[논문]고분자 전해질막 수소 연료 전지 분리판 용 흑연/폴리프로필렌/액정고분자 복합 재료의 특성에 관한 연구

비라즈 둔가나; 손영곤

doi:10.5762/kais.2015.16.5.3627

초록
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고분자 전해질 막 연료전지의 분리판 용 흑연/폴리프로필렌(PP)/액정고분자 (LCP) 복합소재의 기계적, 유변학 특성 및 전기전도도에 관하여 연구하였다. 저분자량 PP를 바인더로 사용하는 경우 다른 열가소성 고분자와 비교하여 상당히 높은 전기 전도도를 보임을 확인하였는데 이는 점도가 낮은 PP에 의해 흑연 입자의 분산이 향상되어 나타난 결과임을 확인할 수 있었다. 또한 탄소나노튜브를 소량 첨가하면 복합재료의 전기전도도가 크게 증가하였고 산처리를 하여 산소 관능기를 포함한 탄소나노튜브를 첨가했을 때에는 전기전도도의 증가가 거의 없었다. 이로부터 탄소나노튜브는 비극성 고분자와 친화도가 높음을 알 수 있었다. 저분자량 PP를 바인더로 사용하였을 때는 복합재료의 점도가 사출성형이 가능할 정도로 낮은 것을 관찰할 수 있었다. 그러나 기계적인 강도는 다른 고분자에 비해 현저히 낮았다. 이를 보강하기 위하여 LCP를 혼합하여 복합재료를 제조한 결과 전반적인 물성 밸런스가 잘 맞는 복합재료를 얻을 수 있었다.

Abstract ▼ AI-Helper

We investigated mechanical, rheological and electrical properties of graphite/PP/LCP composites for a bipolar plate of the polymer electrolyte membrane fuel cell. The composites containing very low molecular weighted PP showed much higher electrical conductivity compared with other thermoplastics. T...

We investigated mechanical, rheological and electrical properties of graphite/PP/LCP composites for a bipolar plate of the polymer electrolyte membrane fuel cell. The composites containing very low molecular weighted PP showed much higher electrical conductivity compared with other thermoplastics. This was attributed to the enhanced dispersion of graphite particles due to the low viscosity of the PP. The conductivity of the composites was increased in a great extent by incorporation of small amount of carbon nano tube (CNT). However, the acid treated CNT which contains oxygen atoms did not increase the conductivity of the composite. From this result, it is concluded that the CNT has higher affinity with non polar polymer. The composite with low molecular weighted PP provided good processability so that the composites can be processed by an injection molding while the mechanical strength is deficient compared to other polymers. In order to reinforce the low mechanical property, LCP/PP was used as a binder and the graphite/PP/LCP composite showed the higher conductivity and moderate mechanical strength maintaining suitable processability.

주제어

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문제 정의

고유동 흑연/고분자 복합재료를 개발하기 위해서 이 연구에서는 저분자량 폴리프로필렌 (PP)을 바인더로 사용한 흑연/PP 복합재료의 기계적 물성, 유변 물성 및 전기전도도에 관하여 연구하였고 PP로는 부족할 수 있는 기계적 성질 및 내열성을 보강하기 위하여 LCP와 PP의 혼합물을 바인더로 사용한 흑연/고분자 복합재료에 관해서도 연구하였다.

제안 방법

PP의 함량이 50%일 때는 사출성형 가능한정도의 유동성을 보였다. 그러나 PP만을 바인더로 사용한 흑연/PP 복합재료의 기계적 강도는 다른 고분자에 비해 현저히 낮았고 이를 보완하기 위해 PP+LCP를 바인더로 사용하여 흑연/PP/LCP 복합재료를 제조하여 그 특성을 관찰하였다. PP의 양이 50% 이상에서 소량의 CNT 첨가에 의해 높은 전도성 증가를 관찰할 수 있었고 이는 CNT가 선택적으로 PP상에 위치하기 때문인 것임을 알 수 있었다.

