[국내논문]과채류 섭취를 통한 유기인계 농약의 급성 및 만성노출평가 Acute and Chronic Exposure Assessment of Organophosphate Pesticides through the Consumption of Fruit Vegetables원문보기
본 연구에서는 우리나라에서 재배된 과채류 8작물 중 유기인계 농약의 잔류량을 모니터링 한 후 급성 및 만성 노출평가를 시행하고 독성등가치를 이용하여 누적 및 통합노출량을 산출하고 그 위해성을 확인하였다. 과채류 8종에서 검출된 유기인계 농약은 chlorpyrifos, EPN, methidathion, phosphamidon 4종이었다. 급성평가인 NESTI의 누적량은 가지, 토마토, 호박, 오이 순으로 높게 나타났다. 또한, 만성 노출평가의 제1단계로 과채류 8종의 총 TMDI는 ADI의 76.14%에 해당하였으며, 만성 노출평가의 제2단계인 NEDI의 총 노출량은 ADI 대비 13.949%에 해당하였다. 만성 노출평가의 제3단계로 과채류 8종 섭취에 따른 노출량을 확률적으로 평가한 결과, 총 노출량이 ADI 대비 0.0001%로 매우 낮게 나타났다. 이상의 결과를 볼 때 우리나라 일반인이 과채류 8종을 섭취함으로써 유기인계 농약에 노출되는 수준은 매우 안전한 것으로 확인되었다. 향후 대상작물을 농산물 전체로 확대하고 대상집단을 어린이와 같은 subgroup으로 추가할 필요가 있을 것으로 생각된다.
본 연구에서는 우리나라에서 재배된 과채류 8작물 중 유기인계 농약의 잔류량을 모니터링 한 후 급성 및 만성 노출평가를 시행하고 독성등가치를 이용하여 누적 및 통합노출량을 산출하고 그 위해성을 확인하였다. 과채류 8종에서 검출된 유기인계 농약은 chlorpyrifos, EPN, methidathion, phosphamidon 4종이었다. 급성평가인 NESTI의 누적량은 가지, 토마토, 호박, 오이 순으로 높게 나타났다. 또한, 만성 노출평가의 제1단계로 과채류 8종의 총 TMDI는 ADI의 76.14%에 해당하였으며, 만성 노출평가의 제2단계인 NEDI의 총 노출량은 ADI 대비 13.949%에 해당하였다. 만성 노출평가의 제3단계로 과채류 8종 섭취에 따른 노출량을 확률적으로 평가한 결과, 총 노출량이 ADI 대비 0.0001%로 매우 낮게 나타났다. 이상의 결과를 볼 때 우리나라 일반인이 과채류 8종을 섭취함으로써 유기인계 농약에 노출되는 수준은 매우 안전한 것으로 확인되었다. 향후 대상작물을 농산물 전체로 확대하고 대상집단을 어린이와 같은 subgroup으로 추가할 필요가 있을 것으로 생각된다.
In this study, we monitored the residues of organophosphate pesticides (OP) in eight fruit vegetables grown in Korea, and assessed risk levels of acute and chronic exposure of OP through the consumption of fruit vegetables. Chlorpyrifos, EPN, methidathion and phosphamidon in eight fruit vegetables w...
In this study, we monitored the residues of organophosphate pesticides (OP) in eight fruit vegetables grown in Korea, and assessed risk levels of acute and chronic exposure of OP through the consumption of fruit vegetables. Chlorpyrifos, EPN, methidathion and phosphamidon in eight fruit vegetables were detected in this study. The results of cumulative assessment of national estimated short term intake for acute exposure of OP were due to the following order; eggplant, tomato, squash and cucumber. Total theoretical maximum daily intake calculated at first step of chronic exposure assessment for registered OP in Korea was 76.14%, compared with acceptable daily intake ADI) based on chlorpyrifos. In addition, total national estimated maximum daily intake calculated at second step of chronic exposure assessment was 13.949%, compared with ADI. Third chronic assessment was conducted by probabilistic approach using OP residues detected in eight fruit vegetables and showed that total exposure risk was very low, corresponding to 0.0001% compared to ADI. Based on those finding, the risk of organophosphate pesticides in fruit vegetables was considered quantitatively negligible. In future, further investigation to expand the target should be followed to do more accurate and detailed risk assessment.
