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문제 정의
- 본 연구에서는 제강슬래그를 이용하여 수용액에서의 기본적인 중금속 흡착과 해양퇴적물 내 혼합 중금속(Ni, Zn, Cu, Pb, Cd)을 대상으로 중금속 안정화 효율을 평가하였다. 다음과 같은 결과를 얻었다.
- 이에 본 연구에서는 현장피복소재로서의 산업부산물인 제강슬래그의 효능을 평가하기 위해 다음과 같이 2개의 실험을 고려하였다. 먼저, 혼합 중금속 수용액 상태에서 제강슬래그에 의한 혼합 중금속 흡착 특성을 평가하였고, 이러한 결과와 더불어 실제 오염퇴적물에 있어서 제강슬래그 첨가에 따른 오염퇴적물 내 중금속들의 존재형태별 변화 및 안정화 효율을 평가하였다.
제안 방법
- 1단계는 이온교환 형태(Exchangeable fraction), 2단계는 탄산염 형태(Carbonate fraction), 3단계는 철·망간 (수)산화물 형태(Oxide fraction), 4단계는 유기물 결합 형태(Organic fraction), 5단계는 잔류물 형태(Residual fraction)로 구분하였으며, 중금속의 총양은 1단계부터 5단계까지의 합한 중금속 양을 이용하였다.
- 6까지 낮아지는 경향을 보였다. 그리고 제강슬래그를 첨가한 후 150일 동안 관찰한 결과와 미처리 오염퇴적물과의 비교를 통해 중금속 안정화에 대한 제강슬래그의 영향을 평가하였다(Fig. 6). 미처리 오염퇴적물에서 Ni, Zn, Cu, Pb 및 Cd의 이온교환형태, 탄산염 및 산화물 형태합의 존재비는 각각 28%, 46%, 10.
- ) 의 혼합 표준원액을 실험농도에 맞게 증류수로 희석하여 사용하였다. 농도에 따른 흡착 등온 (adsorption isotherms) 실험은 0.5 g의 흡착제와 혼합 중금속 용액 30 mL를 50 mL 튜브에 넣고 25℃, pH 6, 100 rpm의 조건으로 5, 10, 25, 50, 75, 100 mg/L의 혼합 중금속 용액 농도에서 24 h 교반 후 분석하였다. 또한, 해수에서 혼합 중금속 흡착 특성을 검토하기 위해 해수를 여지(Advantes No.
- , Kyoto, Japan)로 분석하였고, 표면의 관능기의 해석은 Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR, VERTEX 70; Bruker, Germany)를 이용하였다. 또한, AUTOSORB iQ-Kr/MP surface area analyzer (Quantachrome, USA)을 이용하여 비표면적 분석을 실시하였다.
- 입도 분석은 입도 분석기(Bluewave, Microtrac, USA)를 이용하여 분석하였다. 또한, 안정화제로 이용된 제강슬래그의 주요성분은 X-ray fluorescence spectrometry (XRF, XRF-1700, Shimadzu Co., Kyoto, Japan)로 분석하였고, 표면의 관능기의 해석은 Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR, VERTEX 70; Bruker, Germany)를 이용하였다. 또한, AUTOSORB iQ-Kr/MP surface area analyzer (Quantachrome, USA)을 이용하여 비표면적 분석을 실시하였다.
- 5 g의 흡착제와 혼합 중금속 용액 30 mL를 50 mL 튜브에 넣고 25℃, pH 6, 100 rpm의 조건으로 5, 10, 25, 50, 75, 100 mg/L의 혼합 중금속 용액 농도에서 24 h 교반 후 분석하였다. 또한, 해수에서 혼합 중금속 흡착 특성을 검토하기 위해 해수를 여지(Advantes No. 6, Japan)로 여과한 후, 제강슬래그에 의한 흡착실험을 수행하였다. pH를 조절하기 위해 1 M HNO3와 1 M NaOH을 사용하였다.
- 이에 본 연구에서는 현장피복소재로서의 산업부산물인 제강슬래그의 효능을 평가하기 위해 다음과 같이 2개의 실험을 고려하였다. 먼저, 혼합 중금속 수용액 상태에서 제강슬래그에 의한 혼합 중금속 흡착 특성을 평가하였고, 이러한 결과와 더불어 실제 오염퇴적물에 있어서 제강슬래그 첨가에 따른 오염퇴적물 내 중금속들의 존재형태별 변화 및 안정화 효율을 평가하였다.