대상 데이터

PP는 효성 (주)에서 입수한 두 종류로 (유동지수 11 dg/min 와 50 dg/min) 고유동 그레이드는 PP-Hflow로 유동지수 11dg/min을 보이는 그레이드는 PP-Mflow로 표기하였다. LCP는 삼성 정밀화학에서 입수한 제품으로 73%의 하이드록시 벤조산과 27% 하이드록시 나프타노산으로 부터 공중합된 폴리에스터이다. 사용된 흑연은 평균 입도 20 nm의 합성 그레이드와 팽창 흑연 (expandable graphite) 두 종류를 사용하였다.
LCP는 삼성 정밀화학에서 입수한 제품으로 73%의 하이드록시 벤조산과 27% 하이드록시 나프타노산으로 부터 공중합된 폴리에스터이다. 사용된 흑연은 평균 입도 20 nm의 합성 그레이드와 팽창 흑연 (expandable graphite) 두 종류를 사용하였다. 전도성을 더욱 높이기 위하여 전도성 첨가제로 다중벽 탄소 나노 튜브 (MWCNT)를 사용하였는데 사용된 그레이드는 나노실 NC7000이었다.
실험에 사용된 고분자는 폴리프로필렌 (PP)과 액정고분자 (LCP)였다. PP는 효성 (주)에서 입수한 두 종류로 (유동지수 11 dg/min 와 50 dg/min) 고유동 그레이드는 PP-Hflow로 유동지수 11dg/min을 보이는 그레이드는 PP-Mflow로 표기하였다.
사용된 흑연은 평균 입도 20 nm의 합성 그레이드와 팽창 흑연 (expandable graphite) 두 종류를 사용하였다. 전도성을 더욱 높이기 위하여 전도성 첨가제로 다중벽 탄소 나노 튜브 (MWCNT)를 사용하였는데 사용된 그레이드는 나노실 NC7000이었다.

이론/모형

제조된 흑연/PP 복합재료의 점도를 모세관 점도계를 이용하여 250℃에서 측정하였다. 흑연/PP 복합재료의 기계적 물성을 측정하기 위하여 압축 성형을 통하여 폭 12.7 mm 두께 3.2 mm, 길이 12.7 cm의 사각형 막대 형태의 시편을 제조하였고, ASTM D-790 규격에 따라 굴곡 강도를 측정하였다. 사용된 만능인장 시험기는 Hounsfield사의 모델명 H25KS였다.

