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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 가속탄산화를 통한 알카리 무기 폐기물의 정량적인 CO2 고용량을 도출하기 위해서 이론적 및 실제 고용가능한 양을 정량적으로 평가하였다.
- 본 연구에서는 가속탄산화 방법을 통해서 산업에서 발생되는 다양한 알카리 무기폐기물의 정량적인 CO2 고용 가능량을 평가하였다. CO2 고용량 평가를 위해서 화학 조성을 기반으로 한 이론적인 CO2 고용량을 평가하였으며, TG/DTA를 이용하여 실제 CO2 고용량을 정량적으로 평가하였다.
가설 설정
- 화학적 조성에 기초한 이론적 CO2 고용량은 다음과 같은 식 (3)을 이용하였으며, 시료에 함유된 SO3를 제외한 모든 CaO는 탄산화 반응을 통해 CaCO3를 형성한다고 가정하였으며, MgO는 MgCO3, Na2O는 Na2CO3, K2O는 KC2O3로 형성한다고 가정하고 계산할 수 있다.6)
제안 방법
- 이는 CaCO3의 분해됨에 따라 CO2의 방출에 따라 질량 변화를 초래하게 된다.10) 따라서 시료의 가속탄산화 반응 전과 후의 시료의 질량감소를 측정하여 CO2의 고용량을 측정하였다.
- 고용 가능량을 평가하였다. CO2 고용량 평가를 위해서 화학 조성을 기반으로 한 이론적인 CO2 고용량을 평가하였으며, TG/DTA를 이용하여 실제 CO2 고용량을 정량적으로 평가하였다. 제지슬러지 소각비산재는 이론적으로 1kg당 408.
- 가속탄산화 반응 전·후의 시료 질량감소를 측정하여, CO2 고용량을 측정하였다.
- 가속탄산화 실험을 통해서 알카리 무기폐기물의 CO2고용량을 알아보기 위해서 다양한 조건하에 실험을 진행 하였다. 압력 (10, 20, 30, 40 bar)과 온도 (30, 60ºC)의 조건을 달리하여 CO2 거동을 파악하였다.
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4. TG/DTA를 이용한 실제 CO2 고용량 평가
가속탄산화를 통해 다양한 압력 및 온도 하에 실험된 실제 CO2 고용량을 측정하기 위해서 TG/DTA를 이용하였으며, 여러 범위의 온도에서 열에 의한 고체 시료의 질량변화를 측정하여 계산하였다
. 측정을 통해 발생된 질량 변화는 시료의 화학적 성분이 기체화합물로 분해되어 기체상태의 물질로 방출되는 것에서 발생한다는 원리에 근거를 둔다. - 본 연구에서는 CO2의 고용량을 높이기 위해서 10, 20, 30, 40 bar의 압력과 30, 60ºC의 온도에서 실험을 실시하였으며, 각 실험 조건에 따른 CO2 고용량을 평가하였다.
- 알카리 무기폐기물의 화학성분을 측정하기 위해서 X선 형광분석기 (XRF; XRF 1700, Shimadzu)를 이용하였으며, 가속탄산화에 의한 폐기물의 광물상 변화를 측정하기 위해서 X-선 회절분석기 (XRD; D/Max-1200, Rigaku;40 kV, 40 mA)를 이용하였다. 탄산화 된 무기폐기물의 CO2 고용량을 측정하기 위해서 열중량/시차열 분석기 (TG/DTA; DTG-60H, Shimadzu)를 통해 분석을 실시하였다.
- 압력 (10, 20, 30, 40 bar)과 온도 (30, 60ºC)의 조건을 달리하여 CO2 거동을 파악하였다.
- 여러 문헌을 통해 CaCO3에서 CO2가 기체 상태로 분해되는 온도를 조사하였으며, Table 1에서 보는바와 같이 통상적으로 550~ 950ºC에서 분해가 발생된다.
- 1은 실험에 사용된 장치를 나타낸 것이다. 온도와 압력 조절이 가능하도록 제작하였으며, CO2 주입을 위해서 유량계를 장착하였다. 알카리 무기폐기물 시료와 증류수를 고액비(L/S) 50으로 혼합하였으며, 450 rpm으로 교반하면서 분당 1L의 C2O를 주입하였다.
