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문제 정의
- , 2010), 연구를 위해 같은 장소에서 다양한 관측기계를 통한 분석이 이루어져야 한다. 본 연구에서는 서울에서 관측한 에어로졸의 생성 기원 및 다양한 특성을 분석하기 위해 황사, 연무 특정 사례를 선정하고 기상학적 특성과 입자 크기분포, 화학 성분 및 공기기둥의 광학특성을 분석, 비교하였다.
가설 설정
- NH4+의 당량농도가 nss-SO42-의 당량농도보다 클 경우에는 nss-SO42-가 모두 (NH4)2SO4로 결합하고, 남은 NH4+가 NO3-와 결합했다고 가정한다. (NH4)2SO4와 NH4NO3 계산은 다음과 같다(Lee et al.
- 해염입자(Sea salt) 농도는 Na+이 오로지 해염에서만 기인했다고 가정하여 계산한다(Wang et al., 2005; Chan et al., 1997).
제안 방법
- 이 계산을 할 때, Wang et al.(2005)에서 제시한 대로 NH4+와 SO42-, NO3-의 상관관계를 구한 뒤 상관성이 높은 순서로 계산하였다.
- 0 μm pore size) 필터에 시료를 채취하였고, 시료채취 전후 각각 24시간 이상 상대습도 30~40%의 데시게이터에서 건조 후 10-6 g까지 측량되는 미량저울로 무게를 재어 농도를 구하였다. MOUDI의 시료채취는 황사와 연무만을 포집하기 위해 목측관측 시간과 일치하도록 하였으며, 맑은 날 사례는 24시간 동안 포집하였다. 또한 각 사례의 실시간 PM10, PM2.
- 공기기둥의 에어로졸 광학특성은 송월동에서 약 12.5 km 거리에 있는 서울대학교(위도 37°16′N, 경도 126°592′E) 과학관 옥상에 설치된 스카이라디오미터(POM-01, Prede)의 자료로 산출한 에어로졸 광학두께(Aerosol optical thickness, 이하 AOT), 옹스트롱 지수(Ångström exponent, 이하 AE), 단산란 알베도(Single scattering albedo, 이하 SSA)를 이용하여 분석하였다.
- 로 2시간 이상 지속)가 발표되었던 2010년 3월 15일의 짙은 황사사례와 MOUDI 포집시간의 70% 이상이 연무(박무 포함)로 관측된 두 사례를 분석대상으로 선정하였다. 두 연무사례는 기상학적 특성을 분석하여 정체성 연무사례와 외부의 영향을 주로 받은 장거리 수송 연무사례로 구분하였으며, 비교를 위한 맑은 날 사례(2010년 4월 13일)를 선정하여 각 사례의 기상학적 특성을 표 1에 요약하였다.
- MOUDI의 시료채취는 황사와 연무만을 포집하기 위해 목측관측 시간과 일치하도록 하였으며, 맑은 날 사례는 24시간 동안 포집하였다. 또한 각 사례의 실시간 PM10, PM2.5 농도를 분석하기 위해 광학입자 계수기 (Environmental Dust Monitor #365, GRIMM Aerosol Technik)를 이용하였다. 광학입자계수기는 유입된 공기의 수분을 나피온을 통해 선택적으로 제거하고 0.
- , 2005). 또한 토양성분과 이차 오염물질이 결합하여 존재할 것으로 여겨지는 Ca(NO3)2와 CaSO4는 다음 조건들을 충족할 때 계산하였다. (1) 먼저 양이온 당량농도 합이 음이온 당량농도 합보다 크고, CaCO3를 계산하고 남은 Ca2+가 있어야 한다.
- 본 연구에서는 2010년에 관측된 3건의 고농도 에어로졸 사례를 선정하여 발생원인과 기상조건에 따라 황사, 정체성 연무, 장거리 수송 연무사례로 분류하여 이들의 물리 및 화학, 광학특성을 분석하였다.
- 본 연구에서는 47 mm 크기의 PTFE (2.0 μm pore size) 필터에 시료를 채취하였고, 시료채취 전후 각각 24시간 이상 상대습도 30~40%의 데시게이터에서 건조 후 10-6 g까지 측량되는 미량저울로 무게를 재어 농도를 구하였다.
- SSA는 에어로졸의 광산란 및 광흡수 특성을 대표하는 지수이다. 본 연구에서는 AOT (500 nm), SSA (400 nm)와 AE (400~1020 nm)를 사용하여 에어로졸 유형을 구분하였다(Lee et al., 2010; Mielonen et al., 2009; Kim et al., 2007).
