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문제 정의
- , 2013a). 본 연구는 (구)장항제련소 주변부지 매입구역 토양을 대상으로 중성 인산염 토양세척법의 가능성을 확인하고, 현장에 적용 가능한 방안을 도출해보고자 수행되었다.
- 다음으로 인산암모늄의 농도에 따른 토양에서의 비소 추출효율을 확인하였다. 이는 중성 인산염 토양세척법을 현장 토양에 적용하였을 때, 경제적으로 허용 가능한 농도 범위 안에서 법적기준을 만족시키는 효율달성이 가능한지 확인해 보기 위함이었다. 실험결과 대상 농도 범위 내에서는 인산암모늄 농도 증가에 따라 비소 추출효율도 지속적으로 증가하였다(Fig.
- 5 mg/kg으로 예측되며, 이는 각 지역의 우려기준을 초과하는 결과이다. 이러한 한계점을 보완하고자 (즉, 충분한 접촉 및 교반시간을 확보하고자) 설계적인 측면에서 비소 오염토양과 세척액을 혼합하여 하루 동안 수침 적치 후 세척하는 방법과 반복세척하는 방법을 테스트해보았다.
- 중성 인산염 세척제 중 가장 높은 비소 추출효율을 나타내는 세척제를 찾기 위해 1가 양이온과 결합한 인산염 세척제를 대상으로 확인해 보았다. 그 결과 인산암모늄 (NH4H2PO4)이 가장 높은 효율을 보이는 것으로 확인되었다(Fig.
제안 방법
- Wenzel 추출법 중 1-4단계는 적정 추출액과 토양시료를 혼합한 후 단계별 조건에 맞추어 240 rpm으로 교반 하였고, 16,000 g로 10분 동안 원심분리하여 상등액을 0.45 µm GHP syringe filter로 거른 후 ICP-OES로 분석하였다.
- 각 실험은 조건에 맞추어 240 rpm으로 교반 후 16,000 g로 10분 동안 원심분리 하였고, 상등액은 0.45 µm GHP syringe filter로 거른 후 ICPOES로 분석하였다.
- 다음으로 인산암모늄의 농도에 따른 토양에서의 비소 추출효율을 확인하였다. 이는 중성 인산염 토양세척법을 현장 토양에 적용하였을 때, 경제적으로 허용 가능한 농도 범위 안에서 법적기준을 만족시키는 효율달성이 가능한지 확인해 보기 위함이었다.
- 비소 추출효율이 최대로 나타나는 세척액의 pH를 도출하였다. 세척액 pH에 따른 토양 내 비소 추출결과 2시간 교반으로는 크게 차이를 보이지 않았으나 24시간 교반결과 모든 토양에서 pH 6이 최고효율을 나타내었다(Fig.
- 세척시간에 따른 비소 추출효율을 확인하기 위해 토양 4g에 0.5M NH4H2PO4 세척액 20 ml를 혼합하여 20℃에서 30분, 1, 2, 4, 8, 16시간 동안 교반하였다.
- 세척실험은 50 ml conical tube를 사용한 회분식 탈착 실험을 기본으로 하였다. 각 실험은 조건에 맞추어 240 rpm으로 교반 후 16,000 g로 10분 동안 원심분리 하였고, 상등액은 0.
- 5 M (NH4)2HPO4를 혼합하여 조절하였다. 세척실험은 토양 4g에 세척액 20 ml로, 20℃에서 각각 2시간, 24시간 교반으로 두 번 수행하였다.
- 세척액의 pH에 따른 비소 추출효율은 pH 4, 5, 6, 6.5, 7에서 확인하였으며, 세척액의 pH는 인산염 용액이 완충작용을 한다는 것을 고려하여 0.5 M NH4H2PO4와 0.5 M (NH4)2HPO4를 혼합하여 조절하였다. 세척실험은 토양 4g에 세척액 20 ml로, 20℃에서 각각 2시간, 24시간 교반으로 두 번 수행하였다.
