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문제 정의
- 본 연구에서는 어린이의 행동특성을 고려하여 피부에 직접 닿는 어린이 놀이시설에 대해 비파괴적인 분석법인 X-선 형광 분석법(X-ray fluorescence spectrometry, XRF)과 파괴적인 분석법인 ICP 분석법을 동시에 이용하여 유해중금속 함유량을 비교․분석하였다. 소재 색상에 따른 유해중금속 실태를 조사함으로써, 향후 어린이 놀이시설 중 소재 색상에 따른 안전기준을 설정할 수 있는 가이드라인으로 활용하고자 한다.
제안 방법
- Perkin-Elmer 사의 OPTIMA 4300 ICP-OES(inductively coupled plasma optical emission spectrometer) 분석기기를 사용하여 유도결합플라즈마분광분석을 실시하였다. Milestone 사의 ETHOS 1 microwave digestion system을 사용하여 초단파 분해법으로 시료의 전처리를 하였다.
- 측정 전에 크롬, 납, 카드뮴, 수은 등 네 가지 원소를 지정하고, 측정면적(active area)은 6 mm2 , 분석 시간은 60 초로 설정하였다. 각각의 소재별 측정모드를 개별 설정하였고, 보정(calibration) 후 측정을 실시하였다. 시료는 5 회 이상 연속, 반복하여 측정하고 평균값 및 표준편차를 계산하였다.
- 이에 전처리 과정이 없이, 시간과 장소에 대한 제약이 적고, 재료에 손상을 주지 않고 재측정이 가능한 비파괴적인 분석법이 필요할 것으로 판단된다6,7). 본 연구에서는 어린이의 행동특성을 고려하여 피부에 직접 닿는 어린이 놀이시설에 대해 비파괴적인 분석법인 X-선 형광 분석법(X-ray fluorescence spectrometry, XRF)과 파괴적인 분석법인 ICP 분석법을 동시에 이용하여 유해중금속 함유량을 비교․분석하였다. 소재 색상에 따른 유해중금속 실태를 조사함으로써, 향후 어린이 놀이시설 중 소재 색상에 따른 안전기준을 설정할 수 있는 가이드라인으로 활용하고자 한다.
- 25 g의 시료를 테프론 용기에 담아 질산(HNO3) 7 mL와 불산(HF) 1 mL를 추가하여 용기를 막고, 초단파 분해 장치에 장착한 후 초단파 분해법으로 분해하였다. 시료를 분해한 후 용기를 상온에서 냉각하고, 분해액을 플라스크에 담아 증류수를 50 mL 눈금까지 첨가하여 희석한 후 ICP 분석을 수행하였다. 2 번 이상 분석한 후 평균값을 계산하였다.
- X-선 형광분석을 위하여 Elvatech 사의 ElvaX prospector field-potable ED-XRF (energy dispersive X-ray fluorescence)모델을 사용하였다. 시료표면은 3M Dust remover와 증류수를 사용하여 2～3 회 닦아낸 후 IR (infrared ray) 접근센서를 밀착시켜 측정하였다. 측정 전에 크롬, 납, 카드뮴, 수은 등 네 가지 원소를 지정하고, 측정면적(active area)은 6 mm2 , 분석 시간은 60 초로 설정하였다.
- 앞선 X-선 형광분석(XRF) 결과를 검증하기 위해, 다량의 유해중금속이 검출된 시료를 대상으로 유도결합 플라즈마분광분석을 실시하였다. 유해중금속 성분의 함유량이 높은 녹색(A7-PL1-G5), 적색(E9-PL2-R24), 황색(E9-PL2-Y27) 플라스틱 시료를 선택하여 추가적인 유도결합플라즈마분광분석(ICP)을 수행하였다.
- 어린이 놀이시설 35 곳을 대상으로 합성고무 바닥재, 플라스틱 소재의 색상별 유해중금속 함유량을 조사하였다. 플라스틱 소재는 조사된 시료의 약 18%가 유해중금속에 대한 안전기준을 초과하였다.
