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문제 정의
- 본 연구에서는 농도분극이 투과유속 감소에 미치는 영향을 알아보기 위하여 유도용액의 농도에 따른 농도분극의 변화거동, 운전시간에 따른 농도분극의 발생 시기, 용질의 역 확산과 투과거동 검토하고자 한다.
제안 방법
- 공급용액과 유도용액은 흐름방향이 서로 다른 향류형 십자흐름을 채택하였으며, 용액의 유량은 1~2L/min의 속도로 공급하였다. 유도용액과 공급용액의 온도는 항온조를 이용하여 유지하였으며, 투과실험은 공급용액과 유도용액을 동시에 공급한 후 경과시간을 5분간 주어 안정화를 시킨 후 투과량을 측정하였다. 투과유속은 유도용액의 무게증가를 전자저울로 1분마다 측정하여 PC에 자동으로 기록된 자료로 산출하였으며, 유도용액에서 공급액으로 역이동된 용질양은 공급액의 무게변화와 TDS을 측정하여 산출하였다.
- 투과유속은 유도용액의 무게증가를 전자저울로 1분마다 측정하여 PC에 자동으로 기록된 자료로 산출하였으며, 유도용액에서 공급액으로 역이동된 용질양은 공급액의 무게변화와 TDS을 측정하여 산출하였다. 유도용액의 농도를 변화시킬 때에는 분리막 양면에 순수를 분당 1 L 속도로 3분간, 3회 순환시켜 분리막 셀과 장치를 세정 후 공급용액과 유도용액을 새롭게 주입하여 실험하였다.
- 유도용액과 공급용액의 온도는 항온조를 이용하여 유지하였으며, 투과실험은 공급용액과 유도용액을 동시에 공급한 후 경과시간을 5분간 주어 안정화를 시킨 후 투과량을 측정하였다. 투과유속은 유도용액의 무게증가를 전자저울로 1분마다 측정하여 PC에 자동으로 기록된 자료로 산출하였으며, 유도용액에서 공급액으로 역이동된 용질양은 공급액의 무게변화와 TDS을 측정하여 산출하였다. 유도용액의 농도를 변화시킬 때에는 분리막 양면에 순수를 분당 1 L 속도로 3분간, 3회 순환시켜 분리막 셀과 장치를 세정 후 공급용액과 유도용액을 새롭게 주입하여 실험하였다.
대상 데이터
- 본 실험에서는 고분자 지지층에 polyester 직포가 삽입된 상업용 비대칭형 cellulose triacetate 막(HTI-CAT, Albany, OR)을 정삼투막으로 사용하였다. 공급용액과 유도용액의 제조에는 초순수 제조장치(Modu Pure, LBMPP 1002)로 처리한 18.
- 2 MΩ/cm의 초순수를 사용하였다. 삼투압 유도물질로는 시약급 NaCl과 수크로오스(Aldrich Co.)를 사용하였으며, 유도용액의 농도는 0.025~2.0 M 범위에서 제조하였다. 실험장치는 Fig.
- 0 M 범위에서 제조하였다. 실험장치는 Fig. 2와 같이 정삼투 투과셀과 공급용액과 유도용액을 공급하는 기어펌프(Cole Parmer, Co.), 유량측정용 전자저울과 공급용액의 TDS와 산도를 측정하기 위한 pH 미터(Mettler Toledo Co.) 구성하였다.
- 투과 셀은 스테인레스 망을 지지체로 한 반투막에 의해 공급용액과 유도용액 측으로 분리되는 대칭형인 가로 12 cm, 세로 5 cm 높이 0.2 cm 크기로 제작하였다. 공급용액과 유도용액은 흐름방향이 서로 다른 향류형 십자흐름을 채택하였으며, 용액의 유량은 1~2L/min의 속도로 공급하였다.
이론/모형
- 10에 나타내었다. 용질확산저항계수는 Loeb에 의해 유도된 대수식를 이용하여 산출하였다. 유도용액이 활성층으로 배간에 따라 증가와 감소를 반복하는 현상은 운전시간에 따른 농도분극의 증가와 감소의 반복으로 인한 유효 삼투압 감소와 증가의 반복성 때문이다.
성능/효과
- (1) 정삼투 분리막의 치밀층과 지지층에서 발생하는 농도분극현상이 투과유속감소에 영향을 주었으며, 막의 지지층에서 발생한 내부농도분극이 활성층에서 발생한 외부농도분극보다 더 컸다. 순수 투과유속은 삼투압이 증가함에 따라 비선형적으로 증가하였다.
- (2) NaCl 용액의 활성층 배향의 수투과 계수는 1.8081×10-7 m/s·atm, 지지층 배향의 경우 1.0957×10-7 m/s·atm이었으며, 이로부터 산출된 막저항은 각각 5.5306×106 s·atm/m, 9.1266×106 s·atm/m이었다.
