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문제 정의
- 본 연구에서는 오염퇴적물 내 혼합 중금속(Pb, Zn, Cu, Ni)을 대상으로 천연광물인 벤토나이트를 첨가함으로써 오염퇴적물 내 중금속 안정화에 대한 효능을 검토하였으며 다음과 같은 결론을 얻었다.
제안 방법
- (2) 벤토나이트에 의한 오염퇴적물내 중금속 안정화 효과 벤토나이트를 첨가한 후 150일 동안 관찰한 결과와 대조군인 미처리 오염퇴적물(0 day)과의 비교를 통해 오염 퇴적물 내 중금속 안정화에 대한 벤토나이트의 효과를 평가하였다(Fig.3).
- 따라서, 본 연구에서는 혼합 중금속에 의해 오염된 해양오염퇴적물을 대상으로 천연광물 벤토나이트를 이용하여 오염 퇴적물 내 중금속의 존재형태별 변화와 TCLP(toxicity characteristic leaching procedure) 분석을 통하여 안정화 효율 및 용출특성 평가를 수행하였다.
- , Kyoto, Japan)로 분석하였고, 표면 관능기 분석은 Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR, VERTEX 70; Bruker, Germany)를 이용하였다. 또한, AUTOSORB iQ-Kr/MP surface area analyzer (Quantachrome, USA)를 이용하여 벤토나이트의 비표면적 분석을 실시하였다.
- 입도 분석은 입도 분석기 (Bluewave, Microtrac, USA)를 이용하였고, 유기탄소와 총 질소는 원소 분석기 (EA-1110, Instruments, Italy)로 정량분석을 수행하였다. 벤토나이트의 주요성분은 X-ray fluorescence spectrometry (XRF, XRF-1700, Shimadzu Co., Kyoto, Japan)로 분석하였고, 표면 관능기 분석은 Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR, VERTEX 70; Bruker, Germany)를 이용하였다. 또한, AUTOSORB iQ-Kr/MP surface area analyzer (Quantachrome, USA)를 이용하여 벤토나이트의 비표면적 분석을 실시하였다.
- 오염퇴적물 100g에 대하여 질량 대비 5%의 벤토나이트를 혼합 첨가하였으며, 첨가 후에는 충분한 교반을 통해 균질한 상태가 될 수 있도록 하였다. 본 연구의 대상 퇴적물의 함수율은 51.2%를 나타내고 있어 수분 함량은 약 50%로 유지하면서 실온에서 보관하여 150일 동안 양생시키면서 30일 간격으로 150일간 퇴적물시료를 채취하여 풍건 후 분석에 사용하였다.
- 안정화 처리 실험은 대상 퇴적물과 안정화제인 벤토나이트를 교반에 의해 혼합하고 수분을 첨가하여 습윤 양생시켜 수행하였다. 오염퇴적물 100g에 대하여 질량 대비 5%의 벤토나이트를 혼합 첨가하였으며, 첨가 후에는 충분한 교반을 통해 균질한 상태가 될 수 있도록 하였다.
- 안정화 처리 실험은 대상 퇴적물과 안정화제인 벤토나이트를 교반에 의해 혼합하고 수분을 첨가하여 습윤 양생시켜 수행하였다. 오염퇴적물 100g에 대하여 질량 대비 5%의 벤토나이트를 혼합 첨가하였으며, 첨가 후에는 충분한 교반을 통해 균질한 상태가 될 수 있도록 하였다. 본 연구의 대상 퇴적물의 함수율은 51.
- 05가 될 때까지 가한 후 일정 온도 (23±2℃)에서 30±2 rpm의 교반을 유지하면서 18시간 동안 진탕시켰다. 용출 후 상등액은 0.45 ㎛ 여과지(PTFE syringe filter, Whatman)로 거른 뒤 여과액은 1N HNO3를 이용하여 pH 2 이하로 조절하여 보관한 후, 농도 분석은 ICP-MS (Agilent 7500 Series, USA)를 이용하여 수행하였다.
- , 2008). 입도 분석은 입도 분석기 (Bluewave, Microtrac, USA)를 이용하였고, 유기탄소와 총 질소는 원소 분석기 (EA-1110, Instruments, Italy)로 정량분석을 수행하였다. 벤토나이트의 주요성분은 X-ray fluorescence spectrometry (XRF, XRF-1700, Shimadzu Co.
- 그리고 중금속의 총량은 1단계부터 5단계까지의 합한 중금속 양을 이용하였다. 추출 용액의 분석은 0.45 ㎛ 여과지(PTFE syringe filter, Whatman)로 거른 후 여과액을 ICP-MS (Agilent 7500 Series, USA)를 이용하여 수행하였다.