- 앞선 X-선 형광분석(XRF) 결과를 검증하기 위해, 다량의 유해중금속이 검출된 시료를 대상으로 유도결합 플라즈마분광분석을 실시하였다. 유해중금속 성분의 함유량이 높은 녹색(A7-PL1-G5), 적색(E9-PL2-R24), 황색(E9-PL2-Y27) 플라스틱 시료를 선택하여 추가적인 유도결합플라즈마분광분석(ICP)을 수행하였다. Fig.
- 또한 분석 재료를 손상시켜야 하는 파괴적인 분석법으로, 재현이 불가능하다는 약점이 있다. 이러한 문제점을 입증하기 위해 추가적인 시료를 조사․분석하였다. Fig.
- Milestone 사의 ETHOS 1 microwave digestion system을 사용하여 초단파 분해법으로 시료의 전처리를 하였다. 전처리 공정은 먼저 미세하게 분쇄한 0.25 g의 시료를 테프론 용기에 담아 질산(HNO3) 7 mL와 불산(HF) 1 mL를 추가하여 용기를 막고, 초단파 분해 장치에 장착한 후 초단파 분해법으로 분해하였다. 시료를 분해한 후 용기를 상온에서 냉각하고, 분해액을 플라스크에 담아 증류수를 50 mL 눈금까지 첨가하여 희석한 후 ICP 분석을 수행하였다.
- 시료표면은 3M Dust remover와 증류수를 사용하여 2～3 회 닦아낸 후 IR (infrared ray) 접근센서를 밀착시켜 측정하였다. 측정 전에 크롬, 납, 카드뮴, 수은 등 네 가지 원소를 지정하고, 측정면적(active area)은 6 mm2 , 분석 시간은 60 초로 설정하였다. 각각의 소재별 측정모드를 개별 설정하였고, 보정(calibration) 후 측정을 실시하였다.
대상 데이터
- 본 연구는 A 시에 소재한 아파트 및 초등학교의 어린이 놀이시설 35 개소를 대상으로 유해중금속 함유량 조사를 실시하였다. 시료의 정확한 분류를 위해 Table 1과 같이 시료를 명명하였다.
데이터처리
- 시료를 분해한 후 용기를 상온에서 냉각하고, 분해액을 플라스크에 담아 증류수를 50 mL 눈금까지 첨가하여 희석한 후 ICP 분석을 수행하였다. 2 번 이상 분석한 후 평균값을 계산하였다.
- 각각의 소재별 측정모드를 개별 설정하였고, 보정(calibration) 후 측정을 실시하였다. 시료는 5 회 이상 연속, 반복하여 측정하고 평균값 및 표준편차를 계산하였다.
이론/모형
- Perkin-Elmer 사의 OPTIMA 4300 ICP-OES(inductively coupled plasma optical emission spectrometer) 분석기기를 사용하여 유도결합플라즈마분광분석을 실시하였다. Milestone 사의 ETHOS 1 microwave digestion system을 사용하여 초단파 분해법으로 시료의 전처리를 하였다. 전처리 공정은 먼저 미세하게 분쇄한 0.
- X-선 형광분석을 위하여 Elvatech 사의 ElvaX prospector field-potable ED-XRF (energy dispersive X-ray fluorescence)모델을 사용하였다. 시료표면은 3M Dust remover와 증류수를 사용하여 2～3 회 닦아낸 후 IR (infrared ray) 접근센서를 밀착시켜 측정하였다.
- 일반적으로 유해중금속에 대한 정밀하고 정량적인 분석을 위해, 유도결합플라즈마(inductively coupled plasmas spectrometry, ICP)분석법을 사용한다. 하지만 ICP 분석법은 시료의 전처리 과정이 복잡하고, 전처리 시간이 오래 걸린다.
성능/효과
- 이는 황색의 색상 구현을 위해 크롬산납이 사용되었기 때문이라 판단된다. 결론적으로 어린이 놀이시설의 유해중금속의 검출 원인으로는 소재의 색상을 위해 사용된 중금속이 함유된 안료에 기인한 것으로 판단된다. 어린이 놀이시설의 보다 안전한 환경을 위해서, 추가적으로 유해중금속에 대한 실질적이고 광범위한 실태 조사와 심도 있는 위해성 평가가 필요하다.
