본 연구에서는 충진층 플라즈마 반응기의 특성 및 에틸렌을 분해하는데 있어서 플라즈마 반응기의 직렬 및 병렬 배열에 따른 영향에 대해 조사하였다. 플라즈마 방전 개시 전의 반응기 유효 커패시턴스는 ${\gamma}$-알루미나 펠릿이 충진된 경우가 충진되지 않은 경우보다 컸으나, 일단 플라즈마 방전이 개시되고 나면 ${\gamma}$-알루미나 충진 여부와 관계없이 유효 커패시턴스가 유사하였다. 플라즈마 상태에서 생성되는 전자의 에너지는 전기장세기에 크게 의존하며, 0~20%(v/v) 범위의 산소농도(질소 : 80~100% (v/v))에서는 기체조성에 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 플라즈마 상태에서 생성되는 여러 활성 성분들 중 바닥상태의 산소원자 및 오존이 산화 반응에 주로 관여하며, 전기장세기가 높아질수록 산소원자가 상대적으로 감소하는 대신 질소원자의 분율이 급격히 증가한다. 플라즈마 공정에서 전압, 방전 전력, 기체 유량, 체류시간 등 반응기의 성능에 영향을 주는 여러 가지 파라미터들이 있지만, 모든 파라미터들이 비에너지밀도 하나로 통합될 수 있음을 확인하였으며, 직렬 및 병렬로 연결된 반응기의 성능도 비에너지밀도만의 함수로 간주할 수 있으므로 반응기 설계 과정이 크게 단순화될 수 있다. 비에너지밀도의 함수로 나타낸 반응속도상수를 이용하여 계산한 결과도 실험데이터를 잘 예측할 수 있었다.
본 연구에서는 충진층 플라즈마 반응기의 특성 및 에틸렌을 분해하는데 있어서 플라즈마 반응기의 직렬 및 병렬 배열에 따른 영향에 대해 조사하였다. 플라즈마 방전 개시 전의 반응기 유효 커패시턴스는 ${\gamma}$-알루미나 펠릿이 충진된 경우가 충진되지 않은 경우보다 컸으나, 일단 플라즈마 방전이 개시되고 나면 ${\gamma}$-알루미나 충진 여부와 관계없이 유효 커패시턴스가 유사하였다. 플라즈마 상태에서 생성되는 전자의 에너지는 전기장세기에 크게 의존하며, 0~20%(v/v) 범위의 산소농도(질소 : 80~100% (v/v))에서는 기체조성에 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 플라즈마 상태에서 생성되는 여러 활성 성분들 중 바닥상태의 산소원자 및 오존이 산화 반응에 주로 관여하며, 전기장세기가 높아질수록 산소원자가 상대적으로 감소하는 대신 질소원자의 분율이 급격히 증가한다. 플라즈마 공정에서 전압, 방전 전력, 기체 유량, 체류시간 등 반응기의 성능에 영향을 주는 여러 가지 파라미터들이 있지만, 모든 파라미터들이 비에너지밀도 하나로 통합될 수 있음을 확인하였으며, 직렬 및 병렬로 연결된 반응기의 성능도 비에너지밀도만의 함수로 간주할 수 있으므로 반응기 설계 과정이 크게 단순화될 수 있다. 비에너지밀도의 함수로 나타낸 반응속도상수를 이용하여 계산한 결과도 실험데이터를 잘 예측할 수 있었다.
This work investigated the characteristics of a packed-bed plasma reactor system and the performances of the plasma reactors connected in series or in parallel for the decomposition of ethylene. Before the discharge ignition, the effective capacitance of the ${\gamma}$-alumina packed-bed ...
This work investigated the characteristics of a packed-bed plasma reactor system and the performances of the plasma reactors connected in series or in parallel for the decomposition of ethylene. Before the discharge ignition, the effective capacitance of the ${\gamma}$-alumina packed-bed plasma reactor was larger than that of the reactor without any packing, but after the ignition the effective capacitance was similar to each other, regardless of the packing. The energy of electrons created by plasma depends mainly on the electric field intensity, and was not significantly affected by the gas composition in the range of 0~20% (v/v) oxygen (nitrogen : 80~100% (v/v)). Among the various reactive species generated by plasma, ground-state atomic oxygen and ozone are understood to be primarily involved in oxidation reactions, and as the electric field intensity increases, the amount of ground-state atomic oxygen relatively decreases while that of nitrogen atom increases. Even though there are many parameters affecting the performance of the plasma reactor such as a voltage, discharge power, gas flow rate and residence time, all parameters can be integrated into a single parameter, namely, specific input energy (SIE). It was experimentally confirmed that the performances of the plasma reactors connected in series or in parallel could be treated as a function of SIE alone, which simplifies the scale-up design procedure. Besides, the ethylene decomposition results can be predicted by the calculation using the rate constant expressed as a function of SIE.