- 0 mm 크기인 것을 사용하였다. 퇴적물의 pH 측정은 시료를 풍건하여 10.0 g을 취한 후 증류수 50ml를 가하여 간헐적으로 교반하면서 1시간 경과 후 pH 측정기를 이용하여 수행하였다(Park et al., 2008). 입도 분석은 입도 분석기 (Bluewave, Microtrac, USA)를 이용하였고, 유기탄소와 총 질소는 원소 분석기 (EA-1110, Instruments, Italy)로 정량분석을 수행하였다.
대상 데이터
- 1. 본 연구에 이용된 오염퇴적물은 약알칼리성인 펄 형태의 퇴적물로서 유기물이 다소 높게 포함되어 있다. 미세한 입자의 분포는 오염물질의 농도와 밀접한 상관관계를 가지고 화학적 반응성에 영향을 미쳐 안정화 실험시 사용될 벤토나이트와의 반응성에 영향을 끼칠 수 있다.
- 연속추출분석법은 총 5단계의 추출단계로 1단계는 이온교환 형태(exchangeable fraction), 2단계는 탄산염 형태(carbonate fraction), 3단계는 철·망간 (수)산화물 형태(oxide fraction), 4단계는 유기물 결합 형태(organic fraction), 5단계는 잔류물 형태 (residual fraction)로 구분된다. 그리고 중금속의 총량은 1단계부터 5단계까지의 합한 중금속 양을 이용하였다. 추출 용액의 분석은 0.
- 퇴적물은 상온에서 풍건 후 체(<1mm)를 사용하여 이물질을 제거한 후 사용하였다. 안정화 제로 사용된 벤토나이트는 충남 예산군에 있는 한국벤토나이트 (주)에서 생산된 제품을 사용하였다. 안정화제의 입경은 악조건의 자연환경(태풍, 해일 및 홍수)에서도 부유되지 않도록 35번과 10번 체로 체질하여 입경분포가 1.
- 안정화제의 입경은 악조건의 자연환경(태풍, 해일 및 홍수)에서도 부유되지 않도록 35번과 10번 체로 체질하여 입경분포가 1.0 ∼ 2.0 mm 크기인 것을 사용하였다.
- 해양오염퇴적물 시료는 부산 인근에서 표층 약 10 ∼ 30 cm 깊이의 퇴적물을 채취하여 밀폐용기에 넣어 1일 내에 실험실로 운반하여 사용하였다.
이론/모형
- TCLP는 독성물질 용출 시험법으로 USEPA Method 1311 (1992)를 바탕으로 실험에 적용하였다. 오염퇴적물은 추출용 매(초산)를 pH가 2.
- 오염퇴적물 내에 존재하는 Ni, Pb, Zn, Cu의 존재형태를 분석하기 위해 Tessier et al. (1979)에 의해 제안된 연속추출분석법을 적용하였다. 연속추출분석법은 총 5단계의 추출단계로 1단계는 이온교환 형태(exchangeable fraction), 2단계는 탄산염 형태(carbonate fraction), 3단계는 철·망간 (수)산화물 형태(oxide fraction), 4단계는 유기물 결합 형태(organic fraction), 5단계는 잔류물 형태 (residual fraction)로 구분된다.
성능/효과
- 2. 오염퇴적물 내 중금속의 화학적 형태 분석에서 안정화제 미처리 시료의 경우 중금속 형태는 산화물 형태가 많아 물리 화학적 환경변화에 따라 중금속 용출 가능성이 높고, Pb을 제외한 Ni, Zn, Cu는 NOAA 기준 1(ERL)을 초과하는 것으로 나타났다.
- 3. 오염퇴적물 시료에 대해 벤토나이트를 안정화제로 첨가한 후 150일 후 쉽게 용출될 수 있는 중금속 형태(이온교환, 탄산염, 수산화물 형태)가 Pb, Cu, Zn, Ni에서 각각 19.2%, 5.1%, 28.2%, 8.5%의 감소를 보였다. 이러한 현상은 벤토나이트의 물리 화학적 특성에 의해 불안정한 중금속 형태에서 보다 안정한 중금속 형태로 변화한 것을 확인시켜준다.
- 4. TCLP을 이용한 용출시험에서는 미처리 오염퇴적물 시료와 비교해 벤토나이트 첨가에 의해 TCLP 용출량이 각각 Ni(95.7%), Cu(96.8%), Pb(99.2%), Zn(85.9%) 감소하여 높은 안정화 효율을 보였다.
- 따라서 벤토나이트 단일 소재로 이용 하는 것보다 반응성 피복소재로 다른 피복소재와 더불어 혼합 사용하는 것이 경제적 타당성이 있다고 판단되며, 또한 환경·사회적 측면에서도 모래 사용량이 감축되어 모래 채굴에 의한 하천 및 하구역 환경파괴에 대한 부하가 감소할 것으로 판단된다.
