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문제 정의
- 본 논문에서는 연속식 가스 화기에 가스화제로 이산화탄소를 주입하여 목공소에서 발생된 톱밥 형태의 폐목재를 이용한 효율적인 합성가스를 생산하기 위해 CO2 가스화 온도, 바이오매스 수분 함량, CO2 주입농도 변화에 따른 변수별 연구를 진행하였다.
- 본 실험에서는 열분해 및 CO2 가스화를 통하여 타르의 생성량과 생성가스의 농도, 촤의 특성에 대하여 연구하였다.
제안 방법
- 9,11~14) 습식 샘플링은 실험 시 발생된 타르를 포집하여 GC-FID를 이용한 경질타르 분석과 중량 측정을 통한 중질타르를 측정하였다. 습식 샘플링 라인은 타르를 응축 및 흡수하기 위해 6개의 임핀져를 두 개의 항온 조에 분리하여 구성하였다.
- CO2 가스화 온도 영향을 파악하기 위하여 온도에 따른 생성물 발생 특성 실험을 진행하였다.
- CO2 가스화의 온도변화에서는 바이오매스의 함수율 0%, 이산화탄소 주입량1 L/min으로 고정된 조건에서 400℃, 600℃ 및 800℃의 다양한 가스화 온도에서 수행되었다.
- 가스화 실험에서 생성된 촤 표면의 세공발달을 파악하기 위해 SEM 분석을 실시하였다. SEM (Model S-4800, Hitachi Co., Japan) 분석을 통해 500배율로 확대하여 촤 표면의 세공형성을 살펴보았다.
- 가스화제로 주입되는 이산화탄소 농도의 영향을 파악하기 위하여 이산화탄소 농도에 따라 질소량을 조절하여 실험을 진행하였다. Fig.
- 디텍터와 인젝터의 온도는 각각 340℃와 250℃로 설정하였으며, 캐리어가스로 헬륨을 사용하였다. 경질타르로 벤젠 고리가 1링에서 4링중 각각 대표 물질로, 치환기를 가지지 않는 방향족 화합물질인 벤젠, 나프탈렌, 안트라센, 파이렌을 분석하였다. 발생된 총 타르를 측정하기 위해 습식 중질타르 중량(gravimetric tar mass)을 구하였다.
- 생성가스는 습식 타르 샘플링 라인 후단에서 동시에 샘플링 되었다. 그리고 임핀져를 통과한 잔여타르로부터 가스 크로마토그래피를 보호하기 위해 활성탄 필터와 목화 필터로 구성하였으며, 활성탄 필터와 목화 필터 라인 후단부에 무수염화칼슘을 이용하여 수분을 제거하여 가스 크로마토그래피 컬럼을 보호하였다. 생성가스는 Micro GC-TCD를 이용하여 분석하였다.
- 따라서 목질계 바이오매스를 이용하여 다양한 온도에서 CO2 가스화를 통한 생성물의 특성에 대하여 비교해 보았으며, 변수별 연구로 바이오매스의 함수율과 CO2 농도 변화에 따른 CO2 가스화를 수행하였다.
- 따라서, 본 연구에서는 함수율을 0%, 5.23%, 11.40%로 각각 조절하여, CO2 가스화를 수행하였다.
- 또한 가스화 온도 800℃를 고정하여, 변수별 연구로 함수율과 CO2량 변화에 따른 CO2 가스화를 수행하여 타르, 생성가스의 특성에 대해 비교하였다.
- 바이오매스의 수증기 영향을 파악하기 위하여 함수율 차이에 따른 생성가스 특성 실험을 진행하였다. Fig.
- 3은 가스화 온도변화에 대한 목질계 바이오매스의 CO2 가스화를 통해 생성된 중질타르(gravimetric tar)와 경질타르(light aromatic tar and light PAH), 그리고 생성가스의 농도를 나타낸 것이다. 바이오매스의 함수율 0%, 이산화탄소 100%를 1 L/min로 주입량 고정된 조건에서, 400~800℃의 범위에서 200℃ 간격으로 증가시켜 수행되었다.
- 경질타르로 벤젠 고리가 1링에서 4링중 각각 대표 물질로, 치환기를 가지지 않는 방향족 화합물질인 벤젠, 나프탈렌, 안트라센, 파이렌을 분석하였다. 발생된 총 타르를 측정하기 위해 습식 중질타르 중량(gravimetric tar mass)을 구하였다. 페이퍼 필터에서 여과시켜 5 mL를 분취하고 남은 타르 용액을 회전증발기(Model N-1000-SW, Eyela, Japan)에서 용매인 이소프로필 알코올을 분리한 뒤남은 타르 용액의 무게를 측정하였다.