This work investigated the characteristics of a packed-bed plasma reactor system and the performances of the plasma reactors connected in series or in parallel for the decomposition of ethylene. Before the discharge ignition, the effective capacitance of the ${\gamma}$-alumina packed-bed plasma reactor was larger than that of the reactor without any packing, but after the ignition the effective capacitance was similar to each other, regardless of the packing. The energy of electrons created by plasma depends mainly on the electric field intensity, and was not significantly affected by the gas composition in the range of 0~20% (v/v) oxygen (nitrogen : 80~100% (v/v)). Among the various reactive species generated by plasma, ground-state atomic oxygen and ozone are understood to be primarily involved in oxidation reactions, and as the electric field intensity increases, the amount of ground-state atomic oxygen relatively decreases while that of nitrogen atom increases. Even though there are many parameters affecting the performance of the plasma reactor such as a voltage, discharge power, gas flow rate and residence time, all parameters can be integrated into a single parameter, namely, specific input energy (SIE). It was experimentally confirmed that the performances of the plasma reactors connected in series or in parallel could be treated as a function of SIE alone, which simplifies the scale-up design procedure. Besides, the ethylene decomposition results can be predicted by the calculation using the rate constant expressed as a function of SIE.
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문제 정의
본 연구에서는 플라즈마 반응기 기본적인 특성 및 반응기의 직/병렬 배열에 따른 영향에 대해 조사하여 반응기의 대용량화를 위한 방향을 제시하고자 하였다. 플라즈마 반응기는 전기적으로 방전 개시 전에는 커패시터로 취급될 수 있으며 방전이 개시되고 나면 커패시터와 저항으로 표현된다.
아직까지 문헌에 보고된 플라즈마 반응기의 직렬 및 병렬연결에 대한 연구는 매우 미흡한 실정이며[9,10], 여러 개의 반응기를 직렬 또는 병렬로 연결했을 때 선형관계가 나타나는지도 명확하지 않다. 본 연구에서는 플라즈마 반응기의 대용량화를 위한 기본 자료를 확보하기 위해 반응기의 기본적인 특성 및 직/병렬연결에 따른 영향에 대해 조사하였다. 플라즈마 반응기에 충진된 물질은 상용 γ-알루미나였다.
제안 방법
64로 측정되었다. 스테인리스 스틸 봉은 방전 전극 역할을 하며, 충진층 내에플라즈마를 생성시키기 위해 스테인리스 스틸 봉에 교류 고전압(주파수 : 400 Hz)을 인가하였다. 이와 같이 구성된 충진층 플라즈마 반응기의 길이는 50 mm이다.
방전전극의 전압 측정에는1000 : 1 고전압 프로브(P6015, Tektronix)를 이용하였다. 에틸렌의 농도는 불꽃이온화검출기(flame ionization detector)가 장착된 기체크로마토그래프(GC, Bruker 450)를 이용하여 분석하였다.
커패시터 양단의 전압은 10 : 1 전압 프로브(P6139A, Tektronix)와 디지털 오실로스코프(TDS3032, Tektronix)를 이용하여 측정하였고, 커패시터 양단의전압에 1 µF를 곱한 값이 전하가 된다.
충진층 플라즈마 반응기의 특성은 Lissajous 전압-전하 선도(charge-voltage plot)를 이용하여 분석하였다[11]. 플라즈마의 거동은 전기장세기(electric field intensity)에 크게 영향을 받으며, 전자의 평균 에너지, 활성성분의 생성속도, 반응에 관여하는 주요 활성성분에 대해서도 전기장세기의 함수로 살펴보았다. 에틸렌은 화학 산업에서 널리 사용되는 원료물질로서 주요 VOCs의 하나이며, 농업 분야에서는 농산물의 장기 저장성과 관련하여 에틸렌의 제거가 중요한 이슈이다.
대상 데이터
에틸렌은 농산물의 숙성을 촉진시키는 좋은 방향으로도 이용될 수 있지만, 과일이나 야채의 물리화학적 변화를 일으켜 상품성을 크게 떨어뜨리고 장기저장을 어렵게 만들므로[12], 농업에서도 에틸렌 제거에 대한 관심이 점차 높아지고 있다. 본 연구의 모사 배기가스를 이용한 실험에서 대기오염물질로는 에틸렌을 사용하였다.
