횡성지역 다양한 지질환경에서 지하수 중 우라늄 및 라돈-222 산출특성 Occurrences of Uranium and Radon-222 from Groundwaters in Various Geological Environment in the Hoengseong Area원문보기
지하수내 자연방사성물질인 우라늄과 라돈-222의 산출과 지질특성과의 연관성을 알아보기 위해 단층대를 포함한 화강암, 편마암, 복운모 화강암 등 다양한 지질이 분포하는 횡성지역을 연구대상지역으로 하였다. 이 연구를 위하여 지하수 시료 38점, 지표수 시료 4점을 채취하여 화학성분 분석, 우라늄과 라돈-222의 함량을 분석하였다. 1차 분석결과를 바탕으로 우라늄과 라돈-222의 함량이 미국 EPA 권고기준을 초과한 지하수 16점에 대해서는 2차 분석을 실시하였다. 지하수내 자연방사성물질 산출과 지질과의 상관성을 알아보기 위하여 33개 지점에 대한 지표방사능 세기를 측정하였다. 지하수내 우라늄의 농도는 0.02~49.3 μg/L의 범위를, 라돈-222의 농도는 20~906 Bq/L 범위로 미국 EPA 권고기준치인 30 μg/L와 148 Bq/L을 초과한 시료는 각각 4점과 35점이다. 지하수의 화학적 특성은 Ca(Na)-HCO3 유형에서 Ca(Na)-NO3(HCO3+Cl) 유형 범위까지 분포한다. pH는 5.71~8.66의 범위로 중간 값은 중성 또는 약알카리성의 특성을 보였다. 고함량 우라늄 및 라돈-222의 산출은 편마암-화강암 지질경계부과 화강암내에서 주로 확인되었으며, 우라늄과 라돈의 산출에 대한 상관관계는 뚜렷하지 않다. 불활성 기체인 라돈은 암석내 기원지로부터 주변부에 발달된 단열을 따라서 확산되어 순환하는 지하수에 용해되는 것으로 보이며, 지하수의 유동과 화학성분과의 상관성은 찾아보기 어렵다. 지하수내 우라늄 용해에 유리한 조건은 중성 또는 약알칼리성 환경과 산화 환경이면서 높은 중탄산 함량의 지화학적 조건에서 주로 우라닐 또는 우라닐탄산염 형태로 존재하는 것으로 해석된다.
지하수내 자연방사성물질인 우라늄과 라돈-222의 산출과 지질특성과의 연관성을 알아보기 위해 단층대를 포함한 화강암, 편마암, 복운모 화강암 등 다양한 지질이 분포하는 횡성지역을 연구대상지역으로 하였다. 이 연구를 위하여 지하수 시료 38점, 지표수 시료 4점을 채취하여 화학성분 분석, 우라늄과 라돈-222의 함량을 분석하였다. 1차 분석결과를 바탕으로 우라늄과 라돈-222의 함량이 미국 EPA 권고기준을 초과한 지하수 16점에 대해서는 2차 분석을 실시하였다. 지하수내 자연방사성물질 산출과 지질과의 상관성을 알아보기 위하여 33개 지점에 대한 지표방사능 세기를 측정하였다. 지하수내 우라늄의 농도는 0.02~49.3 μg/L의 범위를, 라돈-222의 농도는 20~906 Bq/L 범위로 미국 EPA 권고기준치인 30 μg/L와 148 Bq/L을 초과한 시료는 각각 4점과 35점이다. 지하수의 화학적 특성은 Ca(Na)-HCO3 유형에서 Ca(Na)-NO3(HCO3+Cl) 유형 범위까지 분포한다. pH는 5.71~8.66의 범위로 중간 값은 중성 또는 약알카리성의 특성을 보였다. 고함량 우라늄 및 라돈-222의 산출은 편마암-화강암 지질경계부과 화강암내에서 주로 확인되었으며, 우라늄과 라돈의 산출에 대한 상관관계는 뚜렷하지 않다. 불활성 기체인 라돈은 암석내 기원지로부터 주변부에 발달된 단열을 따라서 확산되어 순환하는 지하수에 용해되는 것으로 보이며, 지하수의 유동과 화학성분과의 상관성은 찾아보기 어렵다. 지하수내 우라늄 용해에 유리한 조건은 중성 또는 약알칼리성 환경과 산화 환경이면서 높은 중탄산 함량의 지화학적 조건에서 주로 우라닐 또는 우라닐탄산염 형태로 존재하는 것으로 해석된다.
