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문제 정의
- 전기응집 공정은 시스템 구성이 간단하고 콤팩트하여 부지면적 소요가 적으며 화학약품의 사용에 수반되는 약품의 운송, 이송, 보관 및 사용에 따른 불편함과 화학약품의 사용에 수반되는 안전조치 등을 회피할 수 있는 공정으로 판단되어 막분리 공정의 전처리 방안으로 선택되었다. 따라서 전기응집 공정을 통한 혐기성 소화액의 전처리가 막오염 저감에 미치는 영향을 확인하고 평가하는 것이 본 연구의 목적이라고 할 수 있다.
- 본 연구에서는 분리막을 이용한 혐기성 소화액의 고액 분리에서 막오염 저감을 위한 전처리로서 전기응집 공정의 적용 타당성을 평가하기 위하여 전기응집과 막여과를 수행하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 본 연구에서는 와류발생형 막모듈을 이용한 혐기성 소화액의 고액 분리를 적용하기에 앞서, 높은 농도의 부유물질을 저감하기 위한 방안으로 전기응집 (electrocoagulation) 공정을 도입하고자 하였다. 전기응집 공정은 시스템 구성이 간단하고 콤팩트하여 부지면적 소요가 적으며 화학약품의 사용에 수반되는 약품의 운송, 이송, 보관 및 사용에 따른 불편함과 화학약품의 사용에 수반되는 안전조치 등을 회피할 수 있는 공정으로 판단되어 막분리 공정의 전처리 방안으로 선택되었다.
제안 방법
- 전극의 개수는 (i) 양극 1개, 음극 1개, 총 2개의 전극을 이용하여 실험하거나 (ii) 양극 5개, 음극 5개, 총 10개의 전극을 이용하는 서로 다른 두 가지 실험 조건으로 진행되었다. 실험 (i)의 전기응집 반응조는 1L 부피의 비커를 이용하였으며 비커 위쪽으로 전극을 고정하였다.
- 각각 계산된 Rm, Rt, Rf를 이용하여 직렬여과 저항 모델식, Rt=Rm+Rc+Rf에 근거하여 분리막 표면의 케이크에 의한 저항 (Rc)를 산정하였다. 이를 통해 전처리의 유무 즉, 전기응집의 유무에 따른 막오염 정도를 평가하였다.
- 이는 회분식 전여과 (dead-end filtration) 방식을 이용한 장치로 간단한 회분식 막 여과 실험을 수행할 수 있는 장치이다. 막을 통과한 투과수 (permeate)를 전자저울 (Satorious LP220s, Germany)에 의해 실시간 질량을 측정하여 auto-reading program을 갖춘 컴퓨터를 이용하여 플럭스 (flux)를 측정하였다.
- 매 실험시 시료는 water bath (EYELA SB-1000)를 이용하여 온도를 35±3℃로 일정하게 유지시킨 후 분석하였다.
- 실험 (ii)의 전기응집 반응조는 실용적 3L의 직육면체 형태로 아크릴로 제작하여 사용하였다. 반응조의 위쪽에 2mm 간격의 홈을 만들어 전극을 고정시킬 수 있도록 제작하였다. 전극의 크기는 7cm(W) x 18cm(L) x 0.
- 분석 항목 및 분석 방법은 Table 4에 나타내었으며 분석항목 중 Soluble COD, Soluble-TN 그리고 Soluble-TP는 시료를 GF/C 여과지로 거른 여액을 COD, TN, TP와 동일한 방법으로 분석하였다. 매 실험시 시료는 water bath (EYELA SB-1000)를 이용하여 온도를 35±3℃로 일정하게 유지시킨 후 분석하였다.
- 새로운 분리막에 증류수를 여과하여 측정된 최초물투과플럭스 (Jiw)를 이용하여 분리막 자체 저항(Rm)을 산정 하였고 혐기성소화액을 전기응집한 후 시료를 여과하는 과정에서 투과플럭스 (J)를 측정하고 이를 이용하여 총 저항(Rt)를 산정하였다. 이후 증류수를 이용하여 분리막 위에 쌓인 케이크 층을 제거한 후 다시 증류수를 채워 이를 여과시킴으로써 최종물투과플럭스 (Jfw)를 이용하여 분리막 내부 오염에 의한 저항 (Rf)를 산정하였다.