In this study, we monitored the residues of organophosphate pesticides (OP) in eight fruit vegetables grown in Korea, and assessed risk levels of acute and chronic exposure of OP through the consumption of fruit vegetables. Chlorpyrifos, EPN, methidathion and phosphamidon in eight fruit vegetables were detected in this study. The results of cumulative assessment of national estimated short term intake for acute exposure of OP were due to the following order; eggplant, tomato, squash and cucumber. Total theoretical maximum daily intake calculated at first step of chronic exposure assessment for registered OP in Korea was 76.14%, compared with acceptable daily intake ADI) based on chlorpyrifos. In addition, total national estimated maximum daily intake calculated at second step of chronic exposure assessment was 13.949%, compared with ADI. Third chronic assessment was conducted by probabilistic approach using OP residues detected in eight fruit vegetables and showed that total exposure risk was very low, corresponding to 0.0001% compared to ADI. Based on those finding, the risk of organophosphate pesticides in fruit vegetables was considered quantitatively negligible. In future, further investigation to expand the target should be followed to do more accurate and detailed risk assessment.
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문제 정의
따라서 본 연구에서는 첫째, 주산지에서 생산된 과채류 8종에 잔류하는 유기인계 농약 30종에 대해 모니터링을 시행하고 둘째, 농약 등록단계에서 평가되는 작물잔류시험 성적과 함께 활용하여 전체 유기인계 농약별 급성 및 만성 노출량을 산정하며 셋째, 전체 유기인계 농약에 대한 누적 및 통합 측면의 노출평가를 시행함으로써 과채류 8종 섭취에 따라 동시다중 노출되는 위해 수준을 확인하였다.
가설 설정
만성 노출량평가의 제1단계 평가는 소비시 예상할 수 있는 최악의 수준을 평가하기 위해 농약이 등록된 모든 작물에 농약이 MRL 수준으로 잔류되었다고 가정하고 식이노출량을 산정한다. 따라서 EPN와 같이 우리나라에 MRL이 미설정된 농약은 평가에서 제외되며, 우리나라에 농약이 미등록되어 있더라도 농산물에 MRL이 있는 경우 평가에 포함된다.
제안 방법
채취한 시료는 과채류 표준조제법에 따라 절단하고 분쇄기(HR 2084, Philips, China)로 균질화한 후 분석 전까지 −20°C 냉동고에 보관하였다.
UPLC 기기분석은 선행연구(Park et al., 2010)의 조건에 따랐으며, 잔류농약의 정량분석을 위한 검량선은 각각 표준품을 acetonitrile에 녹여 1,000 mg/kg의 stock solution을 조제하고 동일용매로 희석하여 0, 0.05, 0.1, 0.2, 0.5 mg/kg의 농도로 조제한 후 이들 표준용액의 일정량을 취해 3 µL씩 UPLC에 주입하여 얻은 크로마토그램상의 peak 면적을 기준으로 각 성분별 표준 검량선을 작성하여 잔류농약을 정량하였다.
전처리를 위해 시료 50 g에 acetone 100 mL을 가하여 homogenizer로 12,000 rpm에서 추출한 후 증류수 450 mL와 포화식염수 50 mL을 첨가하여 dichloromethane 50 mL로 2회 분배하였다. Dichloromethane 분배액을 감압 농축한 후 농축건고물을 dichloromethane 5 mL로 재용해 하여 정제용 시료로 하였다. Florisil 5g을 glass column (ø 10 mm × 220 mm, L)에 건식충전하고 dichloromethane 50 mL로 활성화 시킨 후 상기 시료 2 mL을 loading하고, dichloromethane/acetone (96/4, v/v) 혼합용매 50 mL로 세척하고 dichloromethane/acetone (50/50, v/v) 혼합용매 60 mL로 용출시켰다.
