[논문]액정결함구조의 제어와 광전자 소자로의 응용

옥종민; 김윤호; 정희태

문제 정의

최근 LCD의 기술적 성숙이 이루어짐에 따라, 세계적으로 LCD 이외에 액정을 이용하여 수행할 수 있는 다양한 연구들에 대한 시도가 일어나고 있다. 본 기고에서는 액정을 이용한 새로운 연구분야 중에 하나로, 액정의 결함구조(defect structure)를 이용한 자기조립기반의 패터닝 기법 및 새로운 광전자 소자에 대한 응용연구에 대해 서술하고자 한다.
이 글에서는 액정결함구조를 규칙적으로 배열하여 자기조립형 빌딩블록으로 사용하는 방법과 이를 이용한 응용연구에 대해서 서술할 것이다. 특히, 스멕틱 액정의 결함구조 중 매우 규칙적으로 육각형 배열을 할 수 있는 TFCD구조와 키랄 네마틱 액정상에서 나타나는 규칙적인 라인형태의 누운 나선 구조(uniform lying helix, ULH)에 대해 설명을 할 것이다.
⁵TFCD는 원형 형태의 결함라인을 가지기 때문에 콜로이드 입자의 자기조립현상과 마찬가지로, 육방밀집구조(hexagonal closed packing)를 가질 때 에너지적으로 가장 안정적이다. 규칙적인 배열을 가지는 TFCD 결함구조의 크기조절과 대면적으로의 형성은 광학적 소자 응용에 있어 필수적이며, 이번 절에서는 TFCD 결함구조의 제어를 위한 두 가지 방법에 대해 기술할 것이다. 하나는 마이크로 크기의 채널 내에서 TFCD의 크기와 배열을 제어하는 공간적 제한조건을 이용하는 방법이고, 다른 하나는 표면처리를 통해 규칙적인 TFCD 정렬구조를 대면적에 형성하는 방법이다.
마이크로채널을 이용한 제한조건 제어방법은 TFCD구조체의 크기와 배열조절을 쉽게 할 수 있다는 장점을 가지고 있지만 특수 제작한 기판을 필요로 하기 때문에, 실제적인 응용에 있어 한계를 가진다. 그래서 TFCD의 정렬구조를 채널이 아닌 대면적으로 제작할 수 방법을 고안하게 되었다. 그림 6b는 대면적 TFCD 정렬구조를 제작하는 과정을 보여주고 있으며, 여기에 사용한 물질은 자기조립성이 매우 우수한 불소기 함유 스멕틱 액정이다.