- , 2013b). 자료를 통해 (구)장항제련소 매입구역에 중성 인산염 토양세척법을 적용하여 정화했을 경우 정화토의 예상 농도를 도출하였다(Fig. 3b). 예상 농도는 정화토의 평균 비소농도로, 매입구역 사전조사 자료인 전체 토양 시료 96개의 비소농도에 실험을 통해 얻은 비소 추출효율을 곱하여 도출하였다.
- 토양과 세척액의 비율인 고액비(i.e., 1 : 25, 1 : 5, 1 : 3, 1 : 1, w/v)에 따른 비소 추출효율을 확인하였다. 토양과 0.
- 4b). 토양세척법의 실제 현장 적용을 고려하여 효율이 급격히 증가한 2시간으로 세척시간을 선정하였다.
- 4a). 특히 밭 토양의 경우 고액비 1 : 5 이후에 급격한 효율 감소를 나타내어, 모든 토양에서 효율을 확보를 목적으로 고액비를 1:5로 결정하였다.
대상 데이터
- 본 연구는 (구)장항제련소 주변 부지 매입구역 토양을 대상으로 진행하였다. (구)장항제련소 주변 부지는 주로 원광석과 동 제련 활동의 부산물인 아비산(As2O3)의 비산, 제련소 발생 폐기물의 매립으로 오염된 것으로 추정되며 대부분 논, 밭으로 사용되고 해안가 일부 임야가 포함되어 있다.
- 실험 결과를 바탕으로 세척제의 농도를 도출하기 위해서 (구)장항제련소 매입구역 사전 오염도 조사자료를 참고하였다(Yang et al., 2013b). 자료를 통해 (구)장항제련소 매입구역에 중성 인산염 토양세척법을 적용하여 정화했을 경우 정화토의 예상 농도를 도출하였다(Fig.
- , 2001). 이 실험결과를 바탕으로 인산암모늄을 세척제로 선정하여 세척실험을 진행하였다.
- 인산암모늄의 농도에 따른 토양 내 비소 추출효율을 확인하기 위해 총 8개 농도의 새척액(i.e., 0, 0.05, 0.1, 0.2, 0.5, 0.7, 0.8, 1 M NH4H2PO4)을 사용하였고, 토양1 g에 세척액 25 ml를 각 농도별로 혼합한 후 20℃에서16시간 교반하였다.
- 인산염 세척제별 비소 추출효율을 확인하기 위해 NH4H2PO4, KH2PO4, NaH2PO4를 사용하여 0.5 M, pH 5 세척액을 제조하였다. 실험 조건은 토양 4g에 세척액 20 ml를 혼합하여 20℃에서 16시간 교반하였다.
- (구)장항제련소 주변 부지는 주로 원광석과 동 제련 활동의 부산물인 아비산(As2O3)의 비산, 제련소 발생 폐기물의 매립으로 오염된 것으로 추정되며 대부분 논, 밭으로 사용되고 해안가 일부 임야가 포함되어 있다. 제련소를 중심으로 반경 1.5 km 안으로는 환경부 매입구역이며, 토양 시료는 매입구역의 비소농도와 토지이용 용도를 고려하여 논, 밭, 임야 토양 각 1개씩, 총 3개의 토양시료로 진행하였다. 채취한 토양 시료는 자연건조 후 2 mm 채로 거른 후 사용하였으며, 토양의 기본적인 물성은 Klute(1986)와 Sparks(1996)의 방법에 따라 분석하였다(Table 1).
데이터처리
- 3b). 예상 농도는 정화토의 평균 비소농도로, 매입구역 사전조사 자료인 전체 토양 시료 96개의 비소농도에 실험을 통해 얻은 비소 추출효율을 곱하여 도출하였다. 그 결과 인산암모늄0.
이론/모형
- 토양 내 비소의 존재형태 분석을 위해서는 결합 매질의 종류와 강도에 따라 5단계로 구분한 Wenzel et al.(2001)의 연속 추출법과 USEPA 3052 방법을 사용하였다. Wenzel 추출법 중 1-4단계는 적정 추출액과 토양시료를 혼합한 후 단계별 조건에 맞추어 240 rpm으로 교반 하였고, 16,000 g로 10분 동안 원심분리하여 상등액을 0.
