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문제 정의
- 백금촉매가 도포되어 있는 탄소천의 경우 높은 가격 때문에 대규모의 반응기에 적용되기는 실용적이지 못하지만 실험실 규모 미생물연료전지의 성능을 테스트하기에는 유용한 기준 중의 하나이다. 따라서, 백금촉매의 유무에 따른 미생물연료전지의 효율성 및 경제성을 평가해 보고자 하였다.
- 대부분의 연구에서 분리막으로 사용된 양이온교환막은 가격이 비싸기 때문에 실용화에 큰 걸림돌이 되고 있다. 미생물연료전지의 실용화를 위한 주요 과제 중 하나는 상용화 된 분리막의 높은 비용과 낮은 기계적 강도를 해결하는 것이다. 이를 해결하기 위하여 저렴하며, 성능이 개선된 재료의 개발은 필수적일 수 밖에 없다.
- 본 연구는 미생물연료전지의 분리막으로서 고가의 양이온교환막을 대체할 수 있는 세라믹막의 적용가능성을 검토하고 미생물연료전지의 성능을 평가하기 위하여 수행되었다. 이를 위하여 세라믹막과 양이온교환막인 나피온막을 미생물연료전지의 분리막으로 적용하고 합성폐수를 미생물연료전지의 기질로 이용하였으며 실험을 통해 미생물연료전지의 전기적 성능 특성을 비교하여 세라믹막의 대체막으로서의 적용가능성을 검토하였다.
- 본 연구에서 분리막 종류에 따른 미생물연료전지의 전기적 성능 특성을 분석하여 분리막으로서 세라믹막의 적용가능성을 평가 한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 또한, 환원전 극으로 사용된 탄소천의 백금촉매 도포 유무에 따른 전력발생 효율을 비교하였다. 분리막 종류에 따른 미생물 연료전지의 전력발생량을 비교하기 위하여 세라믹막을 사용하여 나피온막과의 성능을 비교함으로써 분리막으로서 세라믹막의 적용 가능성을 파악하고자 실험을 수행 하였다.
제안 방법
- 2. 미생물연료전지에서 전력발생량에 미치는 백금촉매의 효과를 확인하였다. 환원전극으로써 백금촉매가 도포되어 있는 탄소천과 일반 탄소천을 비교한 결과 백금촉매가 도포되어 있는 탄소천의 전력 발생량이 일반 탄소천에 비하여 1.
- 농도 측정을 위하여 기질이 교체될 때마다 교체전/교체후의 시료를 분석하였다. CODCr 분석은 SCODCr으로 하였고, 원심분리기를 사용하여 4,500 rpm에서 10분 동안 고액 분리한 후 상등액을 취하여 CODCr 농도를 측정하였다. 또한 산출된 CODCr 제거율을 이용하여 쿨롱(전하량)효율(coulombic efficiency)을 계산하였다.
- 각 반응기의 소모된 유기물에 대하여 전류로써 회수된 전하량의 비율인 쿨롱효율을 분석하였다. 쿨롱효율은 실험기간 동안의 누적전류량과 유기물제거량을 이용하여 식 (1)에 의해 계산되었으며 그 결과를 Fig.
- 기질종류에 따른 미생물연료전지의 전기발생량을 비교하기 위하여 formate, acetate, propionate, butyrate를 각각 단일기질로 하여 회분식으로 실험을 수행하였다. 기질의 농도는 CODCr으로 1,300 mg/L이며 발생되는 평균 전압 및 전력밀도를 측정한 결과를 Fig.
- 본 실험에 사용된 세라믹막의 특성 및 생물막의 생장 형태를 파악하기 위하여 전계방출형주사전자현미경 (FE-SEM; field emission scanning electron microscope) 을 이용하여 촬영하였다. 또한 pH와 공극률, 양이온교환 능력(CEC; cation exchange capacity)을 측정하였다. 세라믹을 24시간 동안 증류수에 담근 후 용출액의 pH를 측정하였으며, 공극률은 세라믹을 24시간 동안 증류수에 담근 후 흡수되는 물의 양을 측정하여 계산하였다[9].
- CODCr 분석은 SCODCr으로 하였고, 원심분리기를 사용하여 4,500 rpm에서 10분 동안 고액 분리한 후 상등액을 취하여 CODCr 농도를 측정하였다. 또한 산출된 CODCr 제거율을 이용하여 쿨롱(전하량)효율(coulombic efficiency)을 계산하였다. 쿨롱효율은 초기 유기물내에 존재하는 전하량과 전류에 의해 회수된 전하량의 비율로 정의된다.
- 또한, 산화전극에 전기화학적 활성 미생물막의 안정적인 형성을 위해 합성폐수를 제조하여 실험에 사용하였다. 합성폐수의 조성은 NH4HCO3 1,885 mg/L, Na2CO3 1,000 mg/L, K2HPO4 6.