제안 방법

2 절에서 설명한대로, 아래쪽 기판은 액정분자가 수평하게 배향되도록 표면처리를 해야 하고 위쪽 기판은 액정분자가 수직하게 배향되도록 표면처리를 해야 한다. 그 조건을 만족시키기 위해 아래쪽 기판은 실리콘 웨이퍼의 표면을 PEI(polyethyleneimine)로 스핀코팅(spin coating)하여 무작위 수평배향(random planar anchoring) 처리를 하였고, 위쪽은 아무 처리 없이 공기 중에 노출시켜 액정분자가 수직배향을 할 수 있도록 하였다. 스핀코팅을 한 PEI는 액정분자에 대해 좋은 젖음성(wettability)을 가지고 있어 PEI 표면에서 액정분자의 수평배향이 매우 잘 일어나도록 도와준다.
MLA-1과 MLA-2는 모두 마이크로 렌즈를 지나 앞쪽에 초점이 맺힌 반면, MLA-3는 딤플 구조로 인해 초점거리가 마이크로 렌즈 뒤쪽으로 맺혀 “F”자가 뒤집어진 것을 관찰하였다.
투영판으로는 “F”자만 투명하게 프린트된 필름을 사용하였고, 현미경의 z축의 방향으로 초점을 바꿔가며 마이크로 렌즈 어레이의 초점 거리를 관찰하였다.
TFCD정렬구조가 만들어진 스멕틱 액정 필름의 두께 조절을 통해, TFCD의 크기와 TFCD를 통과하는 빛의 초점거리를 조절할 수 있었다. 그리고 여기서 사용한 불소기 함유 스멕틱 액정은TFCD 정렬 구조를 소프트 크리스탈 형태로 안정적으로 유지하기 때문에, 두 차례의 몰딩을 통해 원뿔형태와 딤플형태의 두 가지 고분자 마이크로렌즈 어레이를 만들 수 있었다. 스멕틱 액정으로 만들어진 TFCD 마이크로렌즈 어레이(MLA-1)와 자외선 경화 고분자(NOA63)로 TFCD의 역상을 떠서 원뿔형태의 고분자 마이크로 렌즈 어레이(MLA-2)를 만들었다.
그리고 여기서 사용한 불소기 함유 스멕틱 액정은TFCD 정렬 구조를 소프트 크리스탈 형태로 안정적으로 유지하기 때문에, 두 차례의 몰딩을 통해 원뿔형태와 딤플형태의 두 가지 고분자 마이크로렌즈 어레이를 만들 수 있었다. 스멕틱 액정으로 만들어진 TFCD 마이크로렌즈 어레이(MLA-1)와 자외선 경화 고분자(NOA63)로 TFCD의 역상을 떠서 원뿔형태의 고분자 마이크로 렌즈 어레이(MLA-2)를 만들었다. 그 다음, MLA-2를 또 다른 고분자인 PDMS(polydimethylsiloxane)로 한번 더 역상을 떠서 딤플형태의 고분자 마이크로 렌즈 어레이(MLA-3)를 만들어 총 3가지 형태의 마이크로 렌즈 어레이를 만들 수 있었다.
스멕틱 액정으로 만들어진 TFCD 마이크로렌즈 어레이(MLA-1)와 자외선 경화 고분자(NOA63)로 TFCD의 역상을 떠서 원뿔형태의 고분자 마이크로 렌즈 어레이(MLA-2)를 만들었다. 그 다음, MLA-2를 또 다른 고분자인 PDMS(polydimethylsiloxane)로 한번 더 역상을 떠서 딤플형태의 고분자 마이크로 렌즈 어레이(MLA-3)를 만들어 총 3가지 형태의 마이크로 렌즈 어레이를 만들 수 있었다.²⁹
마이크로 렌즈 어레이를 광학현미경의 샘플 스테이지 위에 올리고 백색광을 샘플 스테이지 아래서 위로 투과시켜 줌으로써 실험을 진행하였다. 투영판으로는 “F”자만 투명하게 프린트된 필름을 사용하였고, 현미경의 z축의 방향으로 초점을 바꿔가며 마이크로 렌즈 어레이의 초점 거리를 관찰하였다.

대상 데이터

20 사다리꼴 형태의 채널은 자기조립 성질이 우수한 불소기 함유 액정이 아닌 유동성이 큰 범용 스멕틱 액정인 8CB(4′-n-octyl-4-cyano-biphenyl)의 TFCD를 제어하기 위해 사용되었다.
사각형 형태의 채널 바닥과 양쪽 벽면에서는 액정분자가 수평배향을 하고 위쪽 공기 표면에서는 액정분자가 수직배향을 하면서 규칙적인 TFCD구조가 안정적으로 만들어진다. 이 연구에 사용된 물질은 스멕틱A 상을 갖는 막대기형태의 불소기 액정물질로써, 다량의 불소기가 함유된 이 스멕틱 액정은 말단이 알킬기(alkyl)인 다른 스멕틱 액정에 비해 안정적으로 스멕틱 층 구조를 형성할 수 있다. 불소기 스멕틱 액정은 층 구조가 소프트 크리스탈 같은 상태로 안정적이기 때문에, 상온에서도 구조가 잘 유지된다.
그래서 TFCD의 정렬구조를 채널이 아닌 대면적으로 제작할 수 방법을 고안하게 되었다. 그림 6b는 대면적 TFCD 정렬구조를 제작하는 과정을 보여주고 있으며, 여기에 사용한 물질은 자기조립성이 매우 우수한 불소기 함유 스멕틱 액정이다. TFCD를 형성하기 위해서는 2.

