[논문]상향 변환 나노형광체

장호성

상향 변환 나노형광체
Upconversion Nanophosphors 원문보기

인포메이션 디스플레이 = Information display, v.15 no.1, 2014년, pp.20 - 31

장호성 (한국과학기술연구원 분자인식연구센터)

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제안 방법

또한, Zhang 그룹은 반응 용매 중 capping 리간드의 양을 조절하여 NaYF₄:Yb,Er upconversion 나노형광체의 형상을 나노플레이트, 구형, 타원형으로 조절하였고,^[15] Jang 그룹은 capping 리간드의 양을 조절하여 NaYF₄:Yb,Er/Tm upconversion 나노형광체의 크기 및 종횡비를 조절하여 구형부터 막대 형태로 모양을 조절하였으며, 첨가제를 반응 용액에 첨가하여 육각 프리즘 모양의 나노형광체를 합성하였다.^[16] [그림 5]에 나타낸 바와 같이 반응 용액에서 capping 리간드의 양을 증가시킴에 따라 초기에는 구형 나노입자의 크기가 감소하다가 일정 수준에 이르면 입자의 크기 감소는 줄어들고 특정 방향으로 입자의 길이가 증가하여 종횡비가 늘어나는 결과가 관찰된다.
위 연구그룹에서는 LaF3:Eu/LaF3:Yb,Er(62± 7nm), NaYF4:Tb/ NaYF4:Yb,Er(79 ± 7nm), LaF3:Ce,Tb/NaYF4:Yb,Er (~ 86nm), 그리고 LaF3:Ce,Tb/ LaF3:Yb,Er(~ 88nm)의 조합으로 이루어진 나노입자들을합성하였으며, 이렇게 합성된 복합 나노입자는 자외선 및 적외선에 의해 여기되었을 때 모두 발광을 보이는 이중발광 특성을 나타내었다.

대상 데이터

그림 3. 액상법을 이용하여 제조된 NaYF₄:Yb,Er upconversion 나노형광체의 (A) 투과전자현미경 사진과 나노형광체가 분산된 용액을 973nm 레이저를 이용하여 여기시켰을 때의 발광 사진: (B) NaYF₄:Yb,Er의 총 발광 사진. (C) 적색 및 (D) 녹색 컬러 필터를 통한 발광 사진.

성능/효과

^[19] 또한 Guo 등은 NaYF₄:Yb,Er 코어 나노형광체를 씨앗으로 하여 Na(Y,Gd)F₄ shell을 형성 시켰다. Gd양의 변화에 따른 upconversion 발광 강도가 조사되었는데, Gd이 20% 치환된 경우 약 세 배 가까이 발광이 증가하였고, Gd이 100% 치환된 경우는 약 두 배 정도 발광강도가 증가하였다.^[20] 이 외에도 Vetrone 등은 NaGdF₄:Yb,Er 코어 주위로 NaGdF₄:Yb 쉘을 형성시켜 일반적인 코어/쉘 구조의 upconversion 나노형광체 보다 코어 나노형광체의 발광을 더욱 크게 향상시켰다.
^[32] 특히, upconversion 나노형광체를 이용하여 최초로 작은 포유류에 적용하여 이미징한 결과를 보여주었다. PEI/NaYF₄:Yb,Er upconversion 나노형광체와 녹색 발광 양자점을 쥐에 주사하여 함께 비교한 결과 양자점의 경우 쥐의 발 부분의 반투명한 피부 부근에서만 발광이 관찰된데 반하여 upconversion 나노형광체를 이용한 경우는 조직 깊은 부분에서도 발광이 관찰되었다.^[32]
4f 오비탈이 5s, 5p 오비탈보다 안쪽에 위치하고 있어 외부 환경의 영향을 덜 받기 때문이다.^[2] 따라서 upconversion 나노형광체의 모체 종류와 상관없이 Er³⁺이온이 도핑된 upconversion 나노형광체에서는 녹색 발광이 나타나고, Tm³⁺ 이온이 도핑된 upconversion 나노 형광체에서는 청색 발광이 나타난다. 그러나 모체에 도핑 되는 활성제와 나노형광체의 구조를 조절하면 녹색과 청색 이외의 다른 발광색을 얻는 것이 가능하다.
[36] upconversion 나노입자와 TiO₂ 나노입자를 단순히 혼합한 경우, upconversion 나노입자 주위로 TiO₂ 쉘을 연속적으로 성장시킨 경우와 이산적으로 성장시킨 경우를 각각 TiO₂ 나노입자 단독으로 있을 때와 비교한 결과, upconversion 나노입자 코어 위에 TiO₂ 쉘을 연속적으로 형성시켰을 때 가장 높은 효율을 나타내었다.
[7] Yb³⁺ 이온은 흡수 단면적이 넓고 농도 소광이 일어나는 농도가 높기 때문에 공부활제로 적합하며, 보통 Yb³⁺가 Er³⁺보다 9~10배 정도 많이 도핑되기 때문에 대부분의 적외선은 Yb³⁺ 이온에 의해 흡수된다. 이렇게 흡수된 에너지가 공명에너지 전달 과정을 통해 Er³⁺ 이온으로 전달되면 Er³⁺ 이온의 기저 준위의 전자가 여기 준위로 이동하게 된다.
제작된 태양전지는 1523nm, 5.1mW 레이저를 광원으로 사용하였을 때, 최대 (2.5± 0.2)%의 외부 양자 효율을 나타내었으며, 약 3.8%의 내부 양자 효율을 보였다.