- 1단계는 이온교환 형태(Exchangeable fraction), 2단계는 탄산염 형태(Carbonate fraction), 3단계는 철·망간 (수)산화물 형태(Oxide fraction), 4단계는 유기물 결합 형태(Organic fraction), 5단계는 잔류물 형태(Residual fraction)로 구분하였으며, 중금속의 총양은 1단계부터 5단계까지의 합한 중금속 양을 이용하였다. 모든 중금속 분석은 0.45 ㎛ 여과지(PTFE syringe filter, Whatman)로 거른 후 여과액을 ICP-MS (Agilent 7500 Series, USA)를 이용하여 분석하였다.
- 실험 조건은 실온에서 햇빛이 차단된 암실에서 150일 동안 반응시키면서 일정 시간마다 퇴적물을 분취·풍건하여 분석에 사용하였다.
- 퇴적물은 상온에서 풍건 후 체( < 1mm)를 사용하여 이물질을 제거한 퇴적물만을 실험에 사용하였다. 안정화 처리 실험을 위한 오염퇴적물과 안정화제의 교반은 오염퇴적물 100g에 대하여 무게대비 5%인 제강슬래그를 혼합 첨가하였으며, 첨가 후에는 충분한 교반을 통해 균질한 상태가 될 수 있도록 하였다. 실험 조건은 실온에서 햇빛이 차단된 암실에서 150일 동안 반응시키면서 일정 시간마다 퇴적물을 분취·풍건하여 분석에 사용하였다.
- 0 g을 취한 후 증류수 50 ml를 가하여 간헐적으로 저어 주면서 1시간 경과 후 pH 측정기를 이용하여 측정하였다(Park and Jun, 2008). 입도 분석은 입도 분석기(Bluewave, Microtrac, USA)를 이용하여 분석하였다. 또한, 안정화제로 이용된 제강슬래그의 주요성분은 X-ray fluorescence spectrometry (XRF, XRF-1700, Shimadzu Co.
- 퇴적물의 pH 측정은 시료를 풍건하여 10.0 g을 취한 후 증류수 50 ml를 가하여 간헐적으로 저어 주면서 1시간 경과 후 pH 측정기를 이용하여 측정하였다(Park and Jun, 2008). 입도 분석은 입도 분석기(Bluewave, Microtrac, USA)를 이용하여 분석하였다.
대상 데이터
- 본 연구에 사용된 해양오염퇴적물 시료는 N항에서 표층 약 10 ~ 30 cm 깊이의 퇴적물을 채취하여 밀폐용기로 실험실로 운반하였다. 퇴적물은 상온에서 풍건 후 체( < 1mm)를 사용하여 이물질을 제거한 퇴적물만을 실험에 사용하였다.
- 제강슬래그는 (재)포항산업과학연구원을 통해 제공된 포항제철의 제강슬래그를 흡착제 및 안정화제로 사용하였다. 제강슬래그의 입경은 악조건의 자연환경(태풍, 해일 및 홍수)에서도 부유되지 않도록 18번(1 mm)과 10번(2 mm) 체로 체질하여 입경분포가 약 1.
- 제강슬래그를 이용한 중금속 원소들의 흡착실험방법은 신과 김(2013)이 이용한 방법을 사용하였다. 제강슬래그를 이용한 중금속 원소들의 흡착특성을 조사하기 위하여 사용한 중금속 용액은 Pb2+, Cd2+, Cu2+, Zn2+ 및 Ni2+ (1000mg/L; Accustandard Inc.) 의 혼합 표준원액을 실험농도에 맞게 증류수로 희석하여 사용하였다. 농도에 따른 흡착 등온 (adsorption isotherms) 실험은 0.
- 제강슬래그의 입경은 악조건의 자연환경(태풍, 해일 및 홍수)에서도 부유되지 않도록 18번(1 mm)과 10번(2 mm) 체로 체질하여 입경분포가 약 1.0 ∼ 2.0 mm 크기로 체가름 후 사용하였다.
- 퇴적물은 상온에서 풍건 후 체( < 1mm)를 사용하여 이물질을 제거한 퇴적물만을 실험에 사용하였다.
이론/모형
- 각각의 중금속 흡착량을 이용하여 Freundlich model과 Langmuir model 등온흡착식에 적용하여 각각의 인자를 계산하였다.