- 채취된 시료는 대형 건조기에서 3일간 105ºC로 건조하여 밀봉 후 외기와의 접촉을 차단하였다.
- 알카리 무기폐기물 시료와 증류수를 고액비(L/S) 50으로 혼합하였으며, 450 rpm으로 교반하면서 분당 1L의 C2O를 주입하였다. 총 반응시간은 1시간으로 하여 진행하였으며, 반응 종료 후 고액분리를 통해 얻어진 고체 시료를 바탕으로 다양한 분석을 실시하였다.
- 탄산화 된 무기폐기물의 CO2 고용량을 측정하기 위해서 열중량/시차열 분석기 (TG/DTA; DTG-60H, Shimadzu)를 통해 분석을 실시하였다.
- 따라서 제지슬러지 소각비산재, 생활폐기물 소각바닥재, 폐시멘트 페이스트가 CaO 함유량이 약 39% 이상으로 높은 고용량을 보일 것으로 판단되었으며, 산업폐기물 소각비산재의 경우 약 24%의 CaO를 함유하고 있지만 16% 정도의 Na2O등을 함유하고 있는 것으로 확인되었다. 하지만 CO2와 반응할 수 있는 칼슘, 마그네슘, 나트륨 등과 같은 성분이 어떤 광물로 존재하는지 여부에 따라서 고용량은 차이를 보일 것이며, XRD 분석을 통해서 광물상을 파악 하였다.
대상 데이터
- 제지슬러지 소각비산재는 대전에 위치한 H 회사에서 제공받았으며, 생활폐기물 소각바닥재는 서울의 N구 소각장, 산업폐기물 소각비산재는 경기도 P시 소각장, 폐시멘트 페이스트는 D시에서 제공받아 실험을 실시하였다. Weathering과 같이 자연 상태에 존재하는 CO2와의 반응이 진행되지 않은 시료를 얻기 위해서 소각, 적재된 후 약 1일 이내로 저장된 시료를 채취하여 실험에 사용하였다. 채취된 시료는 대형 건조기에서 3일간 105ºC로 건조하여 밀봉 후 외기와의 접촉을 차단하였다.
- 가속탄산화를 통한 알카리 무기폐기물의 정량적인 CO2 고용량을 측정하기 위해서 칼슘 함유량이 높은 제지슬러지 소각비산재 (PS-FA; Paper Sludge Fly Ash), 생활폐기물소각바닥재 (MSWI-BA; Municipal Solid Waste Incinerator Bottom Ash), 산업폐기물 소각비산재 (ISWI-BA; Industrial Solid Waste Incinerator Fly Ash), 폐시멘트 페이스트 (WCP; Waste Cement Paste) 등 총 4종의 폐기물을 이용 하여 실험을 실시하였다. 제지슬러지 소각비산재는 대전에 위치한 H 회사에서 제공받았으며, 생활폐기물 소각바닥재는 서울의 N구 소각장, 산업폐기물 소각비산재는 경기도 P시 소각장, 폐시멘트 페이스트는 D시에서 제공받아 실험을 실시하였다.
- 고용량을 측정하기 위해서 칼슘 함유량이 높은 제지슬러지 소각비산재 (PS-FA; Paper Sludge Fly Ash), 생활폐기물소각바닥재 (MSWI-BA; Municipal Solid Waste Incinerator Bottom Ash), 산업폐기물 소각비산재 (ISWI-BA; Industrial Solid Waste Incinerator Fly Ash), 폐시멘트 페이스트 (WCP; Waste Cement Paste) 등 총 4종의 폐기물을 이용 하여 실험을 실시하였다. 제지슬러지 소각비산재는 대전에 위치한 H 회사에서 제공받았으며, 생활폐기물 소각바닥재는 서울의 N구 소각장, 산업폐기물 소각비산재는 경기도 P시 소각장, 폐시멘트 페이스트는 D시에서 제공받아 실험을 실시하였다. Weathering과 같이 자연 상태에 존재하는 CO2와의 반응이 진행되지 않은 시료를 얻기 위해서 소각, 적재된 후 약 1일 이내로 저장된 시료를 채취하여 실험에 사용하였다.
