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문제 정의
- 이에 본 연구에서는 전자공여체로 황화합물을 이용한 질산성 질소 및 아질산성 질소의 독립영양탈질에 미치는 FNA의 영향을 알아보기 위하여 전자수용체로 질산염과 아질산염으로 각각 배양한 황탈질균을 이용해 다양한 pH 조건 및 아질산성 질소 농도에서 탈질능을 측정하고, 그 결과를 FNA 농도와 함께 논의하였다.
- 본 연구는 티오황산염을 이용한 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질에 있어서 황탈질균의 배양에 사용한 전자 수용체의 종류, pH 및 FNA의 영향을 검토하였으며, 다음과 같은 결론을 도출하였다.
제안 방법
- 회분식 실험은 Table 1에 나타낸 것과 같이 다양한 pH 조건 및 FNA 농도에서 실시하였는데 용존산소가 탈질에 미치는 영향을 최소화기 위해 회분식 실험 전 질소 가스로 충분히 퍼징한 후, 30°C로 유지되는 교반형 항온조에서 실시하였다.
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1. 황탈질 반응조의 운전
전자공여체로 티오황산염(S2O3-)을 이용해 질산성 질소와 아질산성 질소를 질소가스로 환원시킬 수 있는 황탈질균을 얻기 위하여 2리터 용량의 회분식 반응기와 합성폐수를 이용해 30℃에서 약 4개월간 황탈질 반응조를 운전하였다
. 이 기간 동안 전자수용체의 종류에 따라 황탈질 반응조를 두 단계로 나누어 운전하였는데 첫 번째 단계 (stage I)에서는 전자수용체로 질산염을 이용해 약 2개월간 운전하였다. - )을 이용해 질산성 질소와 아질산성 질소를 질소가스로 환원시킬 수 있는 황탈질균을 얻기 위하여 2리터 용량의 회분식 반응기와 합성폐수를 이용해 30℃에서 약 4개월간 황탈질 반응조를 운전하였다. 이 기간 동안 전자수용체의 종류에 따라 황탈질 반응조를 두 단계로 나누어 운전하였는데 첫 번째 단계 (stage I)에서는 전자수용체로 질산염을 이용해 약 2개월간 운전하였다. 운전 초기에 황탈질균의 원활한 우점화를 위해 안산하수처리장의 반송 슬러지를 식종하였고, 질산염의 농도를 하루에 20 mg-N/L씩 단계적으로 증가시켜 5일째부터 100 mg-N/L가 되도록 하였다.
- 이 기간 동안 전자수용체의 종류에 따라 황탈질 반응조를 두 단계로 나누어 운전하였는데 첫 번째 단계 (stage I)에서는 전자수용체로 질산염을 이용해 약 2개월간 운전하였다. 운전 초기에 황탈질균의 원활한 우점화를 위해 안산하수처리장의 반송 슬러지를 식종하였고, 질산염의 농도를 하루에 20 mg-N/L씩 단계적으로 증가시켜 5일째부터 100 mg-N/L가 되도록 하였다. 두 번째 단계(stage II)에서는 전자수용체를 질산염에서 아질산염으로 바꾸어 약 2개월간 운전하였다.
- 운전 초기에 황탈질균의 원활한 우점화를 위해 안산하수처리장의 반송 슬러지를 식종하였고, 질산염의 농도를 하루에 20 mg-N/L씩 단계적으로 증가시켜 5일째부터 100 mg-N/L가 되도록 하였다. 두 번째 단계(stage II)에서는 전자수용체를 질산염에서 아질산염으로 바꾸어 약 2개월간 운전하였다. 전자수용체의 변화에 따른 황탈질균의 탈질능 저하를 최소화하기 위해 첫 번째 단계와 유사하게 아질산염의 농도를 이틀에 25 mg-N/L씩 단계적으로 증가시켜 10일째부터 100 mg-N/L가 되도록 하였다.
