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문제 정의
- 본 연구에서는 비소로 오염된 (구)장항제련소 주변 매입구역 내 송림산림욕장 부지에 대해 철산화물을 이용한 비소 안정화의 효과를 평가하였다. 철산화물의 종류, 주입량, 반응기간에 따른 효과를 분석하여 해당 지역의 여러 토양 시료에 대해 비소 안정화 적용성을 평가하였다.
가설 설정
- 송림산림욕장은 향후 생태복합단지 등으로 이용될 예정이므로, 여가지역에서의 수용체와 노출경로를 가정하여 위해도를 산정하였다. 노출경로는 Fig. 1의 Conceptual SiteModel(CSM)과 같이 토양섭취, 토양접촉, 비산먼지흡입 등의 직접적인 노출경로만 가정하였다.
- 송림산림욕장은 향후 생태복합단지 등으로 이용될 예정이므로, 여가지역에서의 수용체와 노출경로를 가정하여 위해도를 산정하였다. 노출경로는 Fig.
제안 방법
- 150 µm 체를 통과시킨 1g의 토양을 125 mL HDPE bottle에 넣고, HCl을 이용해 pH 1.5로 조절한 0.4 M glycine 용액 100 mL와 혼합한 후, 37℃에서 1시간 동안 교반시킨 후 0.45 µmGHP 필터를 통과시킨 추출액의 비소를 분석하였다.
- 150 µm 체를 통과시킨 토양 3 g을 100 mL Teflon vessel에 넣고 21 mL의 HCl, 7 mL의 HNO3와 혼합한 후 heating block에서 105℃까지 천천히 가열시키고 2시간 동안 정치시킨 후0.45 µm GHP 필터를 통과시킨 추출액의 비소를 분석하였다.
- 부지 내에서 식생에 의한 피복비율이 낮아 비산먼지에 의한 노출 발생 우려가 높은 지점을 채취 지점으로 선정하였다. 미세먼지 채취기(PMS-104, APM Engineering Co., Korea)를 이용해24시간 동안 대기 중 미세먼지(PM10)를 채취하여 무게를 정량하였고, 6회 측정 후의 평균값(0.0403 mg/m3)을 위해성평가에 사용하였다. 비산먼지 중 비소는 검출한계(0.
- 35 mL)와 함께 20 mLvial에 넣고 잘 섞어주었다. 반응 전과 반응 1주 및 4주 후, SBRC 추출을 수행하여 토양 중 생물학적접근성 있는 비소를 정량화하였다.
- 45 µm GHP 필터를 통과시킨 추출액의 비소를 분석하였다. 비소 분석은 유도결합플라즈마발광광도기(InductivelyCouple Plasma-Optical Emission Spectrometer, ICP-OES, iCAP7000 Series, Thermo Scientific, USA)를 이용해 수행하였다.
- 비소로 오염된 (구)장항제련소 매입구역 중 송림산림욕장 지역에서 철산화물을 이용한 비소 안정화의 효율을 평가하고, 위해성평가를 수행하여 비소 안정화로 인한 위해도 저감 효과를 확인하였다. 5% magnetite를 토양에 주입하고 1주간 반응시켰을 때, 송림산림욕장 지역에서 SBRC 방법으로 추출되는 비소가 평균 72% 가량 감소할 것으로 예상되었다.
- 세 가지 철산화물 중 magnetite를 (구)장항제련소 주변매입구역 내 송림산림욕장 지역에 안정화제로 적용하는 경우를 가정하여, 해당 지역에서 채취한 24개 표토(0-15 cm) 시료에 대해 magnetite를 이용한 비소의 안정화 효과를 비소의 생물학적접근성의 변화 분석(SBRC 추출 결과분석)으로 알아보았다. 채취한 토양 시료는 풍건 후, 2 mm 체로 걸러 실험에 사용하였다.
- 송림산림욕장에서 magnetite를 이용한 비소 안정화 전·후의 상황을 가정하여, 환경부의 토양오염물질 위해성평가 지침(KMOE, 2015a)의 기본값 및 방법을 따라 위해도를 산정하여 비소 위해도 저감 방안으로서의 안정화의효과를 분석하였다.