- 결론적으로, 어린이 놀이시설에 사용된 합성고무와 플라스틱 소재의 색상에 따른 유해중금속 함유량을 조사하여 유의적인 결과를 얻을 수 있었다. 또한 유해중 금속의 검출 원인은 색상 구현 시 사용된 착색안료에 기인한 것으로 사료된다14).
- 유해중금속의 기준치를 초과한 시료 중, 납의 함유량을 초과한 시료는 카드뮴의 함유량이 낮았으며, 카드뮴의 함유량이 초과한 시료는 납의 함유량이 낮게 나타났다. 그리고 납에 대한 기준치를 초과한 시료 중 납 성분이 증가할수록 크롬 성분도 증가하는 경향을 보였다(Fig. 3(b)).
- 소재 색상에 따라 납을 비롯한 유해중금속의 함유량의 차이가 있음을 확인하였다. 그리고 어린이 놀이시설에서 납의 안전 기준을 초과한 소재가 가장 많았으며, 납 함유량이 가장 높은 소재의 색상은 황색이었다. 이는 황색의 색상 구현을 위해 크롬산납이 사용되었기 때문이라 판단된다.
- 네 가지 색상의 플라스틱 소재는 유해중금속의 함유량이 다소 차이가 있었다. 납에 대한 안전기준을 초과한 녹색, 적색, 황색 시료들은 크롬 성분도 함께 검출되었다.
- 6은 앞서 응급된 세 가지 시료의 XRF 및 ICP 결과를 비교하여 나타내었다. 두 가지 방법(XRF와 ICP)으로 측정된 세 가지 시료 모두에서 어린이 놀이기구의 유해물질 안전기준을 초과는 납 성분이 검출되었다. XRF 결과가 ICP 결과에 비해 다소 높은 유해중금속 함유량을 나타내었지만 중금속 함유량에 대한 경향성은 서로 일치하였다.
- 3(b))와 같이, 납의 함유량이 기준치를 초과한 시료는 크롬의 함유량도 선형적으로 높아짐을 확인할 수 있었다. 따라서 녹색, 적색, 황색의 플라스틱 시료의 경우, 유해중금속인 납의 함유량이 안전기준을 초과한 시료는 크롬이 함께 검출되는 경향성이 있음을 확인할 수 있었다.
- 따라서 본 연구에서 사용된 XRF 분석법은 어린이 놀이시설의 유해중금속 분석을 위한 1차 스크리닝 용도로써 신속하면서도 정확한 분석이 가능한 방법이라고 판단된다. 최근 XRF 분석법은 국제표준 ISO-111-95-CDV 및 IEC 62321 (RoHS test method)로 제정되어, 측정 결과에 관한 유효성과 재현성이 검증된 분석법으로 인정받고 있다11).
- 본 연구에서 조사된 어린이 놀이시설용 플라스틱 소재의 색상에 따른 납의 함유량을 비교한 결과, 황색 플라스틱의 납 함유량이 평균 1110 mg/kg으로 가장 높았으며, 다음은 적색 360 mg/kg, 녹색 148 mg/kg 순으로 나타났다. 그리고 청색 플라스틱 소재는 납 함유량이 평균 10 mg/kg으로 가장 안전한 것으로 조사되었다.
- 최근 국립환경과학원의 ‘놀이터 바닥재로부터 용출되는 중금속 노출 특성’ 연구보고서에 의하면, 바닥재에는 크롬 4 mg/kg, 납 15 mg/kg이 함유되었다고 보고하였다9). 본 연구에서는 납의 평균 함유량이 각각 녹색은 56 mg/kg, 적색은 53 mg/kg을 나타내었다. 따라서 조사된 모든 합성고무 바닥재는 산업 통산자원부와 안전행정부의 국내 어린이용 공산품 및 어린이 놀이기구의 유해물질 안전기준(Pb: 300 mg/kg, Cd: 75 mg/kg)을 초과하지는 않았다.