- 분리된 타르용액을 5 mL 분취하여, 분석 시 실린지를 이용하여 1 µL 분취하여 GC-FID로 경질타르를 분석하였다.
- Glass wool filter는 STS 316 재질로 자체 제작하여 사용하였다. 분석 장치는 타르분석을 위한 GC-FID (GC-14B, Shimadzu, Japan)와 가스분석을 위한 GC-TCD (CP-4900, Varian, Netherland)로 구성되었다.
- 그리고 임핀져를 통과한 잔여타르로부터 가스 크로마토그래피를 보호하기 위해 활성탄 필터와 목화 필터로 구성하였으며, 활성탄 필터와 목화 필터 라인 후단부에 무수염화칼슘을 이용하여 수분을 제거하여 가스 크로마토그래피 컬럼을 보호하였다. 생성가스는 Micro GC-TCD를 이용하여 분석하였다. 수소, 일산화탄소, 메탄, 산소, 질소는 Molecular sieve-5A 컬럼을 사용하고 이산화탄소, 에틸렌, 에탄, 프로판은 PoraPlot-Q 컬럼을 사용하여 동시에 분석하였다.
- 생성가스는 Micro GC-TCD를 이용하여 분석하였다. 수소, 일산화탄소, 메탄, 산소, 질소는 Molecular sieve-5A 컬럼을 사용하고 이산화탄소, 에틸렌, 에탄, 프로판은 PoraPlot-Q 컬럼을 사용하여 동시에 분석하였다.
- 나머지 2개의 임핀져 중 1개는 이소프로필 알코올 100 mL 를 채우고, 다른 1개는 공병으로 하여, 두 번째 항온조에 담아, 칠러를 이용하여 -20℃ 이하로 유지하였다. 습식 샘플링 유량은 정량펌프를 사용하여 0.5 L/min 씩 30분간 샘플링 하였으며, 타르를 포집하기 위해 정량펌프를 사용하였다. 유량은 볼 유량계 및 습식가스미터를 사용여 측정하였다.
- 열분해 및 CO2 가스화 실험에서 생성된 촤 표면의 세공발달을 파악하기 위해 SEM 분석을 실시하였다.
- 전기로는 로 내의 균일한 온도 분포를 유지하기 위하여 가열되는 부위(길이 400 mm) 양쪽 끝을 단열재로 보온하였다. 열분해 실험 시 분위기가스로 질소, 가스화 실험 시 가스화제로 이산화탄소를 사용하였으며, MFC (M3030V, Linetech, Korea)를 통해 질소 및 이산화탄소의 유량을 조절하여 공급하였다.
- 2에 나타내었다. 열중량 분석기(Thermogravimetric analyzer, TGA 2050/TA Instruments)를 이용한 열중량 분석은 시료용기에 목질계 바이오매스를 0.1 g 넣은 후, 질소가스를 0.1 L/min의 유량으로 공급하여 반응기 내부의 산소를 제거하였다. 반응온도는 10 ℃/min의 승온 속도로 상온에서 850℃까지 증가시켜 살펴보았다.
- 5 L/min 씩 30분간 샘플링 하였으며, 타르를 포집하기 위해 정량펌프를 사용하였다. 유량은 볼 유량계 및 습식가스미터를 사용여 측정하였다. 샘플링 후 임핀져에 포집된 타르용액은 타르성분이 임 핀져 내부에 남아있지 않도록 미세솔과 이소프로필 알코올 100 mL를 사용하여 세척한 후에 페이퍼 필터(Model F-5B, Advantec Co.
- 발생된 총 타르를 측정하기 위해 습식 중질타르 중량(gravimetric tar mass)을 구하였다. 페이퍼 필터에서 여과시켜 5 mL를 분취하고 남은 타르 용액을 회전증발기(Model N-1000-SW, Eyela, Japan)에서 용매인 이소프로필 알코올을 분리한 뒤남은 타르 용액의 무게를 측정하였다.
대상 데이터
- 스크류 열분해로는 호퍼, 전기로, 전기로 컨트롤러, 모터, 모터 컨트롤러, 스크류, 반응기, 촤 함 등으로 구성된다. 반응기는 1,000℃ 이상의 고온에서도 산화되거나 부식되지 않는 SUS 316(길이 950 mm, 내경 36.7 mm) 재질로 제작하여 사용하였다. 모터에 의해 조절되는 스크류(총 길이 1,003 mm, 피치 10 mm)를 이용하여 연속적으로 바이오매스를 반응기 내부에 공급해 주었다.