- 실험 (i)은 전극 간의 상호작용을 배재하기 위하여 전극 개수는 양극과 음극 각각 1개의 전극을 사용하여 mono-polar의 형태로 체결하였고 전극간격은 3cm로 조절하였다. 시료량은 500mL이었으며 전류밀도는 50, 100, 200 A/m2으로 변화시켜 실험하였다. 전기응집시간, 즉 접촉시간은 최대 60분으로 하였다.
- 실험 (i)은 전극 간의 상호작용을 배재하기 위하여 전극 개수는 양극과 음극 각각 1개의 전극을 사용하여 mono-polar의 형태로 체결하였고 전극간격은 3cm로 조절하였다. 시료량은 500mL이었으며 전류밀도는 50, 100, 200 A/m2으로 변화시켜 실험하였다.
- 전기응집시간, 즉 접촉시간은 최대 60분으로 하였다. 실험 중에는 교반기를 가동시켜 완전혼합이 되도록 교반하며 실험을 진행하였다.
- 교반속도는 300rpm, 처리 용량은 180 mL로 모든 막 여과 실험에 동일하게 적용되었다. 여과에 사용된 분리막은 PVDF (polyvinyledenedifluoride) 재질의 막을 사용하였으며, 이는 본 실험의 기초실험에서 PES (polyethersulfone)와 PVDF 중에서 PVDF 막의 여과 저항이 작은 것을 확인한 후 결정하였다. 여과막의 분획분자량 (MWCO, molecular weight cut off)는 150,000 Da이며, 유효막면적은 30.
- 여과 실험시 전기응집을 수행한 시료의 경우 전기응집 후 온도 조절 과정을 거치지 않고 바로 여과하였다. 이는 전기응집시 변화하는 온도 또한 전기응집의 영향 중 하나로 판단되어 전기응집을 수행하는 동안 변화한 온도를 그대로 반영하여 여과실험을 진행하였다.
- )를 산정하였다. 이를 통해 전처리의 유무 즉, 전기응집의 유무에 따른 막오염 정도를 평가하였다.
- )를 산정하였다. 이후 증류수를 이용하여 분리막 위에 쌓인 케이크 층을 제거한 후 다시 증류수를 채워 이를 여과시킴으로써 최종물투과플럭스 (Jfw)를 이용하여 분리막 내부 오염에 의한 저항 (Rf)를 산정하였다.
- 반응조의 위쪽에 2mm 간격의 홈을 만들어 전극을 고정시킬 수 있도록 제작하였다. 전극의 크기는 7cm(W) x 18cm(L) x 0.1cm(H)이었으며, 반응기 하단에 교반기를 두어 마그네틱 바를 이용하여 교반하여 완전혼합이 되도록 하였다.
- 본 연구에서는 와류발생형 막모듈을 이용한 혐기성 소화액의 고액 분리를 적용하기에 앞서, 높은 농도의 부유물질을 저감하기 위한 방안으로 전기응집 (electrocoagulation) 공정을 도입하고자 하였다. 전기응집 공정은 시스템 구성이 간단하고 콤팩트하여 부지면적 소요가 적으며 화학약품의 사용에 수반되는 약품의 운송, 이송, 보관 및 사용에 따른 불편함과 화학약품의 사용에 수반되는 안전조치 등을 회피할 수 있는 공정으로 판단되어 막분리 공정의 전처리 방안으로 선택되었다. 따라서 전기응집 공정을 통한 혐기성 소화액의 전처리가 막오염 저감에 미치는 영향을 확인하고 평가하는 것이 본 연구의 목적이라고 할 수 있다.
- 전기응집에 의한 막오염 저감 원인을 분석하기 위하여 막오염에 영향을 미치는 가장 중요한 인자 중 하나인 입자크기 변화를 분석하였다. 전류밀도에 따른 입자크기 분포 (PSD, particle size distribution) 변화를 Fig.