- 45 µm GHP syringe filter로 거른 후 ICP-OES로 분석하였다. 5단계에 해당되는 잔류 비소(residual As)는 USEPA 3052방법에 따라 추출하였다(USEPA, 1996). Wenzel 연속 추출법과 USEPA 3052방법을 정리하면 Table 2와 같다.
- 5 km 안으로는 환경부 매입구역이며, 토양 시료는 매입구역의 비소농도와 토지이용 용도를 고려하여 논, 밭, 임야 토양 각 1개씩, 총 3개의 토양시료로 진행하였다. 채취한 토양 시료는 자연건조 후 2 mm 채로 거른 후 사용하였으며, 토양의 기본적인 물성은 Klute(1986)와 Sparks(1996)의 방법에 따라 분석하였다(Table 1). 토양 물성은 토지이용 용도에 따른 특성이 나타나 논 토양은 미사질양토(silt loam)였고, 밭 토양은 사양토(sandy loam)이고 다른 토양에 비해 철·알루미늄 산화물의 함량이 높았다.
- 토양 내 비소농도는 우리나라 토양환경보전법 토양오염 공정시험기준에 따라 왕수 추출법(aqua regia digestion)으로 추출하여 ICP-OES(Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spectrometer, iCAP 7400 DUO, Thermo Scientific, USA)로 분석하였다(KMOE, 2013a). 토양 내 비소의 존재형태 분석을 위해서는 결합 매질의 종류와 강도에 따라 5단계로 구분한 Wenzel et al.
성능/효과
- Wenzel 연속 추출법과 USEPA 3052방법으로 비소존재형태를 분석해 본 결과, 평균 약 66.9% 비소가 철·알루미늄 산화물에 결합된 형태로 존재하였다(Fig. 1b).
- 5 M NH4H2PO4, pH 6, 고액비 1 : 5)으로 상온에서 1시간 세척하였다. 그 결과 논 토양에서 36.1%의 제거효율을 보였고, 정화토 예상 농도 21.1 mg/ kg으로 1지역 우려기준(i.e., 25 mg/kg)을 만족시킬 수 있었다(Fig. 5). 그러나 밭과 임야 토양에서는 각각 21.
- 중성 인산염 세척제 중 가장 높은 비소 추출효율을 나타내는 세척제를 찾기 위해 1가 양이온과 결합한 인산염 세척제를 대상으로 확인해 보았다. 그 결과 인산암모늄 (NH4H2PO4)이 가장 높은 효율을 보이는 것으로 확인되었다(Fig. 2). 양이온에 따라 효율을 높은 순서대로 나열하면 NH4+> K+> Na+였다.
- 예상 농도는 정화토의 평균 비소농도로, 매입구역 사전조사 자료인 전체 토양 시료 96개의 비소농도에 실험을 통해 얻은 비소 추출효율을 곱하여 도출하였다. 그 결과 인산암모늄0.5 M일 때, 논 토양에서 38.8% 세척효율, 정화 후 예상 농도 20.3 mg/kg으로 현행 1지역 토양우려기준 25 mg/kg을 만족시켰다. 반면 밭 토양과 임야 토양은 각각 30.
- 또 다른 대안인 반복세척은 수침 적치의 경우보다 낮은 세척효율을 보였다. 반복세척을 위하여 위 세척조건으로 상온에서 1시간씩 3번 세척한 결과, 논, 밭, 임야 토양에서 각각 32.2, 18.3, 22.2%의 비소 제거 효율을 보였는데, 수침 적치의 경우와 마찬가지로 논토양에 대해서만 법적기준을 달성하였다.
- , 각 25, 50 mg/kg) 을 약간 초과하였다. 본 실험을 바탕으로 중성 인산염의 농도는 정화 대상부지 면적의 상당부분을 차지하고 있는 논 토양의 법적기준을 만족시키고, 밭과 임야 토양의 법적 기준은 중금속 분석 오차범위 내에서 만족시키는 0.5 M로 선정하였다.