성능/효과

액정물질은 본래 자기조립성(self-assembly)을 가지고 있는 물질이지만 구조체 형성이 쉽지 않아 블록 공중합체(block copolymer), 초분자체(supramolecule), 콜로이드(colloid), 계면활성제(surfactant) 등 타 자기조립 빌딩블록에 비해 크게 주목 받지는 못했다. 하지만 액정물질만이 가지는 빠른 반응속도와 쉬운 액정분자배향처리 방법 등의 장점은 액정결함구조가 자기조립 빌딩블록으로써 충분히 경쟁력을 가지고 있다는 것을 보여주고 있으며, 간단하고 비용대비 효율이 높은 방법으로 초미세 패턴의 대량생산에 적합하다는 것을 보여주었다.^4,5 또한 액정물질의 결함구조 제어를 통해 규칙적인 배열을 만드는 것은 새로운 자기조립 템플레이트(template)로의 가능성 뿐만 아니라 액정을 이용한 광학적 소자로써의 응용가능성도 보여줄 것으로 예상된다.
^4,18 제한조건 내에서 생성되는 TFCD의 크기는 스멕틱 액정필름의 두께에 큰 영향을 받는다. 그 결과, 제한조건을 형성하는 마이크로 채널의 폭과 높이를 다양하게 변화시킴으로써 TFCD의 크기와 배열을 손쉽게 제어할 수 있었다.¹⁹
실험적으로 채널의 폭과 높이가 각각 5 μm인 사각형 채널을 이용하였을 때, TFCD구조 중심 간의 간격이 약 2.5 μm가 되고 움푹 파인 정도는 약 300 nm 정도 되는 것을 확인하였다.
¹⁹또한 채널 폭과 높이를 다양화 함으로써, 사각형 채널(제한조건)에서 생성되는 TFCD의 거동을 관찰할 수 있었다. 그 결과, 사각형 채널의 폭과 높이가 커질수록 TFCD구조의 크기가 커진다는 것 보여줄 수 있었고, 특히 채널의 높이가 TFCD의 크기에 더 큰 영향을 주는 것을 확인하였다.¹⁹
사다리꼴 채널은 양 쪽 벽면에서 액정분자가 벽면을 따라 기울어지게 배열함으로써, 반원 형태가 나오는 것을 방지하고 보다 완벽한 TFCD를 채널 내에 안정적으로 만들 수 있음을 보여주었다(그림 5c, f). 또한 사다리꼴 채널의 폭과 높이를 변화시킴으로써, TFCD의 크기와 배열 정도 또한 제어할 수 있음을 보여주었다.²⁰
그 다음, 스멕틱A 상전이온도까지 일정한 속도(약 -10 ℃ / min)로 냉각시키면, 그림 6c에서 보는 것과 같이 대면적에 걸쳐 매우 규칙적인 육각형 배열의 TFCD 정렬구조가 형성된다. 액정분자가 2~3 nm 정도의 크기로 매우 작아서 좋은 이동성을 가지고 있으며, 실제로 스멕틱A 상으로 전이가 일어날 때, 수 초 안에 TFCD가 대면적에 걸쳐 형성되는 것을 관찰할 수 있었다.²¹
그림 6c에서 보여주는 TFCD의 편광현미경 사진은 각각의 작은 원형 도메인이 TFCD임을 보여주고 있으며, 매우 균일한 크기로 육각형 배열을 잘 이루고 있는 것을 알 수 있다. 또한, 정교한 온도 제어를 통하여 액정필름의 두께를 조절함으로써, TFCD의 크기와 밀도를 정밀하게 제어하는 것이 가능하다. 이 대면적 제어 방법은 정교한 표면처리와 열처리 과정을 통해, 특수한 공간적 제한조건 없이도 균일한 크기와 높은 주기성을 갖는 액정결함의 정렬구조를 대면적에 제작할 수 있음을 보여주었다.
또한, 정교한 온도 제어를 통하여 액정필름의 두께를 조절함으로써, TFCD의 크기와 밀도를 정밀하게 제어하는 것이 가능하다. 이 대면적 제어 방법은 정교한 표면처리와 열처리 과정을 통해, 특수한 공간적 제한조건 없이도 균일한 크기와 높은 주기성을 갖는 액정결함의 정렬구조를 대면적에 제작할 수 있음을 보여주었다. 그리고 이 방법은 새로운 자기조립형 마이크로, 나노 패터닝의 주형으로써의 활용가능성을 보여주었고, 앞으로 설명할 다양한 광전자소자에 대한 응용연구를 가능하게 하였다.
MLA-1과 MLA-2는 모두 마이크로 렌즈를 지나 앞쪽에 초점이 맺힌 반면, MLA-3는 딤플 구조로 인해 초점거리가 마이크로 렌즈 뒤쪽으로 맺혀 “F”자가 뒤집어진 것을 관찰하였다. 이는 복굴절 성질을 가지는 액정분자로 이루어진 MLA-1과 굴절률의 차이가 없는 MLA-3가 다른 결과를 보인다는 것을 보여주었고, TFCD의 MLA-1은 기존의 딤플형태의 구조가 보여주는 광학적 효과와는 완전히 다르다는 것을 입증할 수 있었다. 이 연구를 통해 TFCD를 이용하여 새로운 마이크로렌즈 어레이를 만들 수 있고, 특이한 구조의 고분자 마이크로렌즈 어레이까지 만들 수 있음을 보여주었다.