- 미생물에서 산화전극으로 이동된 전자를 환원전극으로 이동시키기 위해 스테인레스 스틸 망에 구리선을 연결하여 외부회로를 구성하였으며, 가변저항기를 설치하여 외부 저항을 걸어주었다. 또한, 항온수조를 사용하여 반응기의 내부온도를 일정하게 유지하였고, 교반기를 이용하여 일정 속도로 교반하였다.
- 식종슬러지의 농도는 SCODCr 1,300 mg/L였으며, 이를 기준으로 formate, acetate, propionate, butyrate를 기질로 하는 합성폐수의 농도도 CODCr 1,300 mg/L로 조절 하였다. 또한, 환원전 극으로 사용된 탄소천의 백금촉매 도포 유무에 따른 전력발생 효율을 비교하였다. 분리막 종류에 따른 미생물 연료전지의 전력발생량을 비교하기 위하여 세라믹막을 사용하여 나피온막과의 성능을 비교함으로써 분리막으로서 세라믹막의 적용 가능성을 파악하고자 실험을 수행 하였다.
- 분리막은 세라믹막과 양이온교환막인 나피온막을 사용하였다. 미생물에서 산화전극으로 이동된 전자를 환원전극으로 이동시키기 위해 스테인레스 스틸 망에 구리선을 연결하여 외부회로를 구성하였으며, 가변저항기를 설치하여 외부 저항을 걸어주었다. 또한, 항온수조를 사용하여 반응기의 내부온도를 일정하게 유지하였고, 교반기를 이용하여 일정 속도로 교반하였다.
- 미생물연료전지에서 발생되는 전력량을 측정하기 위하여 반응기에 디지털멀티미터(digital multimeter)를 연결하여 전압 및 전류, 저항을 30분 간격으로 측정하였다. 전력(power, P)은 P(W) = V × I로 계산하였다.
- 미생물연료전지에서 처리된 처리수의 CODCr 농도 측정을 위하여 기질이 교체될 때마다 교체전/교체후의 시료를 분석하였다. CODCr 분석은 SCODCr으로 하였고, 원심분리기를 사용하여 4,500 rpm에서 10분 동안 고액 분리한 후 상등액을 취하여 CODCr 농도를 측정하였다.
- 분리막 종류에 따른 전압발생량을 분석하기 위하여 음폐수 혐기성 소화조 슬러지를 식종한 후, acetate를 단일기질로 하는 합성폐수를 사용하여 29일 동안 회분식 실험을 수행하였다.
- 세라믹막 및 나피온막의 실험전, 실험후의 사진과 실험후 분리막에 형성된 생물막의 형상을 FE-SEM을 이용하여 관찰하였다. Fig.
- 또한 pH와 공극률, 양이온교환 능력(CEC; cation exchange capacity)을 측정하였다. 세라믹을 24시간 동안 증류수에 담근 후 용출액의 pH를 측정하였으며, 공극률은 세라믹을 24시간 동안 증류수에 담근 후 흡수되는 물의 양을 측정하여 계산하였다[9]. 양이온교환능력은 한국산업표준 KS IISO 11464에 따라 세라믹을 전처리 한 다음, KS IISO 11260을 이용하여 분석하였다.
- 기질 종류에 따른 미생물연료전지의 전력발생량을 비교하기 위하여 순수 기질 중 전기화학활성미생물이 탄소 원으로 쉽게 이용할 수 있는 물질 중 탄소수(C1～C4)에 따라 formate, acetate, propionate, butyrate를 기질로 선정하여 실험을 수행 하였다. 식종슬러지의 농도는 SCODCr 1,300 mg/L였으며, 이를 기준으로 formate, acetate, propionate, butyrate를 기질로 하는 합성폐수의 농도도 CODCr 1,300 mg/L로 조절 하였다. 또한, 환원전 극으로 사용된 탄소천의 백금촉매 도포 유무에 따른 전력발생 효율을 비교하였다.
- 본 연구는 미생물연료전지의 분리막으로서 고가의 양이온교환막을 대체할 수 있는 세라믹막의 적용가능성을 검토하고 미생물연료전지의 성능을 평가하기 위하여 수행되었다. 이를 위하여 세라믹막과 양이온교환막인 나피온막을 미생물연료전지의 분리막으로 적용하고 합성폐수를 미생물연료전지의 기질로 이용하였으며 실험을 통해 미생물연료전지의 전기적 성능 특성을 비교하여 세라믹막의 대체막으로서의 적용가능성을 검토하였다.
- 합성폐수를 적용한 미생물연료전지에서의 전기적 성능을 분석하기 위하여 식종슬러지와 배지는 1:4의 비율로 혼합하였다. 합성폐수 주입 전 반응기 내부의 혐기성 상태를 유지하기 위해 질소가스로 치환해 주었으며, 합성폐수를 주입하는 동안에도 지속적으로 질소가스로 치환해 주었다.