- (구)장항제련소 주변 매입구역 내 송림산림욕장은 해안가에 위치한 방풍림 내 산림욕장으로 2013년 한국환경공단의 토양오염정밀조사 결과, 비소 등의 중금속 물질이 1지역 토양오염우려기준을 초과한 것으로 나타나, 현재 위해성평가에 기반한 위해도 저감 대책이 수립되고 있다. 위해도 저감 방안의 일환으로 안정화의 적용성을 평가하기 위해, 먼저 철산화물의 종류, 주입량, 반응기간에 따른 비소 안정화의 효과를 분석하였다. 실험에 사용한 토양은 송림산림욕장에서 채취한 표토(0-15 cm)로, 토성은 모래이고(모래 88.
- 본 연구에서는 비소로 오염된 (구)장항제련소 주변 매입구역 내 송림산림욕장 부지에 대해 철산화물을 이용한 비소 안정화의 효과를 평가하였다. 철산화물의 종류, 주입량, 반응기간에 따른 효과를 분석하여 해당 지역의 여러 토양 시료에 대해 비소 안정화 적용성을 평가하였다. 또한, 인체 위해성평가를 통하여 철산화물을 이용한 비소 안정화에 따른 위해도 저감 정도를 확인하였다.
- 철산화물의 종류, 주입양, 반응 기간에 따른 비소 안정화 효과를 알기 위한 실험 결과(3.1)에서, 안정화 효과가 가장 좋았던 magnetite를 (구)장항제련소 주변 매입구역 송림산림욕장 지역에 안정화제로 적용하는 경우를 가정하여, 연구 대상 부지에서 채취한 24개 표토 시료에 대해 적용성을 평가하였다. 24개 토양에서 왕수추출법으로 분석된 비소는 8.
- , 2009). 토양 10 g을 철산화물 각 0.01, 0.05, 0.1, 0.5 g(토양 대비 중량비 0.1, 0.5, 1,5%)과 토양의 수분 보유능(중량비 13.5%) 만큼의 증류수(1.35 mL)와 함께 20 mL vial에 넣고 잘 혼합하여 각 3개의 중복시료를 준비하였고, 이들을 1, 4, 8주 동안 반응시켰다. Solubility/Bioavailability Research Consortium(SBRC) 방법(Kelley et al.
대상 데이터
- Magnetite를 이용한 비소 안정화 전·후의 상황을 가정하여 안정화로 인한 위해도 저감 효과를 확인하였다. (구)장항제련소 주변 송림산림욕장 지역의 비소 농도 분포는 정규분포를 따랐으며, 95% UCL값은 133.5 mg/kg이었고, 이 값을 위해성평가에서 토양노출농도로 사용하였다. 비소의 생물학적 접근성은 앞서 3.
- , 2011). 본 연구의 대상 지역인 송림산림욕장 지역은 모래질 토양으로 배수가 원활하므로 비소의 환원성 용해가 발생하기는 힘든 조건으로 판단된다. 또한, 토양 중의 미생물 군집 분석 결과, 철산화물의 환원성 용해와 관련된 Thiobacillus, Geobacter, Clostridium 등의 미생물들이, (구)장항제련소주변의 flooded condition이 유지되는 논토양에서 4.
- 대기 중 비산먼지(TSP) 농도는 대기오염공정시험기준(KMOE, 2014)을 준용하여 측정하였다. 부지 내에서 식생에 의한 피복비율이 낮아 비산먼지에 의한 노출 발생 우려가 높은 지점을 채취 지점으로 선정하였다. 미세먼지 채취기(PMS-104, APM Engineering Co.
- 실험에 사용한 철산화물은 magnetite, hematite(이상 Daejung Chemical and Metals Co., Korea), goethite(Junsei Chemical Co., Japan) 등 세 가지이다. 이 철산화물들은 비소와 outer-sphere 또는 inner-sphere complex를 형성함으로써 비소에 대한 안정화 능력을 가지는 것으로 알려져 있다(Cheng et al.
- 위해도 저감 방안의 일환으로 안정화의 적용성을 평가하기 위해, 먼저 철산화물의 종류, 주입량, 반응기간에 따른 비소 안정화의 효과를 분석하였다. 실험에 사용한 토양은 송림산림욕장에서 채취한 표토(0-15 cm)로, 토성은 모래이고(모래 88.4%, 실트 3.0%, 점토 8.6%), 풍건 후 2 mm체로 걸러 실험에 사용하였다. 토양 중 비소 농도는 왕수추출법으로 분석하였다(KMOE, 2013).
이론/모형
- Solubility/Bioavailability Research Consortium(SBRC) 방법(Kelley et al., 2002)을 이용해 반응 전·후 비소의 생물학적접근성을 분석했다.