유기인계 농약에 대한 독성기준치는 Table 1과 같이 농약 관리법 제9조 및 제16조에 따른 농촌진흥청고시 제2012-37호를 근거로 하였으며 우리나라에 독성기준치가 없는 경우 JMPR (WHO/FAO Joint meeting on pesticides residue) 또는 미국 자료를 사용하였다(Pesticide Manual, 2013). 만성 기준치는 일일허용섭취량(Acceptable Daily Intake; ADI)을, 급성기준치는 급성일일섭취허용량(Acute Reference Dose; ARfD)을 활용하였다.
TEQ 방법은 표준이 되는 물질의 독성을 1로 기준하였을 때 공통된 독성반응 수준을 나타내는 것으로 해당물질의 독성강도를 표현하는 방법이다(Douglass and Tennat, 1997). 이 방법을 통해 해당 농약에 대해 측정된 노출값을 TEQ 값으로 곱해주고 산출된 값을 합함으로써 전체 총노출량을 계산하였다. Table 1에 유기인계 농약류의 공통독성기전인 acetylcholinesterase 저해에 대한 ADI 및 ARfD 값을 기준으로 각각 만성독성등가치(TEQc; chronic Toxic equivalent Quotients)와 급성독성등가치(TEQa; acute Toxic Equivalent Quotients)를 표기하였다.
급성 및 만성 노출평가를 위해 사용된 과채류의 일일 섭취량 중 NEDI 산정을 위해 1일 평균 섭취량(Fi; Food consumption)과 극단소비량(LP; Large Portion of consumption, 97.5% tile value of consumption), 가식비율(Ei; Edible portion factor), 단위중량(U; Unit weight), 변이계수(i; Variability factor)를 사용하였으며 Table 2에 나타내었다. TMDI 산정용 1일 평균 섭취량은 우리나라의 농약 등록단계에서 risk cup을 확인하는 수치를 활용하였으며, LP는 2005년 국민건강영양조사(KNHNES 2006) 결과를 근거로 농산물별 97.
그 외 STMR (Supervised Trial Median Residue)과 HR (Highest Residue)은 농약등록을 위해 시험된 해당 농약의 야외 포장시험 성적서를 근거로 하여 각각 중앙값과 최고값을 사용하였으며, 포장시험 성적서가 충분하지 않아 STMR을 선별하기 힘든 경우 worst case로 산정하기 위해 HR을 적용하였다.
즉, 만성평가에서는 개별농약의 노출량에 TEQc를, 급성평가에서는 TEQa를 곱해 준 다음 해당 농약들을 모두 합하는 방식이다. 또한, 통합노출평가는 한 농약에 대해 과채류의 노출값을 모두 합하였으며, 누적노출평가는 한 과채류에 대해 유기인계 농약의 노출량을 모두 합하여 산정하였다. 이는 최종적으로 유기인계 농약 중 표준으로 삼았던 chlorpyrifos의 급성 및 만성 독성기준치인 ARfD와 ADI와 비교하여 위해수준을 확인하였다.
또한, 통합노출평가는 한 농약에 대해 과채류의 노출값을 모두 합하였으며, 누적노출평가는 한 과채류에 대해 유기인계 농약의 노출량을 모두 합하여 산정하였다. 이는 최종적으로 유기인계 농약 중 표준으로 삼았던 chlorpyrifos의 급성 및 만성 독성기준치인 ARfD와 ADI와 비교하여 위해수준을 확인하였다.
과채류 8작물에 대한 유기인계 농약 30종에 대한 분석은 HPLC 를 이용하여 수행하였으며, 각 시험농약의 표준물질을 분석하여 얻은 검량선의 직선성과 상관관계는 0.9991~0.9995였다. 과채류 8작물에 대한 유기인계 농약의 잔류량 결과는 Table 3에 나타내었다.
대상 데이터
모니터링 대상 과채류는 국내에서 유통되는 다소비 과채류로 가지, 고추(시설, 노지), 오이, 토마토, 참외, 수박, 호박 및 딸기의 8작물을 선정하였다. 시료 채취는 우리나라 전체 30개 지역에서 총 240점의 시료를 2009년 3~10월에 채취하여 시험에 사용하였다.