성능/효과
- Fig. 5(a)는 30 bar, 30oC의 조건에서 산업폐기물 소각비산재의 CO2 고용량을 측정한 결과로, 탄산화 전의 질량 감소는 1.616 wt%로 나타났으며, 탄산화 후에는 2.580 wt%로 0.964 wt%의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다. Fig.
- (a)는 가속탄산화에 의한 제지슬러지 소각비산재의 CO2 고용량을 측정한 결과로, 비산재 원료의 질량 감소는 3.992 wt%, 30 bar, 30°C의 조건에서 탄산화 된 비산재의 질량 감소는 15.649 wt%로 나타났다.
- 12 wt%의 Al2O3가 함유되어 있었으며, Fe2O3, SO3, MgO 등이 1 ~ 2 wt% 내외로 포함되어 있었다. 4개의 시료 모두 높은 CaO 함유량을 보이고 있으며, 특히 제지슬러지 소각비산재의 경우 약 46 wt% 이상 높은 함유량을 보였다. 산업폐기물 소각비산재의 경우 상대적으로 약 24 wt%의 CaO 함유량을 보였지만, 다른 시료와는 다르게 약 16 wt%의 Na2O, 약 21 wt%의 SO3, 약 11 wt%의 K2O등을 함유하고 있는 것으로 나타났다.
- 소각을 통해서 발생되는 폐기물, 즉 소각재는 발생 위치에 따라 바닥재와 비산재로 나뉠 수 있으며, 원폐기물의 약 20%(중량비)가 소각재로 발생된다.8) 소각 과정에서 발생된 바닥재나 비산재는 일부 중금속 및 염류가 다량 함유되어 있어 환경적으로 문제가 발생되고 있으며, 소각시에 발생되는 배가스에 약 5 ~ 20%의 CO2를 배출하고 있다.8,9) 소각로에서 발생되는 폐기물과 배가스로 배출되는 CO2는 오염원의 발생 위치가 동일하기 때문에 가속탄산화를 통해서 소각재와 같은 폐기물의 환경적 안정화를 도모할 수 있으며, 또한 CO2 저감을 위한 새로운 on-site 모델로 가능할 것으로 판단된다.
- CO2의 분해 온도는 통상적으로 550 ~ 950°C에서 발생되며, 본 실험에서는 700 ~800°C에서 기체 상태로 방출되는 것을 확인하였다.
- Table 3은 이론적으로 가능한 CO2 고용량을 나타낸 결과로, 제지슬러지 소각비산재는 40.84 wt%, 생활폐기물 소각바닥재는 33.27 wt%, 산업폐기물 소각비산재는 44.27 wt%, 폐시멘트 페이스트는 31.90 wt%로 나타났다. 즉, 1 kg의 제지슬러지 소각비산재는 408.
- 00 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다. XRF 분석을 통한 CaO 함량으로는 산업폐기물 비산재가 가장 낮은 이론적인 CO2 고용량을 보일 것으로 예측되었으나, 다른 시료와는 다르게 Na2O 및 K2O를 약 10 wt% 이상 함유하고 있기 때문에 높은 이론적 고용량을 보이는 것으로 확인되었다. 하지만 이론적인 CO2 고용량은 실제로 가능한 것이 아니라 화학 조성을 이용하여 CO2와 최대로 반응할 수 있는 양을 계산하였기 때문에 실제 CO2 고용량과는 차이를 보일 것이다.
- 가속탄산화를 통한 폐기물의 CO2 고용량은 CaO, MgO, Na2O 등과 같은 CO2와 반응하기 쉬운 물질의 함유량이 많을수록 CO2 고용량은 증가할 것으로 사료된다. 따라서 제지슬러지 소각비산재, 생활폐기물 소각바닥재, 폐시멘트 페이스트가 CaO 함유량이 약 39% 이상으로 높은 고용량을 보일 것으로 판단되었으며, 산업폐기물 소각비산재의 경우 약 24%의 CaO를 함유하고 있지만 16% 정도의 Na2O등을 함유하고 있는 것으로 확인되었다.
