된다. 또한 흡수제를 30wt%로 제조하였을 경우 아미노산염 흡수제가 높은 분자량으로 인하여 낮은 몰농도로 제조되기 때문에 이산화탄소 제거에 한계가 있는 것으로 평가된다.
후속연구
- 이산화탄소 포집을 위한 흡수제는 연속식 공정 평가를 통해서만이 그 성능을 인정받을 수 있다. 그러나 연속식 공정에서의 평가를 위해서는 이산화탄소 흡수능, 흡수속도, 재생에너지, 부식 및 열화 특성 등 다양한 흡수제 특성에 대한 선행 연구가 수행되어야만하며 이러한 특성과 함께 기존 상용공정의 설계 및 운전 경험을 토대로 새로운 연속식 공정을 구현할 수 있다. 본 연구에 사용된 연속식 평가 장치는 기존 자료 축적이 많은 아민흡수제 (MEA)를 토대로 설계 제작하였다.
- 아미노산염 흡수제는 기존 아민 흡수제 대비 낮은 부식성, 높은 이산화탄소 포집능, 낮은 재생에너지 등 다양한 장점을 가지고 있었으나 연속공정에 대한 설계 자료가 없기 때문에 상용화에 많은 어려움이 있었다. 본 연구 결과를 바탕으로 도출된 설계 자료를 연속공정을 구성한다면 기존 아민흡수제를 이용한 이산화탄소 포집 공정 대비 40% 이상의 비용을 절감시킬 수 있는 혁신 공정개발이 가능할 것으로 판단된다.
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