모니터링 대상 과채류는 국내에서 유통되는 다소비 과채류로 가지, 고추(시설, 노지), 오이, 토마토, 참외, 수박, 호박 및 딸기의 8작물을 선정하였다. 시료 채취는 우리나라 전체 30개 지역에서 총 240점의 시료를 2009년 3~10월에 채취하여 시험에 사용하였다. 채취한 시료는 과채류 표준조제법에 따라 절단하고 분쇄기(HR 2084, Philips, China)로 균질화한 후 분석 전까지 −20°C 냉동고에 보관하였다.
표준품 및 시약은 Dr. Ehrenstorfer (Augsburg, Germany)에서 구입하였으며, 추출 및 정제용매로 사용된acetone, acetonitrile, dichloromethane은 HPLC급(Merck Co., Darmstadt, Germany)을 사용하였다. 칼럼 정제를 위한 florisil(60-100 mesh)는 PR 등급(Sigma, St.
유기인계 농약에 대한 독성기준치는 Table 1과 같이 농약 관리법 제9조 및 제16조에 따른 농촌진흥청고시 제2012-37호를 근거로 하였으며 우리나라에 독성기준치가 없는 경우 JMPR (WHO/FAO Joint meeting on pesticides residue) 또는 미국 자료를 사용하였다(Pesticide Manual, 2013). 만성 기준치는 일일허용섭취량(Acceptable Daily Intake; ADI)을, 급성기준치는 급성일일섭취허용량(Acute Reference Dose; ARfD)을 활용하였다.
또한 모니터링 결과를 활용한 확률적 위해성평가에 사용된 과채류 섭취량은 국민영양조사 결과에서 산출된 과채류의 섭취량 자료를 이용하였다(MFDS 2005). 체중은 2001년 국민건강영양조사 결과로 보고된 전국 평균체중인 54.
Case 3은 밀가루, 주스 등 가공품목에 해당한다. 본 연구에서 사용된 과채류 8종은 case 1, 2a, 2b에 해당되어 case 별로 v를 달리 적용하였다(EFSA 2007).
이론/모형
유기인계 농약의 누적노출평가를 위하여 TEQ (Toxic Equivalent Quotient; TEQ) 방법을 적용하였다. TEQ 방법은 표준이 되는 물질의 독성을 1로 기준하였을 때 공통된 독성반응 수준을 나타내는 것으로 해당물질의 독성강도를 표현하는 방법이다(Douglass and Tennat, 1997).
또한, 확률론적 접근을 위해 Crystal Ball®(Decisioneering Co., USA)의 Monte Carlo 시뮬레이션 기법을 이용하여 최적의 확률분포형태를 결정하고 이를 계산식에 적용하였다.
급성평가를 위한 NESTI 산정은 EFSA에서 제시한 다음의 식들을 사용하였다(EFSA 2007). NESTI는 총 4가지 case (1, 2a, 2b, c)로, case 1은 한 개 단위로 섭취하지 않는 경우 또는 단위중량이 25 g 이하이고, case 2는 한 개 단위로 섭취하면서 단위중량이 25 g 이상으로 가식부위의 단위 중량(U)이 극단소비량(LP)보다 적거나 큰 경우 각각 2a와 2b로 분류한다.
3단계인 만성인체노출평가는 FAO/WHO에서 제시한 다음의 식을 활용하였다(FAO/WHO, 1997).
유기인계농약의 누적 및 통합노출평가를 위하여 TEQ를 적용하였다(EPA 2002; EFSA 2007;2009). 즉, 만성평가에서는 개별농약의 노출량에 TEQc를, 급성평가에서는 TEQa를 곱해 준 다음 해당 농약들을 모두 합하는 방식이다.
성능/효과
과채류 8작물에 대한 유기인계 농약의 잔류량 결과는 Table 3에 나타내었다. 과채류 8종에서 검출된 유기 인계 농약은 chlorpyrifos, EPN, methidathion, phosphamidon 4종이었으며, 고추 시료 1건에서 EPN이MRL을 초과하여 검출된 것을 제외하면 나머지 농약들은 과채류에서 모두 MRL 이하로 나타났다. Methidathion은 가지에서 8.