- 00 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다. 가속탄산화를 통해 다양한 압력과 온도하에 CO2 고용량을 평가하였으며, 제지슬러지 소각비산재는 최대 kg당 118.88 g의 CO2를 고용하는 것으로 나타났고, 생활폐기물 소각바닥재는 최대 kg당 134.46 g의 CO2를 고용하는 것으로 조사됐다. 산업폐기물 소각비산재는 최대 kg당 9.
- 446 wt%의 CO2를 고용하는 것으로 나타났다. 따라서 1kg의 생활폐기물 소각바닥재에 134.46 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다.
- 649 wt%로 나타났다. 따라서 30 bar, 30oC의 조건에서 제지슬러지 소각비산재의 CO2 고용량은 11.657 wt%로 나타났으며, 1 kg의 제지슬러지 소각비산재를 통해서 116.57 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다. Fig.
- 819 wt%의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다. 따라서 산업폐기물 소각비산재는 1 kg당 CO2 고용량은 9.64 g, 폐시멘트 페이스트는 1 kg당 18.19 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다.
- 고용량은 증가할 것으로 사료된다. 따라서 제지슬러지 소각비산재, 생활폐기물 소각바닥재, 폐시멘트 페이스트가 CaO 함유량이 약 39% 이상으로 높은 고용량을 보일 것으로 판단되었으며, 산업폐기물 소각비산재의 경우 약 24%의 CaO를 함유하고 있지만 16% 정도의 Na2O등을 함유하고 있는 것으로 확인되었다. 하지만 CO2와 반응할 수 있는 칼슘, 마그네슘, 나트륨 등과 같은 성분이 어떤 광물로 존재하는지 여부에 따라서 고용량은 차이를 보일 것이며, XRD 분석을 통해서 광물상을 파악 하였다.
- 3(c)는 산업폐기물 소각비산재 결과로서 염화물인 NaCl이 가속탄산화에 의해서 분해되는 것을 확인하였으며, portlandite가 CO2와 반응하여 calcite를 생성하였다. 또한, 새로운 생성물로 siderite, K2(Al2O(OH)6), NaOH를 생성하는 것을 알 수 있으며, 30 bar의 동일한 압력에서 온도가 증가함에 따라 anhydrate가 생성되는 것을 확인하였다. Fig.
- 산업폐기물 소각비산재는 calcite(CaCO3), halite(NaCl), portlandite(Ca(OH)2)가 주 결정상이며, 폐시멘트 페이스트는 calcite(CaCO3), quartz(SiO2), anorthite(CaAl2Si2O8)로 구성되어 있는 것으로 확인되었다. 모든 시료에서 calcite가 관측된 것으로 보아, 소각시 연소온도가 낮아 산화되지 않거나, lime이나 portlandite가 대기 중의 CO2와 반응한 것으로 판단된다.
- 5·3H2O)로 구성되어 있는 것으로 확인되었다. 산업폐기물 소각비산재는 calcite(CaCO3), halite(NaCl), portlandite(Ca(OH)2)가 주 결정상이며, 폐시멘트 페이스트는 calcite(CaCO3), quartz(SiO2), anorthite(CaAl2Si2O8)로 구성되어 있는 것으로 확인되었다. 모든 시료에서 calcite가 관측된 것으로 보아, 소각시 연소온도가 낮아 산화되지 않거나, lime이나 portlandite가 대기 중의 CO2와 반응한 것으로 판단된다.
- 46 g의 CO2를 고용하는 것으로 조사됐다. 산업폐기물 소각비산재는 최대 kg당 9.72 g의 CO2를 고용하였으며, 폐시멘트 페이스트는 최대 kg당 18.19 g의 CO2를 고용하는 것으로 나타났다. 이러한 결과를 통해서 산업에서 발생되는 알카리 무기폐기물의 CO2 고용량을 정량적으로 평가할 수 있을 것으로 보이며, CO2 저감을 위한 기술로서 가속탄산화 기술의 적용이 가능할 것으로 판단된다.