후속연구

이광자 흡수 과정의 경우, 10⁶ ~ 10⁹ W/cm² 의 레이저 출력을 필요로 하고, ETU의 경우 1 ~ 10³ W/cm²의 레이저 출력을 필요로 한다.^[4] 이러한 upconversion 형광체는 기존의 형광체와는 다른 매우 독특한 특성을 보이기 때문에 디스플레이나 조명과 같은 기존 형광체들의 응용 분야 이외에도 바이오 이미징이나 보안 분야 혹은 에너지 수확과 같은 다양한 분야에 응용될 수 있다. 특히, upconversion을 나타내는 나노형광체의 경우 기존 상용 형광체들이 적용되기 어려운 응용 분야에 적용하는 것이 가능하기 때문에 최근 활발히 연구되고 있다.
최근, 플라즈모닉스나 포토닉스 구조를 이용해 upconversion 발광 강도를 증대시키고자 하는 노력들이 이루어지고 있으며, 이러한 연구결과들이 밑거름이 되어 upconversion 형광체의 효율이 획기적으로 증가할 수 있을 것이다. 향후, 조명이나 디스플레이 분야에 사용되는 기존 형광체들과 같이 upconversion 나노형광체가 우리 생활에 유용하게 널리 사용될 수 있는 날이 오기를 기대해 본다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	조영제로써 upconversion 나노형광체의 장점은?	기존의 형광 조영제로는 주로 유기 염료가 이용되어 왔고, 최근에는 양자점을 이용하는 연구가 시도되었다. 이들 유기 염료나, 양자점과 비교하였을 때 upconversion 나노형광체는 안정성이 우수하고, 발광 밴드의 폭이 좁으며, 생체 친화적이고, 적외선을 여기원으로 이용하기 때문에 신호대 잡음 비가 매우 높다는 장점이 있다.[16]
	상향 변환은 어떤 경우의 과정인가?	그런데 외부 에너지가 매우 강하여 형광체 내에서 여기된 전자가 기저 준위로 떨어지기 전, 한 번 더 여기되어 더 높은 에너지 준위로 이동한 후 기저 준위로 돌아간다면, 흡수된 에너지보다 더 큰 에너지를 가지는 빛이 방출될 수 있다. 일반적으로 형광체에 의하여 외부 에너지가 큰 에너지에서 작은 에너지로 변환되는 과정을 하향 변환(downconversion)이라고 부르는데 이에 반하여, 작은 에너지의 외부 에너지가 형광체를 통해 큰 에너지로 변하게 되는 경우, 그 과정은 상향 변환(upconversion)이라고 불린다.[2] 이러한 upconversion 발광 기구를 [그림 1]에 나타내었다.
	NaYF4가 upconversion 발광의 효율적인 모체로 작용할 수 있는 이유는?	[5] 또한, 가장 효율이 높은 청색 발광 upconversion 형광체는 Yb3+와 Er3+가 공부활 된 NaYF4로 알려져 있다.[6] 이처럼 NaYF4가 upconversion 발광에 효율적인 모체로 작용할 수 있는 이유 중 하나는 NaYF4 모체의 포논 격자 에너지가 낮기 때문이다. 포논 격자 에너지가 낮으면 전자가 기저 준위와 여기 준위 사이의 중간 에너지 준위에 머무를 수 있는 시간이 길어지게 되므로 upconversion 모체로 적용되기 위해서는 포논 격자 에너지가 낮아야 한다.

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