- 분석된 수용성 이온성분 농도를 몇 가지 알려져 있는 기법들을 이용해 대기 중에서 어떤 형태로 존재했는지를 추정해보았다. NH4+의 기원인 암모니아 기체(NH3)는 대기로 배출되면 NH4HSO4나 (NH4)2SO4로 먼저 결합되고 남은 NH3가 HNO3와 결합해 NH4NO3로 존재한다(Robarge et al.
- 에어로졸은 조성에 따라 태양복사의 산란, 흡수에 차이를 보이기 때문에 광학특성을 이용하여 각 사례 별로 에어로졸의 유형을 구분하여 물리적 특성과 비교하였다. 깨끗한 날 사례에는 구름이 많아 스카이라디오미터 관측이 되지 않았다.
- 조대입자 중에서 SSA가 0.95 이하이면 ‘황사’, 0.95보다 크면 ‘불확실’(Uncertain), 미세입자 중에서 SSA가 0.95 이하이면 ‘검댕’ (Black carbon), 0.95보다 크면 ‘비흡수성 에어로졸’ (Non-absorbing: 황산염, 질산염, 수용성 이온)로 구분하였다(표 5).
- 필터에 포집한 입자는 메탄올 1 mL와 3차 증류수 19 mL로 용출한 뒤 이온크로마토그래프 (DX-500, DIONEX, USA)로 총 8종의 수용성 무기이온(음이온 3종: Cl-, NO3-, SO42-, 양이온 5종: Na+, NH4+, K+, Mg2+, Ca2+)을 분석하였다. 이온크로마토그래프의 기기검출한계 (Instrument detection limit, IDL)는 최소농도 표준용액을 7회 반복 분석하여 표준편차(CV)를 구한 후 여기에 Student-t 값(98% 신뢰수준에서 3.
- 본 연구의 정체성 연무와 장거리 수송 연무의 구분은 Jo and Kim (2010)에서 제시한 종관 기상 특성을 이용한 분류법을 따랐다. 한반도 상공 (850 hPa)에 고기압이 존재하고 925~700 hPa의 연직 대기안정도(Showalter stability index, 이하 SSI)가 충분히 크고 850 hPa의 지균풍속이 3.5 m/s 이하인 날은 정체성 사례로 분류하고, 상층에 고기압이 존재하지 않고 지균풍속이 3.5 m/s보다 큰 경우는 장거리 수송 연무사례로 분류하였다.
대상 데이터
- 2010년 3월 15일 황사는 고비사막과 중국 북부지방에서 발원하여 동진하는 저기압 후면을 따라 만주, 북한을 거쳐 우리나라로 유입되었다(그림 1). 이 황사 기간 중 서울의 PM10 (베타선감쇄법) 농도는 3월 16일 9시에 495 μg/m3까지 증가하여 황사주의보가 발표되었다.
- SO2, NO2 농도는 본 연구의 에어로졸 포집장소와 가장 인접한 서울시 중구 서울시청의 자료를 사용하였고, 황산화비, 질산화비 농도와 함께 사례별로 표 3에 제시하였다. 황사사례에서는 기체상 오염물질(SO2, NO2)의 농도는 모두 깨끗한 날 수준으로 낮고, SOR과 NOR은 각각 0.
- (2009)의 기준에 따랐으며, 입자 크기 구분은 AE를 활용하였고, 산란과 흡수 특성은 SSA를 활용하였다. 에어로졸의 광흡수성은 파장이 짧을수록 크기 때문에 400 nm의 SSA를 사용하였다(Lee et al., 2010). AE가 0.
- 연구에 사용된 에어로졸 시료는 서울시 종로구 송월동(위도 37°34′N, 경도 126°57′E)에 위치한 서울황사감시센터에서 다단입자채집기 (Micro-Orifice Uniform Deposit Impactor, MOUDI 110, MSP Corp., 이하 MOUDI)를 이용하여 입자 크기별로 누적 포집하였다.
- 황사주의보 (PM10 (시간평균)›400 μg/m3로 2시간 이상 지속)가 발표되었던 2010년 3월 15일의 짙은 황사사례와 MOUDI 포집시간의 70% 이상이 연무(박무 포함)로 관측된 두 사례를 분석대상으로 선정하였다.
데이터처리
- )을 분석하였다. 이온크로마토그래프의 기기검출한계 (Instrument detection limit, IDL)는 최소농도 표준용액을 7회 반복 분석하여 표준편차(CV)를 구한 후 여기에 Student-t 값(98% 신뢰수준에서 3.14)을 곱하여 구하였다. 기기검출한계(μg/L)는 음이온인 Cl- , NO3- , SO42-가 각각 5.