- 이는 중성 인산염 토양세척법을 현장 토양에 적용하였을 때, 경제적으로 허용 가능한 농도 범위 안에서 법적기준을 만족시키는 효율달성이 가능한지 확인해 보기 위함이었다. 실험결과 대상 농도 범위 내에서는 인산암모늄 농도 증가에 따라 비소 추출효율도 지속적으로 증가하였다(Fig. 3a). 평균 효율은 최대 48.
- 정화토의 재사용을 고려하여 중성 인산염 토양세척법을 검토해본 결과, 중성 인산염은 토양 내 비소의 주요 흡착매질인 철·알루미늄 산화물에 결합되어 있는 비소의 일부까지 제거시켜 세척제로서의 가능성을 보였다. 여러 가지 중성 인산염 중 특히 인산암모늄이 가장 우수한 세척 효율을 보였고, (구)장항제련소 주변 부지 매입구역 토양의 넓은 면적을 차지하는 논 토양에서 현행 토양환경보전법 상의 1지역 우려기준(i.e., 25 mg/kg)을 중금속 분석 오차범위 내에서 만족시키는 결과를 얻었다. 인산암모늄 세척액과 토양을 1 : 1(v/w) 비율로 혼합하여 24시간 동안 수침적치 후 1시간 세척하거나(세척조건: 0.
- 정화토의 재사용을 고려하여 중성 인산염 토양세척법을 검토해본 결과, 중성 인산염은 토양 내 비소의 주요 흡착매질인 철·알루미늄 산화물에 결합되어 있는 비소의 일부까지 제거시켜 세척제로서의 가능성을 보였다.
- 중성 인산염 토양세척법의 가능성을 확인 후, 현장 적용을 고려하여 도출한 세척조건은 인산암모늄 0.5 M, pH 6 세척액에 고액비 1 : 5, 상온에서 2시간 교반이고, 이 조건에서 논, 밭, 임야 토양 내에서의 비소 추출효율은 각각 21.5, 12.3, 14.4%였다. 사전 자료에 근거한 연구대상지역의 토양 비소농도와 중성 인산염 세척효율에 비추어 봤을 때, 세척 후 정화토의 예상 비소농도는 논, 밭, 임야 토양에서 각각 26.
- 중성 인산염 토양세척을 도출해본 결과 수침 적치, 반복세척과 같은 설계적인 측면에서 보완을 통해 논 토양의 법적 기준을 만족시킬 수 있었다. 본 연구를 통해 중성인산염 토양세척의 정화효율 측면에서의 적용가능성은 확인하였으나, 토양질의 측면에서 중성 인산염 세척 시 토양의 인 성분 증가가 토양 내 양이온들의 식물이용성에 영향을 미칠 수 있으므로 이에 대한 추가적인 연구가 필요하다.
- 토양 물성은 토지이용 용도에 따른 특성이 나타나 논 토양은 미사질양토(silt loam)였고, 밭 토양은 사양토(sandy loam)이고 다른 토양에 비해 철·알루미늄 산화물의 함량이 높았다.
- 토양세척법 적용 시 현장에 적용이 가능한 고액비를 도출하기 위해 고액비에 따른 비소 추출효율을 확인해본 결과 고액비가 낮아짐에 따라 비소 추출효율이 떨어졌다(Fig. 4a). 특히 밭 토양의 경우 고액비 1 : 5 이후에 급격한 효율 감소를 나타내어, 모든 토양에서 효율을 확보를 목적으로 고액비를 1:5로 결정하였다.
후속연구
- 중성 인산염 토양세척을 도출해본 결과 수침 적치, 반복세척과 같은 설계적인 측면에서 보완을 통해 논 토양의 법적 기준을 만족시킬 수 있었다. 본 연구를 통해 중성인산염 토양세척의 정화효율 측면에서의 적용가능성은 확인하였으나, 토양질의 측면에서 중성 인산염 세척 시 토양의 인 성분 증가가 토양 내 양이온들의 식물이용성에 영향을 미칠 수 있으므로 이에 대한 추가적인 연구가 필요하다.
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