- 접촉시간과 전류밀도에 따른 pH, 온도, 전기전도도 등은 매 분마다 확인하였으며 용존성 COD (SCOD, soluble-COD), 용존성 T-N, 용존성 T-P, SS, VSS 및 입도분석을 위한 시료는 30분마다 샘플링하여 분석하였다. 전기응집의 운전조건을 Table 2에 정리하여 제시하였다.
대상 데이터
- 일반적으로 전기응집에 사용되는 전극의 재질로는 알루미늄 (aluminum), 철 (iron), 연강 (mild steel) 등이 있다. 본 실험에 사용된 전극재질은 알루미늄으로 철에 비해 알루미늄의 응집 효율이 높다는 Reza Katal 등[5]과 Patrick Drogui 등[6]의 연구를 참조하여 결정하였다.
- 본 실험에 사용된 전기응집 실험 장치는 Fig. 1에 나타낸 바와 같이 직류전원공급장치, 반응조 및 전극으로 구성되어 있다. 직류전원공급장치 (DC power supply, UDP-5020, unicorn tech)는 최대전압 50V, 최대전류 20A까지 조절 가능하다.
- 본 연구에 사용한 혐기성 소화액 시료는 A시에 소재한 하수종말처리장의 혐기성 소화조 후단에서 채취하였다. 시료는 축산폐수, 분뇨폐수 및 활성슬러지 공정의 잉여슬러지 등을 원수로 하여 약 35℃에서 운영되는 중온 소화조에서 채취하였다.
- 분리막 여과 실험은 회분식 교반셀 (stirred batch cell, 8200, Amicon, USA)을 이용하였다. 이는 회분식 전여과 (dead-end filtration) 방식을 이용한 장치로 간단한 회분식 막 여과 실험을 수행할 수 있는 장치이다.
- 본 연구에 사용한 혐기성 소화액 시료는 A시에 소재한 하수종말처리장의 혐기성 소화조 후단에서 채취하였다. 시료는 축산폐수, 분뇨폐수 및 활성슬러지 공정의 잉여슬러지 등을 원수로 하여 약 35℃에서 운영되는 중온 소화조에서 채취하였다. 채취된 시료의 성상을 분석하여 그 결과를 Table 1에 제시하였다.
이론/모형
- 막오염 정도를 정량적으로 분석하기 위하여 직렬여과 저항모델[12]을 이용하여 각 저항값을 계산하여 비교하였다[Fig. 14].
성능/효과
- 1) 전기응집 접촉시간과 전류밀도가 증가함에 따라 pH는 증가하였고 전기전도도는 감소하였으며, 온도는 200A/m2의 높은 전류밀도에서만 증가하는 경향을 나타내었다.
- 2) 전압이 증가하고 전극 사이의 거리가 짧아지면 높은 전계 (electric field)가 형성되어 미생물 플록 및 세포의 파괴 및 사멸이 발생한다. 따라서 접촉시간과 전류밀도가 증가함에 따라 SCOD와 soluble T-N 농도가 증가하는 현상이 발견되었다.
- 3) soluble T-P의 농도는 인산염 인이 알루미늄과 쉽게 결합하여 침전이 발생하여 99% 정도까지 제거되었다.
- 4) 막여과를 수행한 결과 전류밀도가 증가함에 따라 투과 플럭스가 증가하였으며 200 A/m2, 100초 기준으로 원수에 비해 6.6배 높은 투과 플럭스를 나타내었다. 막오염 저항값 (Rc+Rf)은 전류밀도가 각각 50, 100 그리고 200 A/m2로 증가함에 따라 전기 응집을 수행하지 않은 대조군과 비교하여 52, 55, 91%로 감소하였다.