- 앞선 24개 분석 시료에 대한 생물학적접근성값들의 상위 90% 값(25%)을 위해성평가에 사용하였다. 대기 중 비산먼지(TSP) 농도는 대기오염공정시험기준(KMOE, 2014)을 준용하여 측정하였다. 부지 내에서 식생에 의한 피복비율이 낮아 비산먼지에 의한 노출 발생 우려가 높은 지점을 채취 지점으로 선정하였다.
- 송림산림욕장에서 magnetite를 이용한 비소 안정화 전·후의 상황을 가정하여, 환경부의 토양오염물질 위해성평가 지침(KMOE, 2015a)의 기본값 및 방법을 따라 위해도를 산정하여 비소 위해도 저감 방안으로서의 안정화의효과를 분석하였다. 앞서 사용한 24개 토양 시료에 대해왕수추출법으로 비소 농도를 분석하고 USEPA의 ProUCL5.0 프로그램(USEPA, 2013)을 이용해 산술평균에 대한95% Upper Confidence Limit(UCL, 상위신뢰한계)을 결정하여 비소의 토양노출농도로 사용하였다.
- 6%), 풍건 후 2 mm체로 걸러 실험에 사용하였다. 토양 중 비소 농도는 왕수추출법으로 분석하였다(KMOE, 2013). 150 µm 체를 통과시킨 토양 3 g을 100 mL Teflon vessel에 넣고 21 mL의 HCl, 7 mL의 HNO3와 혼합한 후 heating block에서 105℃까지 천천히 가열시키고 2시간 동안 정치시킨 후0.
성능/효과
- 1)에서, 안정화 효과가 가장 좋았던 magnetite를 (구)장항제련소 주변 매입구역 송림산림욕장 지역에 안정화제로 적용하는 경우를 가정하여, 연구 대상 부지에서 채취한 24개 표토 시료에 대해 적용성을 평가하였다. 24개 토양에서 왕수추출법으로 분석된 비소는 8.9-254.1 mg/kg(평균 115.0 mg/kg), SBRC방법으로 추출되는 비소는 2.8-45.1 mg/kg(평균 18.1 mg/kg) 수준이었다(Fig. 3). 5% magnetite 주입 1주 후, SBRC 방법으로 추출되는 비소는 1.
- 3mg/kg) 수준으로, magnetite 주입 전에 비해 44-86%(평균72%) 가량 감소했다. 4주 후 SBRC 방법으로 추출되는 비소는 1.3-9.6 mg/kg(평균 4.3 mg/kg) 수준으로, magnetite주입 1주 후의 분석 결과와 유사하여, 앞의 3.1에서의 여러 철산화물을 이용해 실험했던 결과와 마찬가지로 반응기간에 따른 안정화 효과의 차이는 나타나지 않았다. 본 연구에서의 비소의 안정화 효율은 철화합물을 이용한 다른 연구자들의 연구 결과와 비슷한 수준이었다.
- 3). 5% magnetite 주입 1주 후, SBRC 방법으로 추출되는 비소는 1.4-9.6 mg/kg(평균 4.3mg/kg) 수준으로, magnetite 주입 전에 비해 44-86%(평균72%) 가량 감소했다. 4주 후 SBRC 방법으로 추출되는 비소는 1.
- 비소로 오염된 (구)장항제련소 매입구역 중 송림산림욕장 지역에서 철산화물을 이용한 비소 안정화의 효율을 평가하고, 위해성평가를 수행하여 비소 안정화로 인한 위해도 저감 효과를 확인하였다. 5% magnetite를 토양에 주입하고 1주간 반응시켰을 때, 송림산림욕장 지역에서 SBRC 방법으로 추출되는 비소가 평균 72% 가량 감소할 것으로 예상되었다. 연구 대상 부지에서 현재 비소로 인한 인체 발암위해도는 1.
- 3 mg/kg으로, 주입량이 많을수록 SBRC방법으로 추출되는 비소는 더 많이 감소했고, goethite, hematite에 대해서도 동일한 경향이 확인되었다. Magnetite, goethite, hematite를 각 5% 주입하고 1주 후, SBRC 방법으로 추출되는 비소 농도는 각 4.3, 5.0, 7.6 mg/kg으로,magnetite 주입 시 안정화 효과가 가장 컸다(각 64, 58,36%의 SBRC 추출 비소 감소). 이러한 차이는 표면적의 차이 때문인 것으로 판단되는데, BrunauerEmmettTeller(BET) analyzer(Trista 3000, Micromeritics, USA)로 측정한 magnetite, goethite, hematite의 표면적은 각 22.
- Magnetite를 이용한 비소 안정화 전·후의 상황을 가정하여 안정화로 인한 위해도 저감 효과를 확인하였다.