과채류 8종에서 검출된 유기 인계 농약은 chlorpyrifos, EPN, methidathion, phosphamidon 4종이었으며, 고추 시료 1건에서 EPN이MRL을 초과하여 검출된 것을 제외하면 나머지 농약들은 과채류에서 모두 MRL 이하로 나타났다. Methidathion은 가지에서 8.3%, chlorpyrifos는 고추에서 7.7%, phosphamidon이 수박에서 10.0%의 비율로 검출되었다.
평가결과, 과채류 별 유기인계 농약에 노출되는 누적노출량은 4.390, 4.053, 2.723, 2.115 µg/kg b.w./day으로 가지, 토마토, 호박, 오이 순이었으며, ARfD 대비 각각 87.810, 81.062, 54.461, 42.300% 순으로 나타났다.
만성노출평가의 제2단계로, 8종 과채류 섭취를 통한 유기 인계 농약의 NEDI를 누적 및 통합 평가한 결과는 1.395 µg/kg b.w./day로 ADI (chlorpyrifos 기준) 대비 13.949%로 나타났다(Table 6).
Parathion 외에도 총 TMDI의 산정에 포함되는 14종의 유기인계 농약 중 국내 등록농약은 7종으로(Table 1 참조), 이들 7종의 TMDI의 누적노출량은 7.61 µg/kg b.w./day로 ADI 대비 76.14%에 해당하여 안전한 것으로 평가되었다.
Table 5에 같이, 8종 과채류 섭취를 통한 유기인계 농약의 TMDI를 누적 및 통합 평가한 결과 75.43 µg/kg b.w./day로 ADI (chlorpyrifos 기준) 대비 754.34%에 해당하였다.
또한 유기인계 농약은 고추에 등록되어 사용되는 비율이 제일 높았으나, 포장시험성적 중 HR을 적용한 결과에서는 오히려 NESTI 가 1.534 µg/kg b.w./day로 ARfD의 30.674%에 해당되는 것으로 나타나 다른 과채류에 비해 고추로 인한 급성노출 영향은 낮은 것을 알 수 있다.
유기인계 농약 별 과채류 섭취를 통한 통합노출량에 급성독성등가치인 aTEQ를 적용하여 환산한 결과 terbufos는 5.571 µg/kg b.w./day, chlorpyrifos는 5.159 µg/kg b.w./day, profenofos는 0.711 µg/kg b.w./day로, 급성 독성기준치인 ARfD 대비 각각 171.420%, 103.181%, 14.217%로 나타났다.
평가 결과 농약간 차이는 크지 않았으나, 누적 노출량이 고추에서 1.226 µg/kg b.w./day로 총 노출량의 88%를 차지하였다.
우리나라 과채류에서 검출된 4종의 농약에 대한 누적 노출량은 평균과 97.5% tile이 각각 1.02 × 10−5과 2.56 × 10−5µg/kg b.w./day로 ADI 대비 0.0001%와 0.0003%로 매우 낮게 낮았다.
0003%로 매우 낮게 낮았다. 따라서, 우리나라 과채류 섭취를 통한 유기인계 농약에 대한 실제적인 노출량은 1단계와 2단계의 보다 매우 낮아 안전한 수준으로 판단할 수 있었다.
후속연구
1단계 평가는 통합노출평가를 위해 사용되는 ‘risk cup’의 개념이 적용되어, 어떤 한 농약의 개별 사용으로 인체독성 기준치에 도달하는 full cup이 된 경우 새로운 농약의 사용이 제한되어야 하므로 농약의 등록 및 MRL 설정에 중요하게 고려될 수 있다(FQPA 1996; FSA 2002). 본 연구 결과 과채류 8종의 유기인계 농약의 TMDI는 전체 ADI의 76.14%에 해당하하여 안전한 것으로 판단되나, 향후 유기인계 농약과 같이 독성작용이 동일한 농약군에 대해서는 농약 등록단계에서 농산물 전체에 대해 누적 및 통합 TMDI 노출을 평가하여 사전에 스크리닝 할 필요가 있다.