- (3) 유도용질의 역 투과유속은 유도용액 농도와 순수 투과유속이 증가함에 비례하여 증가하였다. 활성층 배향의 순수 투과유속은 약 17배, 유도용질의 역 투과유속은 약 12배 증가하였고, 지지층 배향의 순수 투과유속은 약 12배, 용질 역 투과유속은 약 15배 증가하였다.
- (4) 수크로오스 용액의 삼투압에 대한 투과유속의 이에 대한 및 삼투압에 대한 투과유속 변화는 활성층 배향의 경우 J=-0.0177+0.4506π-0.0032π2, 지지층 배향의 경우 J=0.0948+0.3292π-0.0037π2으로 표현된다.
- (5) 공급용액의 수크로오스 농도변화에 따른 활성층 배향의 유도용액 물질전달계수는 24.28×10-7~0.89×10-7 m/s, 지지층 배향의 공급용액의 물질전달계수는 5.20×10-7~27.22×10-7 m/s 이었으며, 이로부터 산출된 활성층 배향의 유도용액의 외부농도분극층 두께는 12.15×10-5~58.58×10-5 m 범위에서 증가하였고, 지지층 배향의 공급용액의 내부농도분극층 두께는 100×10-5~19.14×10-5 m 범위에서 감소하였다.
- 공급용액의 농도가 증가할수록 활성층 배향의 유도용액의 물질전달계수는 희석효과에 의하여 급격히 감소한 반면 지지층 배향의 공급용액의 물질전달계수는 농축효과에 의하여 증가하는 경향을 나타냈다. 활성층으로 배향한 유도용액의 물질전달계수는 24.
- 그러나 지지층 배향의 내부 농도 분극층은 지지층 자체가 순환흐름에 대해 격벽역할을 함으로써 본체흐름과의 농도 불균형이 지속되기 때문에 농도 분극층의 두께 감소효과가 크지 않다[7]. 그리고 삼투압 차가 24 atm 보다 낮은 영역의 활성층 배향과 지지층 배향의 투과유속은 유사한 거동을 보였으나, 삼투압 24 atm 이상 영역의 경우 활성층 배향과 지지층 배향의 투과유속이 큰 차이를 나타냈다. 그리고 투과계수를 기준으로 하여 활성층 배향에 대한 지지층 배향의 농도분극에 의한 투과저항은 약 3.
- 투과유속감소는 삼투압의 1차 항의 영향이 2차 항의 영향이 보다 컸다. 그리고 유도용액의 삼투압 18 atm 부근에서 삼투압 증가에 따른 투과유속의 증가율이 감소하는 거동을 보였다. 투과유속 증가율을 나타내는 삼투압 차에 대한 투과유속의 기울기인 총괄 투과계수는 삼투압 18atm을 기준으로 활성층 배향의 경우 0.
- 유도용액의 배향이 활성층인 경우 삼투압차가 작은 영역에서 총괄저항은 지지층 배향의 값과 비슷하거나 약간 작지만 삼투압차가 큰영역의 경우 지지층 배향의 값보다 훨씬 작은 경향을 보였다. 그리고 총괄 투과저항에 대한 농도분극저항이 차지하는 분율은 삼투압차 4.80 atm 이상에서 활성층 배향의 경우 0.28~0.72, 지지층 배향의 경우 0.33~0.86이었으며, 활성층 배향의 농도분극저항이 지지층배향 보다 5~14% 작았다. 이는 활성층으로 배향한 유도용액의 외부농도분극이 지지층으로 배향한 내부농도분극 보다 작기 때문이다.
- 0 M인 경우에 약 105분이 걸릴 것으로 예측되었다. 또한 운전시간 230~250분 정도 경과하면 유도용액의 농도 2.0 M이나 1.0 M의 순수의 투과유속은 매우 작을 것으로 예측되므로 이동효율 관점에서 운전농도의 조건은 이동비와 투과유속 지속시간이 우수한 농도 2.0 M의 유도용액을 사용하는 것이 효과적인 것으로 판단된다. 투과유속이 운전시간에 따라 증가와 감소를 반복하는 현상은 운전시간에 따른 농도분극의 증가와 감소의 반복으로 인한 유효 삼투압 감소와 증가의 반복성 때문이다.
- 0037π2으로 표현된다. 순수 이동비는 유도용액의 농도 2.0 M일 때 가장 컸으며, 이동효율 관점에서 농도 2.0 M 유도용액을 사용하는 것이 효과적인 것으로 판단된다.
- 7에 나타내었으며, 운전온도는 30 °C로 유지하였다. 순수 투과유속은 유도용액의 삼투압 증가에 따라 비선형적으로 증가하는 NaCl 용액과 유사한 거동을 보였으며, 투과유속은 NaCl용액보다 약간 작았다. 이는 투과기력인 유도용액의 삼투압이 비선형적으로 감소함에 따른 투과저항의 비선형 증가를 의미하고, 유도용질인 NaCl과 수크로오스의 분자량과 점도 등의 특성차이 때문으로 판단된다.