- 5) 전기응집을 수행하면 입자크기가 약간 증가하는데 그쳤고, 전류밀도 값에 비례하여 증가하지 않았기 때문에 막오염이 저감된 주요 원인으로 입자크기를 지목하기에는 무리가 있었다. 전류밀도 세기에 비례하여 발생한 AlPO4 및 Al(OH)3와 같은 무기성 SS가 막 표면에서 dynamic membrane으로 작용하여 막오염을 저감시킨 것으로 추정된다.
- 따라서 접촉시간과 전류밀도가 증가함에 따라 SCOD와 soluble T-N 농도가 증가하는 현상이 발견되었다. 그러나 낮은 전계로 운전되는 조건 하에서는 SCOD 농도에는 큰 변화가 없었으며, soluble T-N의 농도는 지속적으로 감소하는 경향을 나타내었다.
- 전류밀도 200A/m2로 운전한 경우 접촉시간이 증가함에 따라 온도가 비례적으로 증가하였으며, 접촉시간 60분 후의 온도는 최대 51℃까지 증가하였다. 그러나 전류 밀도 50과 100A/m2으로 운전한 경우에는 접촉시간 60분이 경과하여도 초기 온도에 비해 약간 감소하거나 거의 같은 온도를 나타내는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 특정 전류밀도 이하로 운전하였을 경우에는 온도증가가 발생하지 않는 것으로 보인다.
- 45 범위에서 알루미늄이 수산화알루미늄의 형태로 존재하는 것을 알 수 있다. 따라서 본 실험에서 증가한 SS의 대부분은 유기물 성분의 VSS 증가보다는 무기물 성분, 즉 FSS의 증가로 인한 영향이 큰 것으로 판단된다.
- 2) 전압이 증가하고 전극 사이의 거리가 짧아지면 높은 전계 (electric field)가 형성되어 미생물 플록 및 세포의 파괴 및 사멸이 발생한다. 따라서 접촉시간과 전류밀도가 증가함에 따라 SCOD와 soluble T-N 농도가 증가하는 현상이 발견되었다. 그러나 낮은 전계로 운전되는 조건 하에서는 SCOD 농도에는 큰 변화가 없었으며, soluble T-N의 농도는 지속적으로 감소하는 경향을 나타내었다.
- 또한 본 연구의 전기응집 실험에 앞서 유기물 성분이 전혀 없는 물을 이용한 전기응집 예비실험에서도 전체 SS가 증가하는 결과를 보였는데 이는 양극에서 발생한 알루미늄 이온이 불용성 수산화물인 Al(OH)3와 같은 수산화알루미늄을 형성하였기 때문에 SS가 증가한 것으로 나타났다. Ivonne Linares-Hernández 등 [9]의 연구 결과를 살펴보면 본 실험에서 나타난 pH 6.
- 6배 높은 투과 플럭스를 나타내었다. 막오염 저항값 (Rc+Rf)은 전류밀도가 각각 50, 100 그리고 200 A/m2로 증가함에 따라 전기 응집을 수행하지 않은 대조군과 비교하여 52, 55, 91%로 감소하였다. 즉 전기응집이 막오염 저감을 위한 전처리로서의 긍정적 효과가 있음을 확인하였다.
- 본 연구에서의 실험 결과 최소 pH 6.7에서 pH 9.5로 증가하는 것으로 나타났다. Idil Arslan-Alaton 등[8]의 연구에서는 접촉시간과 전류밀도가 증가함에 따라 pH가 점차 증가하다가 약 pH 10에 수렴하는 결과를 나타냈으며 본 연구 결과와 유사한 경향을 나타내었다.
- 13에 나타내었다. 전기응집을 하지 않은 시료와 비교하여 전기응집을 수행한 시료의 투과 플럭스가 높게 나타나는 것을 알 수 있다. 전류밀도 50 A/m2와 100 A/m2의 경우 투과플럭스가 거의 유사한 경향을 나타내었으나, 200 A/m2의 높은 전류 밀도에서는 원수와 비교하여 여과시간 100초 기준 약 6.