Groundwaters in granite, gneiss, and two-mica granite formations, including faults, in the Hoengseong area are examined to determine the relationship between their uranium and radon-222 contents and rock types. The chemical compositions of 38 groundwater samples and four surface water samples collec...
Groundwaters in granite, gneiss, and two-mica granite formations, including faults, in the Hoengseong area are examined to determine the relationship between their uranium and radon-222 contents and rock types. The chemical compositions of 38 groundwater samples and four surface water samples collected in the study area were analyzed. Sixteen of the samples showing high uranium and radon-222 contents were repeatedly analyzed. Surface radioactivities were measured at 30 points. The uranium and radon-222 concentrations in the groundwater samples were in the ranges of 0.02-49.3 μg/L and 20-906 Bq/L, respectively. Four samples for uranium and 35 samples for radon had concentrations exceeding the alternative maximum contaminant level of the US EPA. The chemical compositions of groundwaters indicated Ca(Na)-HCO3 and Ca(Na)-NO3(HCO3+Cl) types. The pH values ranged from 5.71 to 8.66. High uranium and radon-222 contents in the groundwaters occurred mainly at the boundary between granite and gneiss, and in the granite area. The occurrence of uranium did not show any distinct relationship to that of radon-222. The radon-222, an inert gas, appeared to be dissolved in the groundwater of the aquifer after wide diffusion along rock fractures, having been derived from the decay of uranium in underground rocks. The results in this study indicate that groundwater of neutral or weakly alkaline pH, under oxidizing conditions and with a high bicarbonate content is favorable for the dissolution of uranium and uranium complexes such as uranyl or uranyl-carbonate.
Groundwaters in granite, gneiss, and two-mica granite formations, including faults, in the Hoengseong area are examined to determine the relationship between their uranium and radon-222 contents and rock types. The chemical compositions of 38 groundwater samples and four surface water samples collected in the study area were analyzed. Sixteen of the samples showing high uranium and radon-222 contents were repeatedly analyzed. Surface radioactivities were measured at 30 points. The uranium and radon-222 concentrations in the groundwater samples were in the ranges of 0.02-49.3 μg/L and 20-906 Bq/L, respectively. Four samples for uranium and 35 samples for radon had concentrations exceeding the alternative maximum contaminant level of the US EPA. The chemical compositions of groundwaters indicated Ca(Na)-HCO3 and Ca(Na)-NO3(HCO3+Cl) types. The pH values ranged from 5.71 to 8.66. High uranium and radon-222 contents in the groundwaters occurred mainly at the boundary between granite and gneiss, and in the granite area. The occurrence of uranium did not show any distinct relationship to that of radon-222. The radon-222, an inert gas, appeared to be dissolved in the groundwater of the aquifer after wide diffusion along rock fractures, having been derived from the decay of uranium in underground rocks. The results in this study indicate that groundwater of neutral or weakly alkaline pH, under oxidizing conditions and with a high bicarbonate content is favorable for the dissolution of uranium and uranium complexes such as uranyl or uranyl-carbonate.
본 연구는 기존 조사 자료를 이용하여 지하수내 우라늄과 라돈-222가 높은 지역을 대상으로 그들의 산출특성과 지질 및 지하수화학성분과의 상관성을 보다 정밀하게 알아보고자 하였다. 이를 위하여 강원도 횡성지역을 연구대상으로 하여 지표지질조사, 지표방사능세기 측정, 지하수의 화학성분 분석, 자연방사성물질 분석, 암석내 방사성물질의 존재 등에 대한 연구를 수행하였다.