이론/모형
- (2010)과 Mielonen et al.(2009)의 기준에 따랐으며, 입자 크기 구분은 AE를 활용하였고, 산란과 흡수 특성은 SSA를 활용하였다. 에어로졸의 광흡수성은 파장이 짧을수록 크기 때문에 400 nm의 SSA를 사용하였다(Lee et al.
- 본 연구에서 (NH4)2SO4, NH4NO3 농도의 계산방법은 Lee et al.(2013)의 방법을 따랐다.
- , 1992; Ohta and Okita, 1990). 본 연구에서 (NH4)2SO4, NH4NO3 농도의 계산방법은 Lee et al.(2013)의 방법을 따랐다.
- 반면 장거리 수송 연무사례의 경우 상대적으로 강한 상층 서풍이 동반된다. 본 연구의 정체성 연무와 장거리 수송 연무의 구분은 Jo and Kim (2010)에서 제시한 종관 기상 특성을 이용한 분류법을 따랐다. 한반도 상공 (850 hPa)에 고기압이 존재하고 925~700 hPa의 연직 대기안정도(Showalter stability index, 이하 SSI)가 충분히 크고 850 hPa의 지균풍속이 3.
성능/효과
- MOUDI로 관측한 PM10 농도는 깨끗한 날 33.1 μg/m3, 황사사례 190 μg/m3, 정체성 및 장거리 수송 연무사례 각각 72.3 μg/m3, 195.3 μg/m3으로 깨끗한 날에 비해 PM10 농도가 모두 증가하였다.
- 광학특성에 따른 에어로졸 유형 분류에서 황사 시에는 ‘황사’ 유형이 지배적이며, 미세입자가 증가한 정체성 연무사례는 ‘검댕’, 장거리 수송 연무사례는 ‘혼합형’으로 구분되었는데, 이는 질량분포 결과와도 일치하였다.
- 8×10-5s-1)으로 사례기간 동안 상층에 고기압이 있었던 것을 알 수 있다. 등압선의 간격이 조밀하지 않아 대체로 풍속이 약했으며(그림 2a), SSI는 평균 약 7 이상으로 대기는 안정하였다(그림 2b). 반면 11월 30일 연무사례(이하 연무 2, 장거리 수송연무)의 기상장을 보면, 중국 내륙 남쪽에 고기압이 위치해 있고, 우리나라는 중국으로부터 이동성 기류와 기압골의 영향을 받았다.
- 63으로 암모늄과의 상관계수보다 낮다. 따라서 바다를 지나 이동해 온 오염된 공기의 조대입자에 존재하는 암모늄, 질산염, 황산염이온이 (NH4)2SO4와 NH4NO3의 형태로 결합했던 것으로 분석된다. 이는 오염공기가 해염입자의 영향을 받을 경우에는 암모늄이 미세입자와 조대입자 영역 모두 나타나는 이산형 분포를 보인다는 선행연구 결과와 일치한다(Yeatman et al.
- 선정된 황사, 연무사례 모두 깨끗한 날에 비해 PM10농도가 증가했고, 깨끗한 날, 황사, 정체성 연무와 장거리 수송 연무사례의 PM1.8/PM10는 각각 66%, 19%, 72%, 65%로써 황사 때는 조대입자, 두 연무사례에서는 미세입자가 우세하였다. 화학적 특성으로는 황사 때 조대입자 영역의 Ca2+ 농도가 5.
- 미세입자 영역의 NO3-, SO42-, NH4+ 농도는 깨끗한 날과 비슷하였다. 연무 두 사례 모두 NH4+, NO3-, SO42- 농도의 합이 이온 전체 질량의 약 90%를 차지하였고, 주로 미세입자 영역에 분포하였다. 정체성 연무사례는 미세입자 영역에서 NO3- 이온이 미세입자 총 이온 질량의 49%로 가장 높았다.
- 6 μg/m3)이 높았다. 이온성분을 분석하여 대기 중의 결합상태를 추정한 결과 황사 때는 CaCO3의 비중이 높고, 정체성 연무사례에서는 미세입자 영역의 (NH4)2SO4, NH4NO3, 장거리 수송 연무사례에서는 미세입자 영역의 (NH4)2SO4, 조대입자 영역의 (NH4)2SO4, NH4NO3 농도가 높았다. SOR과 NOR은 장거리 수송 연무사례에서 특히 높아 외부 오염물질의 영향을 가장 많이 받은 사례로 해석되며, 이로부터 기상학적 특성을 이용한 연무의 유형구분이 잘 맞다는 것을 알 수 있다.