대상 데이터
- Table 3에 나타낸 바와 같이 본 연구에서 사용된 세라믹막은 전형적인 적토(red soil)의 특성을 가지고 있는 것으로 판단된다.
- 기질 종류에 따른 미생물연료전지의 전력발생량을 비교하기 위하여 순수 기질 중 전기화학활성미생물이 탄소 원으로 쉽게 이용할 수 있는 물질 중 탄소수(C1～C4)에 따라 formate, acetate, propionate, butyrate를 기질로 선정하여 실험을 수행 하였다. 식종슬러지의 농도는 SCODCr 1,300 mg/L였으며, 이를 기준으로 formate, acetate, propionate, butyrate를 기질로 하는 합성폐수의 농도도 CODCr 1,300 mg/L로 조절 하였다.
- 미생물연료전지 산화전극부의 미생물증식을 위하여 SL공사 음폐수처리장의 혐기성 소화조 슬러지를 식종슬러지로 사용하였다. 식종슬러지의 성상은 Table 2와 같다.
- 본 실험에서 사용된 세라믹막은 점토로 만들어진 것으로, Ghadge 등(2014)[9] 연구에 사용되었던 세라믹막 과의 특성을 비교하여 Table 4에 나타내었다.
- 본 연구에 사용된 미생물연료전지는 공기환원전극을 사용한 단일챔버이다[Fig. 2].
- 실험장치의 전체 부피는 1L이며, 산화전극와 환원전극은 각각 흑연펠트와 탄소천을 사용하였다. 분리막은 세라믹막과 양이온교환막인 나피온막을 사용하였다. 미생물에서 산화전극으로 이동된 전자를 환원전극으로 이동시키기 위해 스테인레스 스틸 망에 구리선을 연결하여 외부회로를 구성하였으며, 가변저항기를 설치하여 외부 저항을 걸어주었다.
- 실험장치의 전체 부피는 1L이며, 산화전극와 환원전극은 각각 흑연펠트와 탄소천을 사용하였다. 분리막은 세라믹막과 양이온교환막인 나피온막을 사용하였다.
데이터처리
- 본 실험에 사용된 세라믹막의 특성 및 생물막의 생장 형태를 파악하기 위하여 전계방출형주사전자현미경 (FE-SEM; field emission scanning electron microscope) 을 이용하여 촬영하였다. 또한 pH와 공극률, 양이온교환 능력(CEC; cation exchange capacity)을 측정하였다.
이론/모형
- 세라믹을 24시간 동안 증류수에 담근 후 용출액의 pH를 측정하였으며, 공극률은 세라믹을 24시간 동안 증류수에 담근 후 흡수되는 물의 양을 측정하여 계산하였다[9]. 양이온교환능력은 한국산업표준 KS IISO 11464에 따라 세라믹을 전처리 한 다음, KS IISO 11260을 이용하여 분석하였다.
성능/효과
- 1. 회분식 실험에서 전기발생특성이 가장 안정적인 것은 acetate를 기질로 사용하였을 때였고, formate는 전기발생특성이 acetate보다 다소 높았으나 불안정하였다. Propionate와 butyrate는 acetate에 비하여 전기발생량이 상대적으로 낮게 발생되었다.
- 3. 분리막으로서 세라믹막과 나피온막을 적용한 미생물연료전지에서 발생한 평균 전압은 각각 523.67 mV ± 49.41 mV, 424.09 mV ± 79.95 mV이었다.
- 실험결과, formate를 기질로 사용한 반응기에서 최대 전압과 최대 전력밀도를 발생하였으나 49일을 기점으로 전압이 급격히 감소된 것을 볼 수 있다. Formate를 기질로 사용한 반응기에 연결된 측정기기의 오작동으로 인하여 20일간의 자료가 누락되어 정확히 판단하기에는 무리가 있으나, 다른 반응기와 동일한 조건이였음을 고려해 볼 때 다른 기질들에 비하여 formate의 경우 20일 동안 급격하게 감소하는 경향을 나타내었다. 이는 formate가 기질로 사용된 반응기에 기질소모가 완전히 이루어짐으로써 더 이상 유기물질의 분해가 일어나지 않아 전기가 생산되지 않은데 그 원인이 있을 것으로 추정된다.
- 결론적으로 미생물연료전지에 분리막으로서 세라믹막과 나피온막을 적용한 실험에서 전력발생 및 유기물제거효율을 비교한 결과, 세라믹막이 나피온막의 대안이 될 수 있음을 확인하였다.
- 95 mV이었다. 따라서, 세라믹막이 나피온막보다 평균적으로 약 20% 높은 전압이 발생됨을 알 수 있었다.