제안 방법
채취된 지하수 시료는 분석하기 전까지 0~4℃에서 냉장 보관하였으며, 주요 양이온(Ca2+, Mg2+, Na+, K+) 및 미량원소는 기초과학지원연구원 오창센터의 원자흡광분광분석기(Unicam model 989, AAS), 유도결합 플라즈마 원자방출분광기(ICP-mass optima 4300DV, ICPAES), 유도결합 플라즈마질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS) 등의 장비로 분석하였다. 음이온 성분(Cl−, SO42−, NO3−, F−)은 기초과학지원연구원 오창센터에서 유도결합쌍 플라즈마 질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS) 등의 장비로 분석하였다. 라돈가스 분석을 위한 시료는 대기와의 노출을 최소화하여 22 mL 시료 용기에 지하수 15 mL와 액체섬광물질(Optiphase Hisafe 3) 5 mL를 첨가하여 충분히 혼합시킨 후 액체섬광계측기로 측정하였다.
본 연구는 기존 조사 자료를 이용하여 지하수내 우라늄과 라돈-222가 높은 지역을 대상으로 그들의 산출특성과 지질 및 지하수화학성분과의 상관성을 보다 정밀하게 알아보고자 하였다. 이를 위하여 강원도 횡성지역을 연구대상으로 하여 지표지질조사, 지표방사능세기 측정, 지하수의 화학성분 분석, 자연방사성물질 분석, 암석내 방사성물질의 존재 등에 대한 연구를 수행하였다.
지하수 시료 채취는 1차(2014년 8월 8일~9일과 21일~22일)와 2차(2014년 11월 11일~12일)로 나뉘어 수행되었다. 지하수의 현장 측정은 지하수 토출관을 통해 일정시간 양수 후 대기와의 접촉을 최소화할 수 있는 조건에서 수소이온농도(pH), 전기전도도(EC), 산화환원전위(ORP), 용존산소(DO), 중탄산(HCO3) 함량을 측정하였다.
채취된 지하수 시료는 분석하기 전까지 0~4℃에서 냉장 보관하였으며, 주요 양이온(Ca2+, Mg2+, Na+, K+) 및 미량원소는 기초과학지원연구원 오창센터의 원자흡광분광분석기(Unicam model 989, AAS), 유도결합 플라즈마 원자방출분광기(ICP-mass optima 4300DV, ICPAES), 유도결합 플라즈마질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS) 등의 장비로 분석하였다. 음이온 성분(Cl−, SO42−, NO3−, F−)은 기초과학지원연구원 오창센터에서 유도결합쌍 플라즈마 질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS) 등의 장비로 분석하였다.
대상 데이터
본 연구를 위하여 지하수 38점, 지표수 4점을 채취하였고, 1차 분석 결과 지하수중 우라늄과 라돈-222의 함량이 미국 EPA 권고치를 초과한 16점에 대해서는 2차 분석을 위한 시료를 채취하였다. 지하수 시료 채취는 1차(2014년 8월 8일~9일과 21일~22일)와 2차(2014년 11월 11일~12일)로 나뉘어 수행되었다.
연구지역은 강원도 횡성군 안흥면 안흥리와 강림면 강림리 일대이다(Fig. 1).
23~130 μg/L 범위를 보인다. 우라늄(U)의 함량 범위는 0.02~49.3 μg/L이며, 2개 지하수(AH-3, AH-12)에서 미국 EPA 권고치(30 μg/L)를 초과하였다. 우라늄과 관련한 자세한 내용은 후술된다.
데이터처리
연구지역 지하수 및 지표수의 라돈-222와 우라늄의 농도특성은 박스-휘스커도(Box-Whisker plot)를 작성하여 비교 분석하였다. 지하수내 라돈-222의 함량은 2.
지하수 및 지표수의 주요 화학성분은 Table 1에 제시하였으며 지하수와 지표수에 대한 주요 화학성분 함량 특성은 통계분석 기법인 박스-휘스커도(Box-Whisker plot)로 제시하였다(Fig. 3).
이론/모형
연구지역의 지질은 Koh et al. (2011)에 의해 발간된 안흥리도폭 지질조사보고서(1:50,000)의 내용을 인용하여 간략하게 기술하였다. 지질은 시대순으로 선캄브리아기의 치악산편마암, 운학화강암, 안흥화강암이 대부분을 차지하고, 쥬라기 복운모화강암은 연구지역 중앙 하단부 지역에 부분적으로 관입하고 있다.