- 실험 조건은 실온에서 햇빛이 차단된 암실에서 150일 동안 반응시키면서 일정 시간마다 퇴적물을 분취·풍건하여 분석에 사용하였다. 오염퇴적물 내에 존재하는 중금속들의 존재형태 차이를 분석하기 위해 Tessier(1979)가 제안한 연속추출법을 적용하였다. 1단계는 이온교환 형태(Exchangeable fraction), 2단계는 탄산염 형태(Carbonate fraction), 3단계는 철·망간 (수)산화물 형태(Oxide fraction), 4단계는 유기물 결합 형태(Organic fraction), 5단계는 잔류물 형태(Residual fraction)로 구분하였으며, 중금속의 총양은 1단계부터 5단계까지의 합한 중금속 양을 이용하였다.
- 0 mm 크기로 체가름 후 사용하였다. 제강슬래그를 이용한 중금속 원소들의 흡착실험방법은 신과 김(2013)이 이용한 방법을 사용하였다. 제강슬래그를 이용한 중금속 원소들의 흡착특성을 조사하기 위하여 사용한 중금속 용액은 Pb2+, Cd2+, Cu2+, Zn2+ 및 Ni2+ (1000mg/L; Accustandard Inc.
- 혼합 중금속의 등온흡착실험은 Freundlich 모델과 Langmuir 모델을 적용하여 분석하였다. 그 값을 Fig.
성능/효과
- 1. 혼합 중금속 용액에서 제강슬래그를 이용한 흡착 상관계수(R2)가 Freundlich 모델(0.854 ∼ 0.909)보다 Langmuir 모델(0.932 ∼ 0.956)이 높게 나타내고 있어 Langmuir 모델에 잘 부합하고 있음을 시사하고 있으며, 이때 흡착 특성은 Pb2+ (8.299 mg/g) > Cd2+ (7.803 mg/g) > Cu2+ (5.927 mg/g) > Zn2+ (3.099 mg/g) > Ni2+ (0.791 mg/g)순으로 Pb2+이 다른 중금속에 비해 비교적 높은 흡착 특성을 나타냈다.
- 2. 해양오염퇴적물 내 중금속 연속추출분석에서 대조군인 오염퇴적물은 Pb(42.38 mg kg-1)과 Cd(0.93 mg kg-1)을 제외한 Ni(37.93 mg kg-1), Zn(203.73 mg kg-1), Cu(67.28 mg kg-1)는 기준치 보다 높은 값을 나타냈다. 특히, Cd, Pb과 Zn은 주변 환경의 변화에 의해 용출되기 쉬운 존재형태 비(이온교환 형태, 탄산염 형태 및 산화물 형태)가 각각 82%, 60%, 46%로 높은 특성을 보이고 있어 퇴적물내 환경 변화에 의해 이러한 부분의 중금속이 주변 수층으로 용출될 가능성이 높은 것으로 판단된다.
- 3. 제강슬래그를 이용한 오염퇴적물 내 Ni, Zn, Cu, Pb, Cd의 중금속 안정화는 미처리 오염퇴적물과 비교해서 각각 13%, 6%, 1.3%, 17% 및 50%의 안정화 효과를 나타냈다. 비교적 Pb과 Cd이 높은 안정화 효율을 보이고 있는 것은 산화물 형태가 제강슬래그의 구성성분과 표면 밴드에 의한 표면 흡착인 물리적 특성과 더불어 제강슬래그에 의한 퇴적물내 pH 상승으로 인한 중금속의 활동도 감소 및 침전물의 형성 유도에 따른 안정화 되는 영향이 큰 것으로 판단된다.
- Langmuir 모델의 적용한 결과 최대흡착량(Qm)은 Pb2+ (8.299 mg/g), Cd2+ (7.803 mg/g), Cu2+ (5.927 m/g), Zn2+ (3.099 mg/g), Ni2+ (0.791 mg/g) 로 Pb2+ > Cd2+ > Cu2+ > Zn2+ > Ni2+ 순으로 Pb2+이 다른 중금속에 비해 비교적 높은 것을 알 수 있었다.
- 결과로부터 얻은 KF 값은 흡착능력과 관련한 함수로서 값이 클수록 흡착제의 흡착능력이 증가하는 것으로 알려져 있으며, 1/n 값은 입자와 오염물질간의 흡착강도를 나타내면 일반적으로 그 값이 0.1∼0.5의 범위에 존재할 때 피흡착제는 흡착이 용이하고, 2 이상이면 난흡착성 이라고 알려져 있다.