이는 복굴절 성질을 가지는 액정분자로 이루어진 MLA-1과 굴절률의 차이가 없는 MLA-3가 다른 결과를 보인다는 것을 보여주었고, TFCD의 MLA-1은 기존의 딤플형태의 구조가 보여주는 광학적 효과와는 완전히 다르다는 것을 입증할 수 있었다. 이 연구를 통해 TFCD를 이용하여 새로운 마이크로렌즈 어레이를 만들 수 있고, 특이한 구조의 고분자 마이크로렌즈 어레이까지 만들 수 있음을 보여주었다.²⁹
³⁰ 여기서 사용된 액정은 상용화된 액정인 8CB이다. 이 물질은 상온에서 TFCD를 잘 유지하는 물질로 사다리꼴 채널에서 TFCD가 잘 배열되었으며, 스멕틱A-네마틱 상전이 온도에서의 투영실험을 통해 스멕틱A 상에서 마이크로 렌즈 어레이가 잘 만들어지고 온도를 더 높여 네마틱상으로 가게 되면 렌즈가 사라지는 것을 관찰하였다. 온도에 따라서 빠르게 렌즈의 생성여부를 제어할 수 있으며, 이를 통해 온도 감응형 마이크로렌즈 어레이로써 활용이 가능하다는 것을 보여주었다.
이 물질은 상온에서 TFCD를 잘 유지하는 물질로 사다리꼴 채널에서 TFCD가 잘 배열되었으며, 스멕틱A-네마틱 상전이 온도에서의 투영실험을 통해 스멕틱A 상에서 마이크로 렌즈 어레이가 잘 만들어지고 온도를 더 높여 네마틱상으로 가게 되면 렌즈가 사라지는 것을 관찰하였다. 온도에 따라서 빠르게 렌즈의 생성여부를 제어할 수 있으며, 이를 통해 온도 감응형 마이크로렌즈 어레이로써 활용이 가능하다는 것을 보여주었다.³⁰
빛을 받은 부분이 식각되어 나가는 positive 포토레지스트를 사용했을 때는 튀어나온 링 형태가 관찰되었고, 반대로 빛을 받은 부분이 식각되지 않고 남아있는 negative 포토레지스트를 사용했을 때는 들어간 링 형태가 관찰되었다. 그리고 TFCD의 크기를 조절하여 초점거리를 변화시키면 다양한 모양의 포토레지스트 패턴이 형성될 수 있다는 것을 볼 수 있었다. 또한 그림 6e처럼 편광된 자외선을 TFCD 포토마스크에 입사시키면, 액정분자의 방사형 배향방향에 따라 빛을 차단시키는 부분과 통과시키는 부분이 생기면서 편광된 빛의 방향에서 대칭을 이루는 형태의 포토레지스트 패턴이 나타났다.
이는 TFCD의 구조가 포토마스크로 사용되었을 때 광학적으로 선택성이 있다는 것을 보여준다. 이로써 TFCD의 크기, 포토레지스트의 종류, 빛의 선택적 차폐에 의해 하나의 포토마스크로 다양한 패턴을 형성할 수 있음을 보여 주었다. ³²
또한 포토레지스트 라인구조는 ULH 구조에서의 다양한 굴절률 분포에 의해 도달하는 빛의 양이 차이가 나기 때문에 그림 10f의 내부사진처럼 굴곡진 구조를 가진다는 것을 원자력간현미경으로 관찰할 수 있었다. 그리고 라인의 거리가 피치의 반에 해당한다는 사실을 통해 액정의 배향에 따른 굴절률 차이에 의해 빛의 조사량에 차이가 있었음을 알 수 있었다.
또한 포토레지스트 라인구조는 ULH 구조에서의 다양한 굴절률 분포에 의해 도달하는 빛의 양이 차이가 나기 때문에 그림 10f의 내부사진처럼 굴곡진 구조를 가진다는 것을 원자력간현미경으로 관찰할 수 있었다. 그리고 라인의 거리가 피치의 반에 해당한다는 사실을 통해 액정의 배향에 따른 굴절률 차이에 의해 빛의 조사량에 차이가 있었음을 알 수 있었다. 만약 키랄 도펀트의 양을 조절하여 피치를 조절하게 되면, 라인의 크기가 달라져 더 작거나 큰 라인 패턴을 만들 수 있다.
지금까지 액정결함구조인 TFCD와 ULH의 배열을 제어하는 방법과 대면적으로 잘 정렬된 액정 결함구조의 제어를 통해 광전자소자 응용분야인 마이크로렌즈 어레이와 포토마스크 등으로 활용될 수 있음을 보여주었다. 액정결함구조의 장점은 액정의 유동성과 외부장에 쉽게 반응하는 특성 때문에 빠르고 간단하게 규칙적인 배열을 만들 수 있어 비용대비 효율이 높고 대면적 패턴형성에 적합하다는 것이다.