- 두 번째 단계(stage II)에서는 전자수용체를 질산염에서 아질산염으로 바꾸어 약 2개월간 운전하였다. 전자수용체의 변화에 따른 황탈질균의 탈질능 저하를 최소화하기 위해 첫 번째 단계와 유사하게 아질산염의 농도를 이틀에 25 mg-N/L씩 단계적으로 증가시켜 10일째부터 100 mg-N/L가 되도록 하였다. 황탈질 반응조를 운전하는 동안 황탈질균이 성장한 혼합 배지액 200 mL를 이틀에 한 번씩 제거하고 그에 상응하는 양의 새로운 합성배지를 공급하여 수리학적 체류시간과 고형물 체류시간을 20일로 유지하였다.
- 전자수용체의 변화에 따른 황탈질균의 탈질능 저하를 최소화하기 위해 첫 번째 단계와 유사하게 아질산염의 농도를 이틀에 25 mg-N/L씩 단계적으로 증가시켜 10일째부터 100 mg-N/L가 되도록 하였다. 황탈질 반응조를 운전하는 동안 황탈질균이 성장한 혼합 배지액 200 mL를 이틀에 한 번씩 제거하고 그에 상응하는 양의 새로운 합성배지를 공급하여 수리학적 체류시간과 고형물 체류시간을 20일로 유지하였다. 이때 각 단계의 휘발성 부유물질(VSS) 농도는 50일째 680 mg/L, 115일째 620 mg/L 로 유지되었다.
- 다양한 FNA 농도가 질산성 질소 및 아질산성 질소의 황탈질능에 미치는 영향을 평가하기 위하여 황탈질 반응조에서 51일과 116일에 얻은 각각의 슬러지와 합성폐수를 이용해 회분식 실험을 실시하였다.
- 각각의 전자수용체 조건에서 배양한 황탈질균을 이용하여 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질능을 측정하였다. 그 결과를 Table 2에 나타내었는데 단위시간 당 황탈질균에 의한 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질량(비탈질속도)이 아질산성 질소의 초기농도와 pH 조건에 큰 영향을 받는 것으로 나타났다.
이론/모형
- 황탈질 반응조 및 회분식 실험에서 얻은 시료의 질산성질소 및 아질산성 질소 농도는 나이론 실린지 멤브레인 필터로 여과한 후, 이온크로마토그래프(IC-1000, Varian)로 측정하였고, 휘발성 부유물질 농도는 Standard method (APHA, AWWA, and AWEF, 1999)의 분석법을 이용하여 측정하였다.
성능/효과
- 첫 번째 단계에서는 전자수용체로 질산염을 이용하여 반응조를 운전한 결과(stage I), 초기에는 질산성 질소의 대부분이 아질산성 질소의 형태로 축척되었으나 14일째부터는 아질산성 질소의 탈질도 원활히 진행되어 더 이상의 축적은 관찰되지 않았다. 두 번째 단계인 56일째부터는 전자수용체를 질산염에서 아질산염으로 바꾸어 운전한 결과(stage II), 초기에는 불안전한 탈질로 약간의 아질산성 질소의 축적이 관찰되었으나 곧 안정화되어 63일째부터는 검출되지 않았다. 황탈질 반응조가 안정적으로 운전되는 동안, 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질과정에서 지체기(Lag phase)는 관찰되지 않았고, 더욱이 질산성 질소의 탈질과정에서 아질산성의 축적도 관찰되지 않았다.
- 두 번째 단계인 56일째부터는 전자수용체를 질산염에서 아질산염으로 바꾸어 운전한 결과(stage II), 초기에는 불안전한 탈질로 약간의 아질산성 질소의 축적이 관찰되었으나 곧 안정화되어 63일째부터는 검출되지 않았다. 황탈질 반응조가 안정적으로 운전되는 동안, 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질과정에서 지체기(Lag phase)는 관찰되지 않았고, 더욱이 질산성 질소의 탈질과정에서 아질산성의 축적도 관찰되지 않았다. 이때 50일째 질산성 질소의 비탈질속도(Specific denitrification rate)는 16.
- 2배나 큰 탈질능을 보였다. 이에 전자공여체로 티오황산염을 이용해 황탈질 반응조를 운전하는 동안 질산성 질소 및 아질산성 질소의 높은 탈질효율을 안정적으로 얻을 수 있었다.