- 본 연구에 사용된 목질계 바이오매스는 목재 가공소에서 발생된 톱밥 형태의 폐목재를 선택하였으며, 목질계 바이오매스의 특성을 Table 1에 나타내었다. 원소분석 결과, 탄소와 산소의 함량이 약 90%로서 대부분을 차지하였으며, 질소와 황 성분은 검출되지 않았다.
- 사용된 컬럼(30 m - 0.53 mm id, 0.5 µm film thickness)은 RTX-5 (RESTEK)이며, GC 오븐 온도 조건은 45℃(2분)-7℃/min (320℃, 10분)이다.
- 측정 및 분석 라인은 샘플링 장치와 분석 장치로 구성되어 있다. 샘플링 장치는 Glass wool filter, 임핀져, 항온조, 칠러(ECS-30SS, Eyela Co., Japan), 습식가스미터(W-NK-1A, Shinagawa, Japan), 정량펌프(N-820.3FT 18, KNF, Switzerland)로 구성되었다. Glass wool filter는 STS 316 재질로 자체 제작하여 사용하였다.
- 시료 공급은 스크류의 속도가 일정하다 할지라도 시료의 크기가 일정하지 않다면 공급량이 일정하지 못하므로 폐목재를 500~1,000 µm의 크기로 선별하여 톱밥 형태의 시료를 사용하였다.
- 측정 및 분석 라인은 샘플링 장치와 분석 장치로 구성되어 있다. 샘플링 장치는 Glass wool filter, 임핀져, 항온조, 칠러(ECS-30SS, Eyela Co.
이론/모형
- 생성된 타르를 측정하기 위한 습식 샘플링 방법 및 타르 분석법은 Biomass Technology Groups (BTGs)에서 제시한 방법을 이용하였다.9,11~14) 습식 샘플링은 실험 시 발생된 타르를 포집하여 GC-FID를 이용한 경질타르 분석과 중량 측정을 통한 중질타르를 측정하였다.
성능/효과
- 72 vol.%로 나타났으며, 본 연구에서 이산화탄소의 주입으로 인하여 특별한 경향이 나타나지 않아 CO2량의 변화에 큰 영향이 없는 것으로 판단되었다.
- 44 vol.%로 증가하였으며, 타르는 중질, 경질, 링 타르 모두 감소되는 경향이 나타났다.
- 나무, 농임업 부산물, 해조류, 폐기물(폐목재, 종이) 등 다양한 형태로 존재한다.2) 바이오매스는 화석연료를 사용한 경우보다 NOx, SOx 그리고 CO2의 배출이 현저히 적고, 재생 가능하며, 지역 전반에 고르게 분포하고 있어 안정적이고 지속적으로 공급 가능하다. 국제적으로 탄소중립(Carbon Neutral) 특성을 인정받아 온실가스 감축, 신재생 에너지 보급, 에너지 자원 확보 차원에서 매우 효과적으로 인식되어, 미래의 에너지원으로 활용하기 위하여 다양한 연구가 진행되고 있다.
- CO2 주입량 변화에 따른 발생된 생성가스중 수소는 감소하였고, 일산화탄소는 증가하였다.
- CO2 주입량이 30%와 70%일 때 발생된 중질타르는 동일하게 나타났지만, CO2 주입량이 100%로 증가된 경우의 CO2 가스 화에서는 상대적으로 반응성이 더 낮아져 반응식 (2)의 열적 분해반응에 의한 분해가 원활하게 이루지지 못한 결과로 중질타르가 경질타르로 전환이 덜 이루어져 중질타르의 증가와 함께 경질타르의 감소가 나타났다.
- CO2 주입량이 70%로 증가된 경우의 중질타르 농도는 동일하게 나타났으며, 경질타르 농도는 벤젠 7.96 g/m3, 나프탈렌 1.24 g/m3, 안트라센 0.39 g/m3,파이렌 0.16 g/m3으로 나타났다.
- 그 결과 가스화 온도 800℃, CO2 주입량이 30%일 때, 중질타르 농도는 3.33 g/m3이었으며, 경질타르 농도는 벤젠 8.16 g/m3, 나프탈렌 1.21 g/m3, 안트라센 0.38 g/m3, 파이렌 0.10 g/m3으로 나타났다.
- 그 결과 바이오매스의 함수율은 타르 감소에 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 완전히 건조되어 함수율이 0%일때, 중질타르 농도는 4.
- %로 나타났다. 메탄과 경질 탄화수소는 수분의 영향으로 타르의 분해에 의한 생성과 수 증기, 이산화탄소와 반응에 의한 수소와 일산화탄소를 생성 하는 상호 반응에 의하여 경미하게 나타났다.