후속연구

하지만 액정물질만이 가지는 빠른 반응속도와 쉬운 액정분자배향처리 방법 등의 장점은 액정결함구조가 자기조립 빌딩블록으로써 충분히 경쟁력을 가지고 있다는 것을 보여주고 있으며, 간단하고 비용대비 효율이 높은 방법으로 초미세 패턴의 대량생산에 적합하다는 것을 보여주었다.^4,5 또한 액정물질의 결함구조 제어를 통해 규칙적인 배열을 만드는 것은 새로운 자기조립 템플레이트(template)로의 가능성 뿐만 아니라 액정을 이용한 광학적 소자로써의 응용가능성도 보여줄 것으로 예상된다.
이 대면적 제어 방법은 정교한 표면처리와 열처리 과정을 통해, 특수한 공간적 제한조건 없이도 균일한 크기와 높은 주기성을 갖는 액정결함의 정렬구조를 대면적에 제작할 수 있음을 보여주었다. 그리고 이 방법은 새로운 자기조립형 마이크로, 나노 패터닝의 주형으로써의 활용가능성을 보여주었고, 앞으로 설명할 다양한 광전자소자에 대한 응용연구를 가능하게 하였다.^5,21
또한 중심부로 갈수록 높아지는 굴절률 분포를 가지기 때문에, 렌즈와 같은 광학적 응용에 용이하다. 이번 절에서는 TFCD에서 나타나는 광학적 효과를 바탕으로 TFCD의 규칙적인 배열을 어떤 응용분야로 활용할 수 있는지를 보여줄 것이다.
또한 전기장의 인가에 따라 키랄 액정을 이용한 포토마스크를 충분히 조절할 수 있다. 이 연구를 통해 액정결함구조 중 하나인 ULH 라인구조의 렌즈효과에 의해 라인형태의 포토마스크로 활용할 수 있음을 보여주었다.³⁵

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	액정의 결함구조란 무엇인가?	액정의 결함구조는 규칙적으로 배향된 액정분자들이 조금씩 틀어질 때 나타나는 구조로, 결함구조 내에서는 액정분자 배열이 특이하기 때문에 새로운 광학적 성질은 물론 물리적 해석 측면이나 응용 관점에서 매우 흥미로운 주제가 아닐 수 없다. 1-3 최근 10년간 결함구조 내의 액정분자에 대한 물리적 해석을 바탕으로 액정의 결함구조 제어가 액정연구분야의 새로운 패러다임을 형성하였다.
	액정물질은 분자의 배열이나 구동 원리에 따라 어떠한 디스플레이가 될 수 있는가?	액정물질(liquid crystal materials)은 핸드폰, TV, 컴퓨터, 전광판 등 어디를 둘러보아도 쉽게 찾을 수 있을 만큼 표시장치(display)의 핵심소재로써 큰 발전을 이루어 왔다. 분자의 배열이나 구동원리에 따라 TN(twisted nematic), VA(vertical alignment), IPS(in-plane switching) 등과 같은 다양한 액정디스플레이(LCD) 모드가개발되어 왔고, 강유전성(ferroelectric) 액정, 블루페이즈(blue phase) 디스플레이 같은 차세대 LCD분야에서도 성공과 발전을 거듭해 왔다. 이렇게 빠른 시간 안에 액정이 디스플레이 산업에 필수소재가 된 데에는, 우수한자기조립현상 및 고체와는 다른 유동성 그리고 외부장에 의해 민감하게 반응할 수 있는 액정 고유의 성질이 큰 역할을 하였다.
	액정물질만이 가지는 우수한 장점은 무엇인가?	액정물질은 본래 자기조립성(self-assembly)을 가지고 있는 물질이지만 구조체 형성이 쉽지 않아 블록 공중합체(block copolymer), 초분자체(supramolecule), 콜로이드(colloid), 계면활성제(surfactant) 등 타 자기조립 빌딩블록에 비해 크게 주목 받지는 못했다. 하지만 액정물질만이 가지는 빠른 반응속도와 쉬운 액정분자배향처리 방법 등의 장점은 액정결함구조가 자기조립 빌딩블록으로써 충분히 경쟁력을 가지고 있다는 것을 보여주고 있으며, 간단하고 비용대비 효율이 높은 방법으로 초미세 패턴의 대량생산에 적합하다는 것을 보여주었다. 4,5 또한 액정물질의 결함구조 제어를 통해 규칙적인 배열을 만드는 것은 새로운 자기조립 템플레이트(template)로의 가능성 뿐만 아니라 액정을 이용한 광학적 소자로써의 응용가능성도 보여줄 것으로 예상된다.

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