- 막배향에 따른 투과유속은 유도용액이 활성층으로 배향한 경우보다 지지층으로 배향 경우의 투과유속이 더 적었다. 유도용액의 삼투압 차가 6 atm 이하에서 투과유속은 비슷하였으나 삼투압이 증가함에 따라 활성층 배향의 투과유속에 대해 약 76%에서 53%까지 감소하였다. 이 또한 막의 구조적 차이에 기인한 내부농도분극저항이 외부농도분극저항보다 크기 때문이다.
- 6에 도시하였다. 유도용질의 역 투과유속은 유도용액의 농도가 증가할수록 증가하는 농도 의존성을 보였으며, 또한 순수의 투과유속이 증가함에 따라 용질의 역투과 유속이 비례하여 증가하는 경향을 나타냈다. 이는 유도용액의 농도가 증가함에 따라 투과기력인 삼투압이 증가하여 순수의 투과유속은 증가하며, 이에 따른 순수의 투과방향에 대하여 역방향으로 투과하는 유도용질에 대하여 저항도 크지만 막 표면의 용질농도의 증가로 인하여 확산기력도 함께 증가하므로 유도용질의역 투과유속도 함께 증가한다.
- 또한 정삼투 공정의 유도용질이 갖추어야 할 요건은 저분자량 물질로서 물에 대한 용해성이 높아 큰 삼투압을 발생시키는 고 삼투능과 저가의 회수와 재이용이 용이한 물질이어야 한다[7-9]. 이러한 특성을 지닌 암모니아-이산화탄소 유도용액의 농도변화에 따른 실험에서 얻어진 투과유속과 수투과도는 예측된 값보다 작은 결과를 보였다. 이는 다공성 지지층에서 발생된 내부농도분극이 원인으로 투과유속과 다공성 지지층의 SEM의 결과를 분석한 결과이며, 유도용액의 농도가 주된 요인이다.
- 이러한 현상은 고 삼투압에 의해 순수 이동량의 증가로 투과막과 유도용액의 경계에서 농도희석이 심화되고, 이로 인한 희석농도분극현상이 저 삼투압보다 증가하기 때문이다. 저 삼투압에 대한 고 삼투압의 투과유속의 비 값에 의한 투과저항은 유도용액이 막의 활성층으로 배향한 경우 약 2.5배 정도 증가하였고, 유도용액이 막의 지지층으로 배향한 경우 약 8.9배 정도 증가하였다.
- 투과유속 감소율을 이용한 순수 이동비 10%인 투과유속 6 L/m2·hr에 도달하는 시간은 유도용액의 농도 2.0 M인 경우 약 145분 그리고 1.0 M인 경우에 약 105분이 걸릴 것으로 예측되었다.
- 투과유속 증가율을 나타내는 삼투압 차에 대한 투과유속의 기울기인 총괄 투과계수는 삼투압 18atm을 기준으로 활성층 배향의 경우 0.4195 L/m2·hr·atm에서 0.2325 L/m2·hr·atm으로 감소하였고, 지지층 배향의 경우 0.3159 L/m2·hr·atm에서0.0789 L/m2·hr·atm으로 감소하였다.
- 이는 유도용액의 농도가 증가함에 따라 투과기력인 삼투압이 증가하여 순수의 투과유속은 증가하며, 이에 따른 순수의 투과방향에 대하여 역방향으로 투과하는 유도용질에 대하여 저항도 크지만 막 표면의 용질농도의 증가로 인하여 확산기력도 함께 증가하므로 유도용질의역 투과유속도 함께 증가한다. 활성층 배향의 순수 투과유속은 약17배, 유도용질의 역 투과유속은 약 12배 증가하였고, 지지층 배향의 순수 투과유속은 약 12배, 용질 역 투과유속은 약 15배 증가하였다. 유도용액의 배향에 따른 순수 투과유속과 용질의 역 투과유속은 유도용액이 활성층으로 배향한 경우에 큰 값을 나타내었다.
- 이는 유도용액의 농도가 증가함에 따라 투과기력인 삼투압이 증가하여 순수의 투과유속은 증가하며, 이에 따른 순수의 투과방향에 대하여 역방향으로 투과하는 유도용질에 대하여 저항도 크지만 막 표면의 용질농도의 증가로 인하여 확산기력도 함께 증가하므로 유도용질의역 투과유속도 함께 증가한다. 활성층 배향의 순수 투과유속은 약17배, 유도용질의 역 투과유속은 약 12배 증가하였고, 지지층 배향의 순수 투과유속은 약 12배, 용질 역 투과유속은 약 15배 증가하였다. 유도용액의 배향에 따른 순수 투과유속과 용질의 역 투과유속은 유도용액이 활성층으로 배향한 경우에 큰 값을 나타내었다.
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