성능/효과

그러나 PP만을 바인더로 사용한 흑연/PP 복합재료의 기계적 강도는 다른 고분자에 비해 현저히 낮았고 이를 보완하기 위해 PP+LCP를 바인더로 사용하여 흑연/PP/LCP 복합재료를 제조하여 그 특성을 관찰하였다. PP의 양이 50% 이상에서 소량의 CNT 첨가에 의해 높은 전도성 증가를 관찰할 수 있었고 이는 CNT가 선택적으로 PP상에 위치하기 때문인 것임을 알 수 있었다. 흑연/PP/LCP/CNT(73/12.
이로부터 MWCNT 는 비극성 고분자와 친화도가 높음을 알 수 있었다. PP의 함량이 50%일 때는 사출성형 가능한정도의 유동성을 보였다. 그러나 PP만을 바인더로 사용한 흑연/PP 복합재료의 기계적 강도는 다른 고분자에 비해 현저히 낮았고 이를 보완하기 위해 PP+LCP를 바인더로 사용하여 흑연/PP/LCP 복합재료를 제조하여 그 특성을 관찰하였다.
흑연/PP 복합 재료의 전기 전도도에 PP의 점도가 큰 영향 을 미치는 것으로 관찰되었다. 낮은 점도의 PP를 바인더로 사용하는 경우 흑연 입자의 분산성을 높여 높은 전도성을 유지하는 것임을 알 수 있었다. 흑연/PP 복합재료에 소량의 MWCNT를 혼합하면 전기전도도가 크게 개선되었으나 산소 관능기가 부여된 MWCNT는 전도성의 개선에 효과가 거의 없었다.
흑연/PP 복합 재료의 전기 전도도에 PP의 점도가 큰 영향 을 미치는 것으로 관찰되었다. 낮은 점도의 PP를 바인더로 사용하는 경우 흑연 입자의 분산성을 높여 높은 전도성을 유지하는 것임을 알 수 있었다.
낮은 점도의 PP를 바인더로 사용하는 경우 흑연 입자의 분산성을 높여 높은 전도성을 유지하는 것임을 알 수 있었다. 흑연/PP 복합재료에 소량의 MWCNT를 혼합하면 전기전도도가 크게 개선되었으나 산소 관능기가 부여된 MWCNT는 전도성의 개선에 효과가 거의 없었다. 이로부터 MWCNT 는 비극성 고분자와 친화도가 높음을 알 수 있었다.
PP의 양이 50% 이상에서 소량의 CNT 첨가에 의해 높은 전도성 증가를 관찰할 수 있었고 이는 CNT가 선택적으로 PP상에 위치하기 때문인 것임을 알 수 있었다. 흑연/PP/LCP/CNT(73/12.5/12.5/2) 조성에서 기계적인 강도, 유동성 및 전도성이 모두 우수한 결과를 얻을 수 있었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	분리판 소재에 금속이나 흑연을 적용시키기 어려운 이유는?	연료전지에 사용되는 분리판 소재에는 금속, 흑연 판 등 여러 재료가 시도되었으나, 금속과 흑연과 같은 재료들은 대량 생산이 가능하지 않아 제조된 연료전지의 가격이 매우 높다는 제약이 있어왔다 [1, 2]. 저가의 분리판을 제조하기 위해서는 사출성형과 같이 대량 생산이 가능한 새로운 재료가 필요하게 되었고, 이런 요구에 맞추어 흑연과 고분자를 복합화하고 사출성형을 통하여 복잡한 유로형상을 성형하는 기술에 대한 관심이 높아지고 있다.
	기존의 분리판처럼 전도성을 위해 흑연을 70 vol.% 이상 투입하고 고분자는 30 vol.% 이내로 혼합할 경우 어떠한 한계가 존재하는가?	% 이내로 혼합하여야 원하는 전도성이 얻어진다 [3,4,5]. 이렇게 제조된 복합재료의 유동성은 원하는 바와 달리 일반적인 고분자에 비해 현저히 낮은 정도로 제한된다 [6]. 따라서 원래 목표인 사출성형이 가능할 정도의 고유동성을 얻기 위해서는 전기 전도도의 희생 없이 바인더로 쓰이는 고분자의 양을 더욱 높이거나, 특수한 가공방법으로 고점도의 재료를 이용하여 분리판을 대량 생산하여야 한다.
	PP의 함량의 증가는 전기전도도에 어떠한 영향을 미치는가?	2에 흑연/PP 복합재료의 전기전도도를 나타냈다. PP의 함량이 증가함에 따라 전기전도도가 감소하는 전형적인 형태를 볼 수 있다 (fig. 1a).

참고문헌 (14)

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Q. Wang, J. Gao, R. Wang, Z. Hua, "Mechanical and rheological properties of HDPE/graphite composite with enhanced thermal conductivity", Polymer Composites, Vol. 22, pp. 97-103 (2001). DOI: http://dx.doi.org/10.1002/pc.10521

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Younggon Son, "Crystallization Behavior and Mechanical Properties of High Density Polyethylene/metallocene catalyzed Poly(ethylene-co-octene) Blends", Journal of The Korea Academia-Industrial cooperation Society, Vol. 14, No. 6, pp. 3108-3113 (2013). DOI: http://dx.doi.org/10.5762/KAIS.2013.14.6.3108

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Younggon Son, "Study on a rheology of PS/PP blends flowing in a micro channel", Journal of The Korea Academia-Industrial cooperation Society, Vol. 11, No. 3, pp. 1023-1026 (2010). DOI: http://dx.doi.org/10.5762/KAIS.2010.11.3.1023

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