이론/모형
Figure 5는 10~40 kV의 전압과 질소 80% (v/v) (산소 20% (v/v))의 기체조성에 대해 계산된 전자에너지분포함수(electron energy distribution function, EEDF)이다. 전자에너지분포함수 및 평균 전자에너지의 계산에는 Bolsig 소프트웨어(Electron Boltzmann Equation Solver)가 사용되었다[17]. 그림과 같이 전압의 증가, 즉, 전기장세기가증가됨에 따라 높은 에너지를 가지는 전자의 비율이 증가하며, 이에 따라 평균 전자에너지도 증가하게 된다.
충진층 플라즈마 반응기에서 소비된 방전전력은 Lissajous 전압-전하 선도를 이용하여 구하였다[11]. 플라즈마 반응기는 전기적으로 커패시터(capacitor)로 취급될 수 있으므로, 전하(charge)의 측정을 위해 충진층 플라즈마 반응기에 병렬로 실제 커패시터(1 µF)를 설치하였다.
플라즈마 반응기에 충진된 물질은 상용 γ-알루미나였다. 충진층 플라즈마 반응기의 특성은 Lissajous 전압-전하 선도(charge-voltage plot)를 이용하여 분석하였다[11]. 플라즈마의 거동은 전기장세기(electric field intensity)에 크게 영향을 받으며, 전자의 평균 에너지, 활성성분의 생성속도, 반응에 관여하는 주요 활성성분에 대해서도 전기장세기의 함수로 살펴보았다.
Figure 2에서 Cg는 기체가 존재하는 공간의 커패시턴스, Cd는 유전체 관(석영관)의 커패시턴스(capacitance), U는 전압, 그리고 Q는 전하(charge)를 나타낸다. 플라즈마 반응기에 공급되는 전력이나 방전 중의 유효 커패시턴스와 같은 주요 전기적 파라미터들을 분석하기 위해 Lissajous 전압-전하 선도가 사용된다. Lissajous 전압-전하 선도는 이상적으로는 평행사변형의 모습이다.
성능/효과
플라즈마 반응기를 병렬로 연결하면 연결한 만큼 커패시턴스가 증가하므로 방전전력이 증가하게 된다. 그러나 Figure 9 (b) 및 (d)에서 알 수 있듯이 방전전력을 기체의 유량으로 나눈 값인 비에너지밀도는 약간의 편차가 있기는 하나 모든 실험 데이터가 연결 개수에 관계없이 동일한 곡선 주변에 위치한다는 것을 알 수 있다. 즉, 인가전압, 유량, 방전전력이라는 세 개의 파라미터 대신 파라미터를 비에너지밀도 하나로 통일할 수 있다.
플라즈마 공정에서 전압, 방전 전력, 기체 유량, 체류시간 등 분해효율에 영향을 주는 여러 가지 파라미터들이 있지만, 모든 파라미터들을 비에너지밀도 하나로 통일하면 에틸렌 분해효율은 단지 비에너지밀도만의 함수가 되므로 반응기 설계가 크게 단순화될 수 있다. Figure 8 (c)에서 알 수 있듯이 반응기를 병렬로 연결했을 때에도 직렬 연결했을 때와 마찬가지로 반응기 개수가 많아질수록 에틸렌을 분해하는데 더 많은 방전전력이 소비되었고, Figure 8 (d)와 같이 비에너지밀도에 대해 분해효율을 도시하면 모든 실험 데이터가 같은 곡선 주변에 위치하여 에틸렌 분해효율을 비에너지밀도만의 함수로 표현할 수 있음을 알 수 있었다.
플라즈마 공정에서는 전자와 기체분자의 충돌을 통해 활성성분이 생성되는데, 전자의 에너지는 주로 전기장세기에만 의존하며, 0~20% (v/v)의 산소농도 범위에서는 기체조성에 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 낮은 전기장세기에서는 주로 바닥상태의 산소원자 및 오존에 의해 에틸렌이 분해되며, 전기장세기가 높아질수록 산소원자나 오존 뿐만 아니라 질소원자도 에틸렌의 분해과정에 관여하는 것으로 나타났다. 직렬 및 병렬로 연결된 플라즈마 반응기에서 에틸렌의 분해효율과 방전전력은 비에너지밀도만의 함수로 표현할 수 있음을 실험적으로 확인하였으며, 비에너지밀도의 함수인 반응속도상수를 이용하여 에틸렌의 분해효율을 잘 예측할 수 있었다.