- 5는 가스화 온도 800℃, 이산화탄소 100%를 1 L/min로 주입량 고정된 조건에서 목질계 바이오매스 함수율 변화에 따른 CO2가스화를 통해 생성된 중질타르와 경질타르, 그리고 생성가스의 농도를 나타낸 것이다. 목질계 바이오매스의 수분함량을 폐기물공정시험방법의 함수율 측정법에 의해 측정해 본 결과 건조시키지 않은 상태의 함수율은 약 11.40%로 나타났다. 따라서, 본 연구에서는 함수율을 0%, 5.
- 또한, 경질타르의 결과에서도 중질타르와 마찬가지로 감소하는 경향이 나타났다. 벤젠의 경우 함수율이 0%, 5.23%, 11.40%로 증가하였을 때, 농도는 각각 5.95 g/m3, 5.70 g/m3, 4.53 g/m3로 나타났으며, 최대 약 24% 감소되었고, 나프탈렌은 약 27%, 안트라센은 약 45%, 파이렌은 약 60%로 각각 감소되었다. 이는 바이오매스의 함수율이 증가할수록 고온에서 발생되는 수증기량이 증가되어, 타르 가스화 반응을 촉진시켜 중질타르와 경질타르를 감소시키고, 생성가스는 증가시키게 된다.
- 4에 나타내었다. 분석결과 800℃에서 발생된 촤의 SEM 이미지는 크게 차이가 있었으며, 전체에 걸쳐 골고루 세공이 분포하고 있음을 확인할 수 있었다. 이는 활성화 온도가 증가됨에 따라 탄소 표면과 가스활성화제의 증가된 반응성으로 인하여 세공이 발달된 것으로 사료된다.
- 10 g/m3으로증가하였다. 생성가스의 경우 가스화 온도가 증가됨에 따라 바이오매스 구성성분의 분해에 의해 생성되는 타르, 촤 보다 가스상 물질로 전환이 원활하므로, 전체적으로 증가하는 경향이 나타났다. 생성가스 중 일산화탄소와 수소는 가스화 온도의 증가에 따라 영향이 크게 나타났으며, 400℃에서 800℃로 증가되었을 때 반응식 (1), (4), (6)에 의해 일산화탄소의 농도는 0 vol.
- 그 결과 바이오매스의 함수율은 타르 감소에 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 완전히 건조되어 함수율이 0%일때, 중질타르 농도는 4.01 g/m3로 나타났으며, 함수율 5.23%에서 2.64 g/m3로서 약 34% 감소되었으며, 함수율 11.40%에서는 2.00 g/m3로, 약 50% 감소되었다. 또한, 경질타르의 결과에서도 중질타르와 마찬가지로 감소하는 경향이 나타났다.
- 본 연구에 사용된 목질계 바이오매스는 목재 가공소에서 발생된 톱밥 형태의 폐목재를 선택하였으며, 목질계 바이오매스의 특성을 Table 1에 나타내었다. 원소분석 결과, 탄소와 산소의 함량이 약 90%로서 대부분을 차지하였으며, 질소와 황 성분은 검출되지 않았다. 원소분석 결과를 바탕으로 Dulong식을 이용하여 발열량을 계산한 결과 14.
- 원소분석 결과, 탄소와 산소의 함량이 약 90%로서 대부분을 차지하였으며, 질소와 황 성분은 검출되지 않았다. 원소분석 결과를 바탕으로 Dulong식을 이용하여 발열량을 계산한 결과 14.70 MJ/kg 이었다.
- 최종적으로 CO2 주입량이 100%인 경우 중질타르의 농도는 4.01 g/m3으로 나타났으며, 경질타르 농도는 벤젠 5.95 g/m3, 나프탈렌 0.92 g/m3,안트라센 0.29 g/m3 , 파이렌 0.10 g/m3으로 나타났다.
- 이는 바이오매스의 함수율이 증가할수록 고온에서 발생되는 수증기량이 증가되어, 타르 가스화 반응을 촉진시켜 중질타르와 경질타르를 감소시키고, 생성가스는 증가시키게 된다. 함수율 증가에 따른 생성가스 중 수소와 일산화탄소는 증가되었다. 함수율 0%의 수소와 일산화탄소는 각각 9.
후속연구
- 하지만 중질타르의경우 좀 더 증가된 온도에서 CO2 가스화가 이루어져야 할것으로 사료되며, 발전 시설 및 연소 배기가스에 포함된 이산화탄소를 이용하여 가스화 공정에 적용된다면 합성가스 생산과 동시에 흡착제로써 촤의 이용이 가능할 것으로 판단된다.
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