- 2배 정도 높은 전압을 나타내었다. 또한 전압뿐만 아니라 전류, 전류밀도, 전력밀도가 모두 높은 것을 확인할 수 있었다. 이는 백금촉매로 인하여 전자이동이 더 원활하게 이루어진데 그 원인이 있는 것으로 판단된다.
- 이는 formate가 기질로 사용된 반응기에 기질소모가 완전히 이루어짐으로써 더 이상 유기물질의 분해가 일어나지 않아 전기가 생산되지 않은데 그 원인이 있을 것으로 추정된다. 반면, formate를 제외한 다른 단일기질들에서는 운전기간이 경과됨에 따라 전압발생이 감소하는 경향을 보이긴 하지만, 비교적 안정적인 값이 지속적으로 유지되는 것을 확인할 수 있었다. 특히, acetate를 기질로 사용한 반응기에서 전압이 가장 안정적으로 발생되었다.
- 본 실험에 사용된 세라믹막의 pH는 6.45로 측정되었으며 양이온교환능력은 Ghadge 등(2014)[9]에 사용된 세라믹에 비하여 높은 것으로 나타났다.
- 본 실험에서 사용된 합성폐수의 초기 CODCr 농도는 1,300 mg/L 이였으며, 29일 후 세라믹막을 사용한 반응기의 CODCr 농도는 1,234 mg/L이었고, 나피온막을 사용한 반응기의 CODCr 농도는 1,224 mg/L였다.
- 세라믹막은 가변저항기를 사용하여 외부저항을 1,000 Ω으로 설정하였지만 실제 측정결과, [Fig. 10]에 나타난 바와 같이 나피온막에 비하여 상대적으로 매우 높은 저항이 발생되는 것을 확인할 수 있었다. 결국, 높은 저항값으로 인하여 전류량이 낮게 측정되었는데, 이는 세라믹막의 반복적인 재사용 및 전극과 미생물간의 저항 발생 등의 원인으로 인하여 전체적인 내부저항이 증가된 것에 그 원인이 있는 것으로 판단된다.
- 9에 나타내었다. 세라믹막은 약 15.69%의 쿨롱효율을 나타내었고, 나피온막은 약 36.09%의 쿨롱효율을 나타내었다.
- 세라믹막을 적용한 미생물연료전지의 평균 전압은 523.67 mV ± 49.41 mV였고, 나피온 막을 적용한 미생물연료전지의 평균 전압은 424.09 mV ± 79.95 mV이었다.
- Table 3은 본 연구에서 사용한 세라믹막과 Ghadge 등(2014)[9]의 연구에서 사용된 세라믹막인 S-1, S-2의화학적 조성 분석결과를 비교한 것이다. 세라믹막의 성분을 파악하기 위하여 EDS-7001F를 이용하여 화학적 조성을 분석한 결과, 이산화규소(SiO2)가 68.76%로 가장 많이 함유되어 있었으며, 그 다음으로 산화알루미늄 (Al2O3) 및 칼슘산화물인 탄산칼슘(CaCO3)이 주를 이루고 있었다.
- 실험결과, formate를 기질로 사용한 반응기에서 최대 전압과 최대 전력밀도를 발생하였으나 49일을 기점으로 전압이 급격히 감소된 것을 볼 수 있다. Formate를 기질로 사용한 반응기에 연결된 측정기기의 오작동으로 인하여 20일간의 자료가 누락되어 정확히 판단하기에는 무리가 있으나, 다른 반응기와 동일한 조건이였음을 고려해 볼 때 다른 기질들에 비하여 formate의 경우 20일 동안 급격하게 감소하는 경향을 나타내었다.
- 95 mV이었다. 이로부터 미생물연료전지에서의 세라믹막 적용시 나피온막에 비하여 전압발생특성이 우수한 것으로 나타났다.
- 미생물연료전지에서 전력발생량에 미치는 백금촉매의 효과를 확인하였다. 환원전극으로써 백금촉매가 도포되어 있는 탄소천과 일반 탄소천을 비교한 결과 백금촉매가 도포되어 있는 탄소천의 전력 발생량이 일반 탄소천에 비하여 1.2배 높은 반면, 그 가격은 약 5배 정도 차이가 있음을 고려하면 미생물연료 전지의 적용에 있어 효율성과 경제성은 함께 고려되어야 할 것으로 판단된다.
후속연구
- 따라서, 나피온막은 세라믹막에 비하여 전력발생에 있어 방해물질들의 영향을 최소한으로 줄일 수 있었기 때문에 이 같은 결과가 나타난 것으로 판단된다. 미생물연료전지의 지속적인 연구를 위해서는 세라믹막의 내부저항을 줄일 수 있는 방안이 연구되어야 할 것으로 사료된다.
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