방전 개시 전에는 γ-알루미나 펠릿이 충진된 플라즈마 반응기의 유효 커패시턴스가 충진물이 없는 경우보다 컸으나, 방전 개시 후에는 충진물의 존재 여부와 관계없이 유효 커패시턴스가 유사하였다. 또한 방전 개시 후의 반응기 유효 커패시턴스는 유전체배리어로 사용된 석영관의 커패시턴스와 같으므로 플라즈마 반응기의 형상 및 직/병렬 배열에 따른 방전전력을 쉽게 예측할 수 있고,이를 토대로 플라즈마 반응기의 기본적인 설계 및 에틸렌 분해효율예측이 가능해진다. 플라즈마 공정에서는 전자와 기체분자의 충돌을 통해 활성성분이 생성되는데, 전자의 에너지는 주로 전기장세기에만 의존하며, 0~20% (v/v)의 산소농도 범위에서는 기체조성에 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났다.
낮은 전기장세기에서는 주로 바닥상태의 산소원자 및 오존에 의해 에틸렌이 분해되며, 전기장세기가 높아질수록 산소원자나 오존 뿐만 아니라 질소원자도 에틸렌의 분해과정에 관여하는 것으로 나타났다. 직렬 및 병렬로 연결된 플라즈마 반응기에서 에틸렌의 분해효율과 방전전력은 비에너지밀도만의 함수로 표현할 수 있음을 실험적으로 확인하였으며, 비에너지밀도의 함수인 반응속도상수를 이용하여 에틸렌의 분해효율을 잘 예측할 수 있었다.
또한 방전 개시 후의 반응기 유효 커패시턴스는 유전체배리어로 사용된 석영관의 커패시턴스와 같으므로 플라즈마 반응기의 형상 및 직/병렬 배열에 따른 방전전력을 쉽게 예측할 수 있고,이를 토대로 플라즈마 반응기의 기본적인 설계 및 에틸렌 분해효율예측이 가능해진다. 플라즈마 공정에서는 전자와 기체분자의 충돌을 통해 활성성분이 생성되는데, 전자의 에너지는 주로 전기장세기에만 의존하며, 0~20% (v/v)의 산소농도 범위에서는 기체조성에 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 낮은 전기장세기에서는 주로 바닥상태의 산소원자 및 오존에 의해 에틸렌이 분해되며, 전기장세기가 높아질수록 산소원자나 오존 뿐만 아니라 질소원자도 에틸렌의 분해과정에 관여하는 것으로 나타났다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
저온 플라즈마 기술의 장점은?
저온 플라즈마(non-thermal plasma) 기술은 오존 생산, 휘발성유기화합물(volatile organic compounds)의 분해, chlorofluorocarbons (CFCs), hydrofluorocarbons (HFCs), perfluoro-compounds (PFCs)와 같은 불화탄소의 분해 등 다양한 유해 대기오염물질의 처리에 응용되어 왔다. 저온 플라즈마 기술은 여러 유해물질들을 저온에서 동시에 제거할 수 있는 장점이 있으며, 이는 연소공정이나 촉매산화와 같은 고온이 요구되는 기존 대기오염제어기술과 대별되는 플라즈마 기술의 장점이다[1-4]. 저온 플라즈마 시스템에서 전자는 질량이 매우 작으므로 다른 대전 입자들(양이온, 음이온)보다 전기장 내에서 훨씬 높은 에너지(속도)를 갖게 되며, 결국 전자와 기체분자의 충돌과정을 통한 각종 활성 성분의 생성이 대기오염물질의 처리에 있어서 중요한 역할을 한다.
저온 플라즈마 기술은 어떤 분야에 응용되어 왔는가?
저온 플라즈마(non-thermal plasma) 기술은 오존 생산, 휘발성유기화합물(volatile organic compounds)의 분해, chlorofluorocarbons (CFCs), hydrofluorocarbons (HFCs), perfluoro-compounds (PFCs)와 같은 불화탄소의 분해 등 다양한 유해 대기오염물질의 처리에 응용되어 왔다. 저온 플라즈마 기술은 여러 유해물질들을 저온에서 동시에 제거할 수 있는 장점이 있으며, 이는 연소공정이나 촉매산화와 같은 고온이 요구되는 기존 대기오염제어기술과 대별되는 플라즈마 기술의 장점이다[1-4].
충진층 플라즈마 반응기의 원통의 중심에는 무엇이 설치되는가?
충진층 플라즈마 반응기는 대개 유전체관(dielectric tube)을 사용하여 원통형으로 구성된다[1,8]. 원통의 중심에는 고전압 전극이 설치되고, 고전압 전극과 원통 사이에는 충진물이 채워진다. 유전체관의 직경이 클 경우 플라즈마 생성이 어렵고 인가되는 전압도 높아야 하므로, 대부분의 경우 고전압 전극과 유전체관의 거리는 10 mm 미만으로 제한된다.
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