- 접촉시간과 전류밀도가 증가함에 따라 전체 막오염 저항 (Rc+Rf)이 감소하는 것을 확인할 수 있다. 예를 들면 전류밀도 50 A/m2에서는 접촉시간 60분 후 전기응집을 가하지 않은 시료의 저항값에 비하여 52%가 감소하였고, 100 A/m2의 경우에는 55%가 감소하였고, 최대 전류밀도인 200 A/m2에서는 91%가 감소하였다.
- 7에 나타내었다. 접촉시간과 전류밀도가 증가함에 따라 혐기성 소화액 내의 SCOD의 농도는 증가하는 것을 확인할 수 있다. 그 원인은 전압 변화에서 찾을 수 있다.
- 3은 접촉시간 및 전류밀도에 따른 pH 변화를 나타내고 있다. 접촉시간이 증가함에 따라 pH가 증가하는 것을 확인할 수 있으며 전류밀도가 증가함에 따라 pH의 증가폭 또한 커지는 것을 확인할 수 있다. 이는 전기응집메커니즘 중 음극 (cathode)의 표면에서 일어나는 물의 전기분해에 의한 것으로 식 (1)과 같이 발생한 수산화이 (OH-)에 의해 pH가 계속적으로 증가하는 것이라 볼 수 있다[7].
- 그 원인은 전압 변화에서 찾을 수 있다. 즉 실험 (i)에서는 두 개만의 전극을 사용함으로서 전극과 전극 사이의 전압이 전류밀도 200 A/m2의 경우 최대 50V까지 증가하였으며, 높은 전압으로 인해 전기응집과 동시에 혐기성 소화액에 존재하는 미생물 플록 및 셀이 분해 및 파괴되면서 유기물질이 모용액 (bulk solution)으로 쏟아져 나와 SCOD가 증가한 것으로 판단된다. 주목할 점은 전극간의 간격이 좁아짐에 따라 전계 (electric field)의 세기가 증가하였고 이에 따라 미생물 믈록 및 세포의 파괴 및 사멸이 발생할 수 있음이다.
- 막오염 저항값 (Rc+Rf)은 전류밀도가 각각 50, 100 그리고 200 A/m2로 증가함에 따라 전기 응집을 수행하지 않은 대조군과 비교하여 52, 55, 91%로 감소하였다. 즉 전기응집이 막오염 저감을 위한 전처리로서의 긍정적 효과가 있음을 확인하였다.
- 예를 들면 전류밀도 50 A/m2에서는 접촉시간 60분 후 전기응집을 가하지 않은 시료의 저항값에 비하여 52%가 감소하였고, 100 A/m2의 경우에는 55%가 감소하였고, 최대 전류밀도인 200 A/m2에서는 91%가 감소하였다. 즉 전류밀도가 높고 접촉시간이 길수록 전체 막오염 저항값이 더욱 큰 폭으로 감소하는 경향이 있음을 확인하였다.
- 규조토 (bentonite)를 여재 (filter media) 표면 위에 미리 코팅하여 여과효율을 향상시키는 여과보조재 (filter aid)와 같은 역할을 AlPO4 및 Al(OH)3와 같은 금속수산화물이 한 것으로 추정된다. 즉, 전기밀도 및 접촉 시간이 증가할수록 AlPO4 및 Al(OH)3와 같은 SS가 많이 증가하였기 때문에 dynamic membrane 효과도 증가하였다고 볼 수 있으며 결과적으로 막오염도 감소한 것으로 해석할 수 있다.
후속연구
- 이상의 전기응집 실험 결과를 요약하면 전류밀도 및 접촉시간과 같이 전기응집에 직접적인 영향을 미칠 수 있는 인자들도 중요하지만, 전극간의 간격이 좁아짐에 따라 증가한 전계로 인해 미생물 플록 및 세포의 파괴현상이 발생하지 않는 조건도 중요한 운전 인자로 평가하여야 한다.
- 즉 전처리로 시행한 전기응집이 막오염을 감소시켜 투과플럭스를 증가시킨다는 것을 시사하고 있다. 즉 본 실험 결과를 통하여 전기응집이 혐기성 소화액의 막분리 전처리 공정으로의 긍정적 가능성을 평가할 수 있는 자료로 활용할 수 있다.
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