- 그 결과를 Table 2에 나타내었는데 단위시간 당 황탈질균에 의한 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질량(비탈질속도)이 아질산성 질소의 초기농도와 pH 조건에 큰 영향을 받는 것으로 나타났다. 질산염으로 배양한 황탈질균의 경우 (stage I), 질산성 질소의 탈질량은 아질산성 질소의 초기농도와 pH가 증가할수록 감소하는 것으로 나타났다. 아질산성 질소가 존재하지 않을 때, pH 7.
- 질산염으로 배양한 황탈질균의 경우 (stage I), 질산성 질소의 탈질량은 아질산성 질소의 초기농도와 pH가 증가할수록 감소하는 것으로 나타났다. 아질산성 질소가 존재하지 않을 때, pH 7.0에서 가장 많은 탈질량이 관찰되었으나 아질산성 질소 농도가 100 mg-N/L일때, pH 7.9에서 가장 적은 탈질량이 관찰되었다. 그러나 아질산성 질소의 탈질량은 질산성 질소와 유사하게 아질산성질소의 초기농도가 증가할수록 감소하지만 pH의 영향은 크게 다른 것으로 나타났다.
- 9에서 가장 적은 탈질량이 관찰되었다. 그러나 아질산성 질소의 탈질량은 질산성 질소와 유사하게 아질산성질소의 초기농도가 증가할수록 감소하지만 pH의 영향은 크게 다른 것으로 나타났다. 아질산성 질소의 농도가 50 mg-N/L에서는 pH가 증가할수록 탈질량이 감소하지만 100 mg-N/L에서는 탈질량이 증가해 pH 7.
- 그러나 아질산성 질소의 탈질량은 질산성 질소와 유사하게 아질산성질소의 초기농도가 증가할수록 감소하지만 pH의 영향은 크게 다른 것으로 나타났다. 아질산성 질소의 농도가 50 mg-N/L에서는 pH가 증가할수록 탈질량이 감소하지만 100 mg-N/L에서는 탈질량이 증가해 pH 7.0에서 아질산성 질소의 초기농도에 따라 가장 많은 탈질량과 가장 적은 탈질량이 모두 관찰되었다.
- 아질산염으로 배양한 황탈질균의 경우(stage II)도 질산염으로 배양한 황탈질균의 경우와 유사하게 질산성 질소의 탈질량이 아질산성 질소의 초기농도가 증가할수록 감소하는 것으로 나타났다. 그러나 pH 영향은 달라 아질산성 질소가 존재하지 않을 때에는 pH가 감소할수록 탈질량은 증가하지만 아질산성 질소가 존재할 때에는 감소하는 것으로 나타났다.
- 아질산염으로 배양한 황탈질균의 경우(stage II)도 질산염으로 배양한 황탈질균의 경우와 유사하게 질산성 질소의 탈질량이 아질산성 질소의 초기농도가 증가할수록 감소하는 것으로 나타났다. 그러나 pH 영향은 달라 아질산성 질소가 존재하지 않을 때에는 pH가 감소할수록 탈질량은 증가하지만 아질산성 질소가 존재할 때에는 감소하는 것으로 나타났다. 한편 아질산성 질소의 탈질량은 질산염을 이용해 배양한 황탈질균의 경우와 동일한 경향이 관찰되었다.
- 한편 황탈질균 배양에 사용된 전자수용체의 종류에 따라 탈질능에도 큰 차이가 관찰되었다. 아질산염으로 배양한 황탈질균의 질산성 질소 탈질능은 질산염으로 배양한 황탈질균보다 낮은 것으로 나타났다. 질산성 질소만 존재할 때, 아질산염으로 배양한 황탈질균의 탈질능은 pH 7.
- 아질산염으로 배양한 황탈질균의 질산성 질소 탈질능은 질산염으로 배양한 황탈질균보다 낮은 것으로 나타났다. 질산성 질소만 존재할 때, 아질산염으로 배양한 황탈질균의 탈질능은 pH 7.0에서는 23.4%, pH 7.5와 7.9에서는 각각 53.2%와 59.5%나 낮았다. 또한 아질산성 질소가 함께 존재할 때에도 아질산염으로 배양한 황탈질균의 탈질능이 질산염으로 배양한 경우보다 낮았다.