연구지역 지표수 및 지하수의 현장수질 측정결과는 Table 1에 정리하였다. 두차례에 걸쳐 분석된 지하수와 지표수에 대한 pH, 산화환원전위, 전기전도도, 용존산소 함량특성을 통계분석 기법인 박스-휘스커도(Box-Whisker plot)로 제시하였다(Fig. 2).
라돈가스 분석을 위한 시료는 대기와의 노출을 최소화하여 22 mL 시료 용기에 지하수 15 mL와 액체섬광물질(Optiphase Hisafe 3) 5 mL를 첨가하여 충분히 혼합시킨 후 액체섬광계측기로 측정하였다. 라돈 측정은 한국기초과학지원연구원 오창센터에서 이루어졌다.
지표암석과 토양표면 33개 지점에 대한 지표방사능세기를 휴대용 감마스펙트로미터(Model GR-320 envi spec, SAIC detector)를 이용하여 측정하였다. 측정값은 총방사선세기(ppm)와 K (%), U (ppm), Th (ppm)의 성분으로 각각 환산하여 구하였다.
지하수의 현장수질측정은 Orion 5 star 모델의 휴대용 측정기를 이용하였으며, 중탄산(HCO3)의 함량은 0.05 N 농도의 HCl을 이용하여 산중화적정법으로 측정하였다. 지하수의 주요 양이온과 음이온 분석을 위하여 원수를 0.
성능/효과
(1) 강원도 횡성군 안흥리, 강림면 강림리 일대 지하수의 수리화학적 특성은 Ca(Na)-HCO3, Ca(Na)-NO3(HCO3+Cl)의 유형을 보인다. 우라늄 30 μg/L 이상인 지하수는 Ca(Mg)-HCO3 유형에 집중되어 있으며, 라돈-222 함량이 148 Bq/L 이상인 지하수는 뚜렷한 유형을 보이지 않는다.
(2) 연구지역 지하수내 우라늄의 농도는 0.02~49.3 μg/L 범위를 보이며, 3개 지점에서 미국 EPA의 권고치 30 μg/L를 초과하였다. 라돈-222의 함량은 2.
(3) 우라늄의 경우, 미국 EPA의 권고치 30 μg/L를 초과하는 지하수는 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 화강암지대이고, 라돈-222 또한 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 화강암에 집중된다. 지질에 따른 지표방사성세기 측정결과, 30 μg/L을 초과하는 지점들은 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 안흥화강암 지질지대이다.
(4) 상관관계 분석 결과, 우라늄과 라돈-222의 산출은 서로 상관성을 보여주지 않으며, 우라늄의 산출은 pH, Ca, HCO3와는 상관계수 지수에서 유의한 관계를 보여준다. 라돈의 산출은 화학성분과는 뚜렷한 관련성을 보여주지 않는다.
결과를 종합하여 볼 때, 지하수내 고함량 우라늄의 용해 환경은 약알칼리성의 산화환경으로 보이며, 중탄산 함량이 높은 조건으로 우라늄의 종 형태는 주로 우라닐 또는 우라닐탄산염으로 존재할 것으로 보인다.
97~906 Bq/L 범위로 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 전체 33개중 24개소이며, 이중 296 Bq/L를 초과하는 지하수는 5지점이다. 고함량의 우라늄 농도를 보이는 지하수는 약알칼리의 pH, 산화환경 등 기존에 알려진 우라늄의 용해에 유리한 화학적 환경으로 보여진다.
고함량의 우라늄을 함유한 지하수의 수질특성을 보면, 미국 EPA의 권고치인 30 μg/L를 초과하는 지점에서 지하수의 pH, 산화환원전위, 전기전도도, 용존산소, 중탄산이온(HCO3) 평균 함량 값이 각각 8.0, 284 mV, 213 μS/cm, 3.36 mg/L, 107 mg/L를 보인다. 이와 같은 지하수의 수리화학 특성은 일반적으로 알려진 우라늄의 용해환경인 약알칼리성의 산화환경이며, 중탄산의 농도가 비교적 높은 농도의 지하수조건과 잘 일치한다.