- 4개의 시료 모두 높은 CaO 함유량을 보이고 있으며, 특히 제지슬러지 소각비산재의 경우 약 46 wt% 이상 높은 함유량을 보였다. 산업폐기물 소각비산재의 경우 상대적으로 약 24 wt%의 CaO 함유량을 보였지만, 다른 시료와는 다르게 약 16 wt%의 Na2O, 약 21 wt%의 SO3, 약 11 wt%의 K2O등을 함유하고 있는 것으로 나타났다.
- 22 wt%의 Al2O3를 함유하고 있는 것으로 나타났으며, MgO, Fe2O3 등이 1 ~ 4 wt%로 함유되어 있는 것으로 나타났다. 생활폐기물 소각바닥재의 주요성분은 39.36 wt%의 CaO, 15.66 wt%의 Al2O3, 6.28 wt%의 SiO2가 함유되어 있었으며, MgO, P2O5, SO3 등이 1 ~ 2 wt% 내외로 함유되어 있는 것으로 나타났다. 산업폐기물 소각비산재의 주요성분은 24.
- 압력이 증가함에 따라 CO2 고용량이 증가하는 이유는 칼슘 및 CO2의 용해도와 관련이 있다. 압력이 증가함에 따라서 칼슘 및 CO2 용해도가 증가하고, 따라서 calcite의 생성량이 증가할 것으로 판단된다, 하지만 온도가 증가함에 따라 CO2 고용량은 감소하는 것으로 확인되었다. 이러한 결과는 온도가 증가함에 따라 CO2의 용해도 감소와 calcium 용해도 감소와 연관이 있을 것으로 사료된다.
- CO2 고용량 평가를 위해서 화학 조성을 기반으로 한 이론적인 CO2 고용량을 평가하였으며, TG/DTA를 이용하여 실제 CO2 고용량을 정량적으로 평가하였다. 제지슬러지 소각비산재는 이론적으로 1kg당 408.40 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났고, 생활 폐기물 소각바닥재는 332.70 g, 산업폐기물 소각비산재는 442.70 g, 폐시멘트 페이스트는 319.00 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다. 가속탄산화를 통해 다양한 압력과 온도하에 CO2 고용량을 평가하였으며, 제지슬러지 소각비산재는 최대 kg당 118.
- 90 wt%로 나타났다. 즉, 1 kg의 제지슬러지 소각비산재는 408.40 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 판단되며, 생활폐기물 소각바닥재는 332.70 g, 산업폐기물 소각비산재는 442.70 g, 폐시멘트 페이스트는 319.00 g의 CO2를 고용할 수 있는 것으로 나타났다. XRF 분석을 통한 CaO 함량으로는 산업폐기물 비산재가 가장 낮은 이론적인 CO2 고용량을 보일 것으로 예측되었으나, 다른 시료와는 다르게 Na2O 및 K2O를 약 10 wt% 이상 함유하고 있기 때문에 높은 이론적 고용량을 보이는 것으로 확인되었다.
후속연구
- 8) 소각 과정에서 발생된 바닥재나 비산재는 일부 중금속 및 염류가 다량 함유되어 있어 환경적으로 문제가 발생되고 있으며, 소각시에 발생되는 배가스에 약 5 ~ 20%의 CO2를 배출하고 있다.8,9) 소각로에서 발생되는 폐기물과 배가스로 배출되는 CO2는 오염원의 발생 위치가 동일하기 때문에 가속탄산화를 통해서 소각재와 같은 폐기물의 환경적 안정화를 도모할 수 있으며, 또한 CO2 저감을 위한 새로운 on-site 모델로 가능할 것으로 판단된다.
- 19 g의 CO2를 고용하는 것으로 나타났다. 이러한 결과를 통해서 산업에서 발생되는 알카리 무기폐기물의 CO2 고용량을 정량적으로 평가할 수 있을 것으로 보이며, CO2 저감을 위한 기술로서 가속탄산화 기술의 적용이 가능할 것으로 판단된다.
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