- 플라스틱 소재는 조사된 시료의 약 18%가 유해중금속에 대한 안전기준을 초과하였다. 소재 색상에 따라 납을 비롯한 유해중금속의 함유량의 차이가 있음을 확인하였다. 그리고 어린이 놀이시설에서 납의 안전 기준을 초과한 소재가 가장 많았으며, 납 함유량이 가장 높은 소재의 색상은 황색이었다.
- 그 중 4 개는 납의 함유량이 기준치를 초과하였으며, 나머지 시료는 카드뮴의 함유량이 기준치를 초과하였다. 유해중금속의 기준치를 초과한 시료 중, 납의 함유량을 초과한 시료는 카드뮴의 함유량이 낮았으며, 카드뮴의 함유량이 초과한 시료는 납의 함유량이 낮게 나타났다. 그리고 납에 대한 기준치를 초과한 시료 중 납 성분이 증가할수록 크롬 성분도 증가하는 경향을 보였다(Fig.
- XRF 분석 결과는 169 mg/kg의 카드뮴과 24 mg/kg의 납이 검출 되었다. 이를 정확히 검증하기 위해, A10-PL1-R7 시료의 스펙트럼 피크(spectrum peak)를 관찰한 결과, 카드뮴과 함께 납의 스펙트럼 피크를 확인할 수 있었다(Fig. 8). 하지만, ICP 분석 시에는 납 성분이 전혀 검출되지 않았다.
- 총 23개의 청색 플라스틱 시료를 측정한 결과, 유해중금속 안전기준을 초과하는 시료는 나타나지 않았다. 즉, 청색의 안료에는 상대적으로 유해중금속 함유량이 적다는 것을 추정할 수 있었다.
- 5는 청색 플라스틱 소재에 관한 유해중금속 함유량을 조사한 결과이다. 총 23개의 청색 플라스틱 시료를 측정한 결과, 유해중금속 안전기준을 초과하는 시료는 나타나지 않았다. 즉, 청색의 안료에는 상대적으로 유해중금속 함유량이 적다는 것을 추정할 수 있었다.
- 4는 황색 플라스틱 소재의 유해중금속에 대한 함유량을 조사하여 나타내었다. 총 27 개 중 9 개(33%)가 안전기준을 초과하였다. 특히, 기준치를 초과한 모든 시료는 납에 대한 안전기준을 초과한 것으로 나타났다.
후속연구
- 결론적으로 어린이 놀이시설의 유해중금속의 검출 원인으로는 소재의 색상을 위해 사용된 중금속이 함유된 안료에 기인한 것으로 판단된다. 어린이 놀이시설의 보다 안전한 환경을 위해서, 추가적으로 유해중금속에 대한 실질적이고 광범위한 실태 조사와 심도 있는 위해성 평가가 필요하다. 나아가 유해중금속이미 함유된 친환경 안료의 개발 및 구체적이고 강화된 안전 기준이 필요하다고 사료된다.
- 또한 파괴적인 분석방법으로 동일한 부위에 대한 재분석이 불가능하다. 이에 전처리 과정이 없이, 시간과 장소에 대한 제약이 적고, 재료에 손상을 주지 않고 재측정이 가능한 비파괴적인 분석법이 필요할 것으로 판단된다6,7). 본 연구에서는 어린이의 행동특성을 고려하여 피부에 직접 닿는 어린이 놀이시설에 대해 비파괴적인 분석법인 X-선 형광 분석법(X-ray fluorescence spectrometry, XRF)과 파괴적인 분석법인 ICP 분석법을 동시에 이용하여 유해중금속 함유량을 비교․분석하였다.
- . 하지만, 소재의 색상에 관한 유해중금속 실태조사가 미흡한 실정이며, 이에 대한 추가적인 연구가 필요하다. 어린이 놀이시설은 철재나 플라스틱, 목재 등의 원재료로 이루어져 있다.
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