- 5%나 낮았다. 또한 아질산성 질소가 함께 존재할 때에도 아질산염으로 배양한 황탈질균의 탈질능이 질산염으로 배양한 경우보다 낮았다. 아질산성 질소의 농도가 50과 100 mg-N/L일 때, 아질산염으로 배양한 황탈질균의 질산성 질소 탈질능은 질산성 질소로 배양한 황탈질균과 비교해 pH 7.
- 또한 아질산성 질소가 함께 존재할 때에도 아질산염으로 배양한 황탈질균의 탈질능이 질산염으로 배양한 경우보다 낮았다. 아질산성 질소의 농도가 50과 100 mg-N/L일 때, 아질산염으로 배양한 황탈질균의 질산성 질소 탈질능은 질산성 질소로 배양한 황탈질균과 비교해 pH 7.0에서 각각 66.4%와 72.4%, pH 7.5에서 각각 59.4%와 57.7%, pH 7.9에서 41.9%와 46.5% 낮았다. 그러나 아질산성 질소의 탈질능은 질산성 질소의 경우와 달리 높은 것으로 나타나 아질산성 질소의 탈질능이 pH 7.
- 5% 낮았다. 그러나 아질산성 질소의 탈질능은 질산성 질소의 경우와 달리 높은 것으로 나타나 아질산성 질소의 탈질능이 pH 7.0에서 각각 30.5%와 3.0%, pH 7.5에서 각각 22.9%와 10.6%, pH 7.9에서 각각 17.3%와 23.8% 높았다.
- 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질량은 아질산성 질소의 초기농도가 증가할수록 감소하지만 pH 조건에 큰 영향을 받는 것으로 나타났다. 이에 FNA가 황탈질균의 탈질능에 어떻게 영향을 미치는지를 Fig.
- 2에서 검토하였다. 그 결과, 아질산성 질소의 초기농도가 동일한 조건에서도 pH 감소에 의해 FNA 농도가 증가하면 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질량은 감소하며, 그 감소폭은 FNA 농도가 클수록 증가하는 것으로 나타났다.
- 또한 황탈질균 배양에 사용한 전자수용체의 종류에 따라 FNA의 영향이 크게 다른 것으로 나타났다. Fig.
- 3에 나타낸 것과 같이 질산염으로 배양한 경우와 비교해 아질산염으로 배양한 황탈질균의 경우에서 큰 폭의 탈질능 감소가 관찰되었다. 아질산성 질소가 존재하지 않을 때와 비교해 아질산성 질소의 농도가 50과 100 mg-N/L으로 증가할 때, FNA 농도가 가장 높은 pH 7.0에서 질산성 질소의 감소폭이 각각 75.6%와 27.3%나 더 크고, 아질산성 질소의 감소폭은 더욱 커서 105.7%에 이르는 것으로 나타났다. 이와 같이 배양에 사용된 전자수용체의 종류에 따라 관찰된 탈질량 감소폭 차이의 원인은 정확히 알 수 없지만 황탈질균 배양에 사용된 전자수용체의 종류에 따라 이들 세균의 생태계 구성의 변화와 이에 따른 탈질능의 차이에서 기인한 것으로 판단된다.
- 1) 황탈질균의 배양에 사용된 전자수용체의 종류에 따라 탈질능이 다른 것으로 나타났는데 아질산염으로 배양한 경우, 질산염으로 배양한 경우와 비교해 아질산성 질소의 탈질능은 높으나 질산성 질소의 탈질능은 낮았다.
- 2) 질산성 질소 및 아질산성 질소의 황탈질능은 pH 조건에 큰 영향을 받았는데 아질산성 질소가 존재하지 않을 경우에는 pH가 낮을수록 질산성 질소의 탈질량은 크게 증가 하였다.
- 3) 아질산성 질소가 존재할 경우에는 FNA 농도의 영향을 크게 받아 아질산성 질소의 초기농도가 높고 pH가 낮을수록 질산성 질소 및 아질산성 질소의 탈질량 감소폭이 크게 증가하였다.
- 4) 한편, 황탈질균 배양에 사용된 전자수용체의 종류에 따라 FNA 농도 증가에 따른 탈질량의 감소폭도 다른 것으로 나타났는데 아질산염으로 배양한 경우, 질산염으로 배양한 경우와 비교해 질산성 질소와 아질산성 질소의 탈질량 감소폭이 더 컸다.
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