- 본 연구의 황사사례는 ‘황사’로, 정체성 연무사례는 ‘검댕’, 장거리 수송 연무사례는 ‘혼합형’으로 구분되었다(표 4). 장거리 수송 연무사례의 경우는 입자 크기별 농도 분포에서 미세입자와 조대입자가 모두 증가했던 것과 잘 일치하는 결과를 보였다. 검댕은 차량이 많은 큰 도시에서 경유차 배출가스의 지표로 알려져 있으며, 가을철 서울에는 석탄연소 및 식물연소와 더불어 자동차가 대기오염에 크게 기여하므로(Kim, 2012; Lee et al.
- 정체성 연무사례의 경우 NH4NO3와 (NH4)2SO4가 주로 미세입자 영역에 존재하는 데 반해 장거리 수송 연무사례에서는 조대입자에도 존재한다. 장거리 수송 연무사례의 조대입자 영역에 존재하는 암모늄의 질산염과 황산염의 상관계수(R2)는 모두 0.97로 매우 높고, 나트륨의 질산염과 황산염의 상관계수는 각각 0.67, 0.63으로 암모늄과의 상관계수보다 낮다. 따라서 바다를 지나 이동해 온 오염된 공기의 조대입자에 존재하는 암모늄, 질산염, 황산염이온이 (NH4)2SO4와 NH4NO3의 형태로 결합했던 것으로 분석된다.
- 연무 두 사례 모두 NH4+, NO3-, SO42- 농도의 합이 이온 전체 질량의 약 90%를 차지하였고, 주로 미세입자 영역에 분포하였다. 정체성 연무사례는 미세입자 영역에서 NO3- 이온이 미세입자 총 이온 질량의 49%로 가장 높았다. 장거리 수송 연무사례는 조대입자 영역에서는 NO3- (59%), 미세입자 영역에서는 NO3- (45%), SO42- (34%)가 높았다.
- 화학적 특성으로는 황사 때 조대입자 영역의 Ca2+ 농도가 5.4 μg/m3로깨끗한 날에 비해 약 7배 증가했고, 정체성 연무사례에서는 미세입자 영역의 이차 오염물질인 NO3-, SO42-, NH4+ 농도가 각각 13.4, 7.3, 5.2 μg/m3 순으로 높았다.
- 8/PM10)은 66%로 미세입자가 많았다. 황사사례의 미세입자 점유율은 19%로 입자계수기 결과와 유사하게 조대입자가 많았으며, 연무 두 사례에서는 각각 72% (정체성 연무), 65% (장거리 수송 연무)로 정체성 연무사례 때 미세입자 점유율이 더 높았다. 장거리 수송 연무사례에서는 미세입자 뿐 아니라 조대입자 농도도 증가하였고, 미세입자 점유율은 깨끗한 날과 비슷하였다.
- MOUDI를 이용해 포집한 입자 크기별 농도를 그림 4에 나타내었다. 황사와 연무 두 사례 모두 이산형 분포를 보였으며, 황사사례는 조대입자가 우세하고 연무사례는 모두 미세입자가 우세하였다. MOUDI로 관측한 PM10 농도는 깨끗한 날 33.
후속연구
- , 2008; Hwang and Ro, 2005). 그러나 에어로졸의 크기분포와 성분은 시간적으로 다양하고 지역성이 크기 때문에 생성기원이나 특성을 파악하기 위해서는 가능한 많은 지점에서 다양한 사례에 대한 통합적인 관측 연구가 필요하고(Kim et al., 2010), 연구를 위해 같은 장소에서 다양한 관측기계를 통한 분석이 이루어져야 한다. 본 연구에서는 서울에서 관측한 에어로졸의 생성 기원 및 다양한 특성을 분석하기 위해 황사, 연무 특정 사례를 선정하고 기상학적 특성과 입자 크기분포, 화학 성분 및 공기기둥의 광학특성을 분석, 비교하였다.
- 광학특성에 따른 에어로졸 유형 분류에서 황사 시에는 ‘황사’ 유형이 지배적이며, 미세입자가 증가한 정체성 연무사례는 ‘검댕’, 장거리 수송 연무사례는 ‘혼합형’으로 구분되었는데, 이는 질량분포 결과와도 일치하였다. 추후 더 많은 사례의 화학 특성 및 광학 특성 비교 연구를 통해 에어로졸의 유형과 기원을 파악하는 데 기여할 수 있을 것이다.
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