- 한편 오염된 퇴적물에서 많이 존재하고 있는 형태인 이온교환, 탄산염 및 산화물 형태의 존재비가 Zn, Pb에서 각각 46%, 60%을 차지하고 있어 외부적인 환경변화에 의한 중금속 용출이 우려된다. 또한, 중금속 오염기준과 오염퇴적물 내 총 중금 속량을 비교해 보면, Pb (67.28 mg kg-1)을 제외한 Ni (37.93 mg kg-1), Zn (203.73 mg kg-1), Cu (67.28 mg kg-1)는 기준1(ERL)보다 높지만 기준 2(ERM)보다 낮은 특성을 보이고 있다 (Table 3). 오염퇴적물의 중금속 존재형태는 오염원과 퇴적 조건에 따라 크게 달라질 수 있으며(PARK, 2010), 본 연구 대상 지역의 오염퇴적물 내 Pb과 Zn은 외부 환경 변화에 의해 쉽게 파괴되는 특징을 갖고 있어, 중금속이 주변 수층으로 용출될 가능성이 높을 것으로 판단된다.
- 미처리 오염퇴적물 시료에서 Cu의 이온교환, 탄산염 및 산화물 형태 비율은 10.7%로 비교적 낮았고, 벤토나이트 안정화제 첨가에 의해 5.1%로 감소하는 경향을 나타냈다(Fig. 3c). 타 중금속과 비교해서 이온교환, 탄산염 및 산화물 형태의 중금속 비율이 매우 낮아 쉽게 주변 환경으로 용출 될 가능성은 낮아 보인다.
- 미처리 오염퇴적물 시료에서 Pb의 존재 형태 중 이온 교환, 탄산염 및 산화물 형태 비율은 60%로 비교적 높게 나타내었고, 150일의 안정화 기간 동안 40.8%로 19.2%가 감소하였다(Fig. 3a). 특히, 오염퇴적물 내 Pb의 존재형태 별 함량 비율 중 수산화물 형태의 비율 감소에 따른 안 정한 유기물 및 잔류물 형태는 미처리 시료와 비교해서 소폭 증가하였다(Fig.
- 미처리 해양오염퇴적물에서 Ni의 이온교환, 탄산염 및 산화물 형태 비율은 28%를 나타냈지만 150일의 안정화 후에도 19.5%로 8.5%의 매우 낮은 감소율를 보였다(Fig. 3d). 유기물과 잔류물 형태 비율이 비교적 소폭 증가한 것은 이온교환, 탄산염 및 산화물 형태의 비율 감소와 관련이 있다고 판단된다.
- 벤토나이트의 구성성분은 XRF 분석 결과로부터 대부분 산화물인 SiO2, Al2O3, Fe2O3 및 TiO2가 92.8%을 차치하고 있고(Table 2), 비표면적은 16.3 m2/g으로 분석되었다.
- , 2008; PARI, 2010). 본 연구의 대상 지역의 해양오염퇴적물은 오랫동안 육상으로부터 유입되어 온 입자성 물질들이 퇴적된 것으로 보이며, 주변 지역으로부터 지속적으로 오염물 유입에 따라 퇴적물 내 중금속이 축적되었을 가능성이 크다고 판단된다.
- 오염퇴적물내 Zn의 총 중금속 양(203.73 mg kg-1)은 다른 중금속보다 높았고 (Fig. 3b) Zn의 이온교환, 탄산염 및 산화물의 존재 형태는 46%였다(Table 3). 그러나 벤토나이트를 첨가한 후 150일이 지난 뒤 이온교환, 탄산염 및 산화물 형태의 존재비는 20.
- 28 mg kg-1)는 기준1(ERL)보다 높지만 기준 2(ERM)보다 낮은 특성을 보이고 있다 (Table 3). 오염퇴적물의 중금속 존재형태는 오염원과 퇴적 조건에 따라 크게 달라질 수 있으며(PARK, 2010), 본 연구 대상 지역의 오염퇴적물 내 Pb과 Zn은 외부 환경 변화에 의해 쉽게 파괴되는 특징을 갖고 있어, 중금속이 주변 수층으로 용출될 가능성이 높을 것으로 판단된다.
- 미처리 오염퇴적물(0 day)과 비교해서 150일 후에는 중금속의 총량 기준 86∼99%의 용출 저감 효과를 나타내고 있다 (Table 4). 즉, 벤토나이트를 안정화제로 이용함으로서 오염 퇴적물 내 중금속들의 안정화가 진행되어 외적 환경변화에 의해서도 중금속의 용출 가능성은 미처리 오염퇴적물보다 매우 낮아질 것으로 판단된다. 이러한 결과는 페리하이드라이트(ferrihydrite)와 인회석(apatite)을 이용한 오염퇴적물 안정화 평가에서도 비슷한 경향을 나타내고 있다 (Qian et al.
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