- 이온교환, 탄산염 및 산화물 형태는 외부 환경변화(온도, pH, 산화·환원전위 등)에 의해 쉽게 주변 수 환경으로 용출이 가능하고 이렇게 용출된 중금속은 잠재적으로 그곳에 형성된 생태계에 영향을 줄 수 있다(Bacon, 2008: Batjargal, 2010). 먼저 중금속 오염기준과 오염퇴적물 내 중금속 총량을 비교해 보면, Pb (42.38 mg kg-1)과 Cd (0.93 mg kg-1)을 제외한 Ni (37.93 mg kg-1), Zn (203.73 mg kg-1), Cu (67.28 mg kg-1) 는 NOAA(1999)의 ERL기준보다 높지만 ERM 기준보다 낮은 특성을 보이고 있다(Table 3). 한편 Zn, Pb, Cd은 외부 환경의 변화에 의해서 비교적 용출이 쉽게 일어날 수 있는 형태인 이온교환, 탄산염, 산화물 형태를 합한 존재비가 각각 46%, 60%, 82%을 차지하고 있다.
- 6). 미처리 오염퇴적물에서 Ni, Zn, Cu, Pb 및 Cd의 이온교환형태, 탄산염 및 산화물 형태합의 존재비는 각각 28%, 46%, 10.7%, 60% 및 82%를 나타내고 있다. 하지만 150일 후에는 Ni, Zn, Cu, Pb 및 Cd에서 각각 15%, 40%, 8.
- 본 조사 지역의 해양오염퇴적물은 대부분 오랫동안 육상으로부터 유입되어 퇴적된 퇴적물로 사료되며, 지속적으로 오염원의 유입에 따라 퇴적물 내 중금속이 축적되었을 가능성이 크다고 판단된다. 특히, 연구조사 지역의 퇴적물은 모래질의 퇴적물보다 실트질의 퇴적물이 우세해 비교적 비표면적이 크기 때문에 퇴적물 내 중금속의 농도도 높아질 가능성이 크다고 판단된다(PARI, 2010).
- , 2014). 이처럼 중금속 흡착에 있어서 Si 및 Ca의 높은 기여는 앞서 지적한 중금속 흡착제로서의 사용 가능성을 보여주고 있음을 알 수 있었다.
- 제강슬래그의 구성성분은 SiO2 10.1%, CaO 30.2%, Al2O3 2.6%, Fe2O3 21.7%로 이들이 총 64.6%로 비교적 높게 나타났다(Table 1). 제강슬래그에서의 주요성분인 SiO2, Al2O3, Fe2O3, CaO에 의해 중금속 흡착제로서의 활용 가능성을 가지고 있으므로(Weng and Huang, 1994), 제강슬래그가 적합한 중금속 흡착제로 판단된다.
- 8 사이를 유지하고 있기 때문에 pH 상승에 따른 영향을 받고 있다고 판단된다. 즉, 본 실험에서 분석된 중금속들(Ni, Zn, Cu, Pb 및 Cd)은 오염퇴적물 내 pH 상승으로 인한 중금속의 활동도 감소 및 다양한 수화물에 의한 침전물의 형성 유도에 의한 것으로 사료된다. 예를 들어, 본 연구에서 비교적 높게 안정화를 보인 Pb2+이온은 pH 6∼12에서는 Pb(OH)+, Pb3(OH)42+, PbCO3(s)와 같은 다양한 수화물들로 혼재하고 있으며 특히 pH 9 이하에서 잠재적인 납 침전물로서 PbCO3(S), Pb3(CO3)2(OH)2(S), Pb(OH)2(S) 등을 고려할 수 있다고 보고하고 있다(Hatje et al.
- 28 mg kg-1)는 기준치 보다 높은 값을 나타냈다. 특히, Cd, Pb과 Zn은 주변 환경의 변화에 의해 용출되기 쉬운 존재형태 비(이온교환 형태, 탄산염 형태 및 산화물 형태)가 각각 82%, 60%, 46%로 높은 특성을 보이고 있어 퇴적물내 환경 변화에 의해 이러한 부분의 중금속이 주변 수층으로 용출될 가능성이 높은 것으로 판단된다. 반면, Cu의 용출은 유기물 형태가 많아 유기물의 분해가 중요한 요인으로 사료된다.
후속연구
- 하지만 실제 해양오염퇴적물처럼 다양한 중금속으로 오염된 현장에서 현장피복소재로 이용하기 위해서는 혼합 중금속에 대한 흡착 특성과 더불어 오염퇴적물에서 피복소재가 어떠한 영향을 미치고 있는지에 대한 다양한 연구가 진행되어야 하지만 아직 연구가 미흡한 실정이다. 앞서 얘기했듯이 제강슬래그는 중금속의 흡착 소재로 비교적 활용성이 높게 평가되고 있어 혼합 중금속으로 오염된 해양퇴적물 피복소재로의 가능성이 높을 것으로 기대된다.
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