만성 노출평가의 1, 2단계는 농약 등록의 사전단계에서 진행되는 농약의 노출평가는 MRL등의 기준을 설정할 때 참고자료로 활용 가능하며, 3단계는 모니터링 자료를 이용한 보다 현실적인 평가이므로 농약 등록 이후 단계에 농약 사용으로 인한 안전성을 확인하고 해당 MRL 등 기준에 대한 검증 및 정책적 대응을 위한 자료로 활용될 수 있다. 향후 보다 정확한 평가를 위해 이러한 평가의 대상을 농산물 전체로 확대하고 가공계수, 흡수율 등의 변수를 추가로 적용하며, 또한 대상집단도 어린이와 같은 subgroup으로 확대하여 위해 수준을 확인함으로써 보다 정밀하게 과학적으로 접근해 나갈 필요가 있다.
만성 노출평가의 1, 2단계는 농약 등록의 사전단계에서 진행되는 농약의 노출평가는 MRL등의 기준을 설정할 때 참고자료로 활용 가능하며, 3단계는 모니터링 자료를 이용한 보다 현실적인 평가이므로 농약 등록 이후 단계에 농약 사용으로 인한 안전성을 확인하고 해당 MRL 등 기준에 대한 검증 및 정책적 대응을 위한 자료로 활용될 수 있다. 향후 보다 정확한 평가를 위해 이러한 평가의 대상을 농산물 전체로 확대하고 가공계수, 흡수율 등의 변수를 추가로 적용하며, 또한 대상집단도 어린이와 같은 subgroup으로 확대하여 위해 수준을 확인함으로써 보다 정밀하게 과학적으로 접근해 나갈 필요가 있다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
농약의 급성 노출평가는 어떻게 평가하는가?
또한 만성 노출평가는 제1단계로 이론적 최대섭취량(TMDI; Theoretical Maximum Daily Intake), 제2단계로 추정 최대섭취량(NEDI; National Estimated Maximum Daily Intake), 마지막인 제3단계로 실제 모니터링 자료 등을 이용하여 노출량을 산정한다. 급성평가의의 NESTI와 만성평가의 1단계, 2단계 평가는 등록 사전 단계의 스크리닝으로, 작물 MRL과 포장시험 성적이 있다면 소비자가 노출될 수 있는 최악의 조건(worst case)으로 평가하는 것이다. 반면, 3단계는 해당 농약의 등록 사후에 보다 실제적인 자료, 즉 검출량 등에 근거한 현실적인 노출평가이다(Ferrier et al. 2006; EFSA 2007; 2009; Tucker 2008).
농약의 급성 노출평가는 어떤 것을 산정하여 확인 할 수 있는가?
농약의 급성 노출평가는 급성 추정 1일섭취량(NESTI; National Estimated Short Term Intake)을 산정하여 확인할 수 있다. 또한 만성 노출평가는 제1단계로 이론적 최대섭취량(TMDI; Theoretical Maximum Daily Intake), 제2단계로 추정 최대섭취량(NEDI; National Estimated Maximum Daily Intake), 마지막인 제3단계로 실제 모니터링 자료 등을 이용하여 노출량을 산정한다.
만성 노출평가는 어떤 자료등을 이용하여 노출량을 산정하는가?
농약의 급성 노출평가는 급성 추정 1일섭취량(NESTI; National Estimated Short Term Intake)을 산정하여 확인할 수 있다. 또한 만성 노출평가는 제1단계로 이론적 최대섭취량(TMDI; Theoretical Maximum Daily Intake), 제2단계로 추정 최대섭취량(NEDI; National Estimated Maximum Daily Intake), 마지막인 제3단계로 실제 모니터링 자료 등을 이용하여 노출량을 산정한다. 급성평가의의 NESTI와 만성평가의 1단계, 2단계 평가는 등록 사전 단계의 스크리닝으로, 작물 MRL과 포장시험 성적이 있다면 소비자가 노출될 수 있는 최악의 조건(worst case)으로 평가하는 것이다.
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