- 8mg/kg 이었다. Magnetite의 주입 1주 후에 SBRC 방법으로 추출되는 비소는 0.1, 0.5, 1, 5% 주입 시 각각9.2, 7.7, 7.7, 4.3 mg/kg으로, 주입량이 많을수록 SBRC방법으로 추출되는 비소는 더 많이 감소했고, goethite, hematite에 대해서도 동일한 경향이 확인되었다. Magnetite, goethite, hematite를 각 5% 주입하고 1주 후, SBRC 방법으로 추출되는 비소 농도는 각 4.
- 감소된 비소의 생물학적접근성을 반영하여 위해도를 재산정한 결과, 발암위해도는 8.1×10−6, 비발암위해도는 0.14로 각53, 58% 가량의 위해도가 저감되었다.
- 1×10−6으로 저감될 것으로 예상되었다. 따라서 철산화물을 이용한 비소 안정화 공법을 통해 (구)장항제련소 매입구역의 송림산림욕장 지역에서 비소의 인체 위해도를 효과적으로 관리할 수 있을 것으로 판단된다.
- 철산화물의 종류, 주입량, 반응기간에 따른 효과를 분석하여 해당 지역의 여러 토양 시료에 대해 비소 안정화 적용성을 평가하였다. 또한, 인체 위해성평가를 통하여 철산화물을 이용한 비소 안정화에 따른 위해도 저감 정도를 확인하였다.
- 본 연구의 대상 지역인 송림산림욕장 지역은 모래질 토양으로 배수가 원활하므로 비소의 환원성 용해가 발생하기는 힘든 조건으로 판단된다. 또한, 토양 중의 미생물 군집 분석 결과, 철산화물의 환원성 용해와 관련된 Thiobacillus, Geobacter, Clostridium 등의 미생물들이, (구)장항제련소주변의 flooded condition이 유지되는 논토양에서 4.5%의 비율을 보인 반면, 송림산림욕장 지역에서는 그보다100배 가량 낮은 0.018%의 비율을 보였다. 이러한 점들을 고려해 볼 때, 송림산림욕장 지역에서 철산화물의 환원성 용해가 발생할 가능성은 다른 지역에 비해 매우 낮다고 판단되어, 장기적 안정성 측면에서도 magnetite를 이용한 비소 안정화의 적용성은 높을 것으로 생각된다.
- 2와 같다. 실험에 사용한 송림산림욕장 토양에서 왕수추출법으로 분석되는 비소 농도는 52.2 mg/kg이고, 철산화물 주입 전 SBRC 방법으로 추출되는, 생물학적접근성이 있을 것으로 예상되는 비소의 농도는 11.8mg/kg 이었다. Magnetite의 주입 1주 후에 SBRC 방법으로 추출되는 비소는 0.
- 연구 대상 부지에서 현재 비소로 인한 인체 발암위해도는 1.7×10−5이었는데, 5% magnetite를 이용한 안정화를 적용할 경우, 발암위해도는 8.1×10−6으로 저감될 것으로 예상되었다.
- (2012)의 연구에서도 나타났다. 철산화물 주입 후 경과 시간에 따른 SBRC 추출 비소량은 0.1, 0.5, 1% 주입 시료에서는 시간이 증가함에 따라 감소하거나 유지되는 경향을 보였고, 5% 주입 시료에서는 안정화 처리 1주 이후에는 SBRC 추출 비소가 더 이상 감소하지 않았다.1주 이후에 SBRC 추출 비소량이 증가하는 시료가 일부 있으나, 그 증가량은 미미하며 이는 분석 오차로 판단하였다.
후속연구
- 철산화물 등 안정화제 주입 후에는 본 연구에서 사용한 SBRC 방법과 같은 생물학적 접근성 분석법을 이용하여 비소의 생물학적 접근성의 감소 여부의 확인이 필요하다. 또한, 철산화물로 인한 비소 안정화 효과가 지속되고 있는지 확인하기 위해 장기적인 비소 농도의 모니터링 계획이 수립되어야 할 것이다.
- 철산화물 등 안정화제 주입 후에는 본 연구에서 사용한 SBRC 방법과 같은 생물학적 접근성 분석법을 이용하여 비소의 생물학적 접근성의 감소 여부의 확인이 필요하다. 또한, 철산화물로 인한 비소 안정화 효과가 지속되고 있는지 확인하기 위해 장기적인 비소 농도의 모니터링 계획이 수립되어야 할 것이다.
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