Table 5는 지하수내 주요성분간의 상관성 분석결과이다. 라돈-222와 우라늄 간의 상관계수지수는 -0.13을 보여 이들의 산출은 상관성을 보여주지 못하며, 우라늄은 Ca 및 Sr과 각각 0.50, 0.54의 상관관계 지수를 보인다. HCO3와는 0.
3 μg/L 범위를 보이며, 3개 지점에서 미국 EPA의 권고치 30 μg/L를 초과하였다. 라돈-222의 함량은 2.97~906 Bq/L 범위로 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 전체 33개중 24개소이며, 이중 296 Bq/L를 초과하는 지하수는 5지점이다. 고함량의 우라늄 농도를 보이는 지하수는 약알칼리의 pH, 산화환경 등 기존에 알려진 우라늄의 용해에 유리한 화학적 환경으로 보여진다.
(4) 상관관계 분석 결과, 우라늄과 라돈-222의 산출은 서로 상관성을 보여주지 않으며, 우라늄의 산출은 pH, Ca, HCO3와는 상관계수 지수에서 유의한 관계를 보여준다. 라돈의 산출은 화학성분과는 뚜렷한 관련성을 보여주지 않는다. 암석내 존재하는 우라늄의 용해와 거동은 지하수의 접촉을 통한 화학적 반응환경에 지배되지만, 라돈-222의 경우 불활성기체이므로 암반의 틈을 따라서 확산되고, 그 과정에서 대수층 지하수에 용해되므로 우라늄에 비하여 보다 넓은 영역의 지하수에서 산출된다.
라돈의 산출은 화학성분과는 뚜렷한 관련성을 보여주지 않는다. 암석내 존재하는 우라늄의 용해와 거동은 지하수의 접촉을 통한 화학적 반응환경에 지배되지만, 라돈-222의 경우 불활성기체이므로 암반의 틈을 따라서 확산되고, 그 과정에서 대수층 지하수에 용해되므로 우라늄에 비하여 보다 넓은 영역의 지하수에서 산출된다.
(1) 강원도 횡성군 안흥리, 강림면 강림리 일대 지하수의 수리화학적 특성은 Ca(Na)-HCO3, Ca(Na)-NO3(HCO3+Cl)의 유형을 보인다. 우라늄 30 μg/L 이상인 지하수는 Ca(Mg)-HCO3 유형에 집중되어 있으며, 라돈-222 함량이 148 Bq/L 이상인 지하수는 뚜렷한 유형을 보이지 않는다.
(3) 우라늄의 경우, 미국 EPA의 권고치 30 μg/L를 초과하는 지하수는 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 화강암지대이고, 라돈-222 또한 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 화강암에 집중된다. 지질에 따른 지표방사성세기 측정결과, 30 μg/L을 초과하는 지점들은 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 안흥화강암 지질지대이다.
우라늄의 함량도 시기별 큰 차이를 보이지 않는다. 지표수내 우라늄과 라돈-222의 함량은 낮아 지하수에 의한 자연방사성물질 공급은 매우 미미할 것으로 보이며, 하천수 또한 물-암석 반응에 의한 자연방사성물질 공급도 거의 무시할 수준으로 보인다.
지하수내 우라늄 및 라돈 함량에 따른 지하수 화학성분의 유형을 보면 라돈-222는 모든 농도범위에 있어서 특정한 화학적 유형에 편중되지 않음을 보여준다(Fig. 5).
지하수내 우라늄 용존에 용의한 조건은 중성 또는 약알칼리성과 산화환경이며 또한 중탄산의 함량이 높은 환경에서 우라늄과 HCO3−는 유의한 상관성을 보인다. 산소를 포함하고 있는 우라닐이온(UO22+)이 지하수환경내에서 가장 안정한 형태(Cothern and Lappenbusch, 1983)인 것으로 알려져 있으며, 인체에 유입될 시 가장 지배적인 우라늄 형태는 중탄산착염[UO2(HCO3)2]으로 알려져 있으며(Hodge, 1973; Almeida et al.
8, Table 4). 편마암과 화강암 지질경계부 그리고 안흥화강암과 일부 운학화강암에서 높은 강도의 방사선 세기를 보여주며, 지하수내 라돈-222의 고함량 농도와 비교적 일치함하지만, 고함량 우라늄 지하수와는 상관성을 보여주지 않는다.
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