[논문]다공성 세라믹관내에서 생성되는 수중 유전체 장벽 방전 플라즈마를 이용한 아나톡신-a의 분해

조진오; 좌은진; 목영선

doi:10.11001/jksww.2016.30.2.167

다공성 세라믹관내에서 생성되는 수중 유전체 장벽 방전 플라즈마를 이용한 아나톡신-a의 분해
Decomposition of Aqueous Anatoxin-a Using Underwater Dielectric Barrier Discharge Plasma Created in a Porous Ceramic Tube 원문보기

上下水道學會誌 = Journal of Korean Society of Water and Wastewater, v.30 no.2, 2016년, pp.167 - 177

조진오 (제주대학교 생명화학공학과) , 좌은진 (한국에너지기술연구원) , 목영선 (제주대학교 생명화학공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

This work investigated the decomposition of aqueous anatoxin-a originated from cyanobacteria using an underwater dielectric barrier discharge plasma system based on a porous ceramic tube and an alternating current (AC) high voltage. Plasmatic gas generated inside the porous ceramic tube was uniformly dispersed in the form of numerous bubbles into the aqueous solution through the micro-pores of the ceramic tube, which allowed an effective contact between the plasmatic gas and the aqueous anatoxin-a solution. Effect of applied voltage, treatment time and the coexistence of nutrients such as $NO_3{^-}$, $H_2PO_4{^-}$ and glucose on the decomposition of anatoxin-a was examined. Chemical analyses of the plasma-treated anatoxin-a solution using liquid chromatography-mass spectrometry (LC-MS) and ion chromatography (IC) were performed to elucidate the mineralization mechanisms. Increasing the voltage improved the anatoxin-a decomposition efficiency due to the increased discharge power, but the energy required to remove a given amount of anatoxin-a was similar, regardless of the voltage. At an applied voltage of 17.2 kV (oxygen flow rate: $1.0L\;min^{-1}$), anatoxin-a at an initial concentration of $1mg\;L^{-1}$ (volume: 0.5 L) was successfully treated within 3 min. The chemical analyses using LC-MS and IC suggested that the intermediates with molecular weights of 123~161 produced by the attack of plasma-induced reactive species on anatoxin-a molecule were further oxidized to stable compounds such as acetic acid, formic acid and oxalic acid.

주제어

AI 본문요약
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제안 방법

실제 하천수나 호소수의 경우 질소, 인, 유기물 등이 아나톡신-a와 공존하고 있다. T-N, T-P, 유기물은 사이아노박테리아의 발생에 관여하며, 이들 성분이 아나톡신-a의 플라즈마 처리 성능에 미치는 영향을 조사하기 위하여 증류수에 KNO₃, KH₂PO₄, 포도당을 희석시킨 후 여기에 아나톡신-a를 미량 첨가하였다. Fig.
UV 260 nm 공정의 경우는 파장 260 nm의 빛을 선택적으로 사용하였으며, 아나톡신-a (농도: 1.5 μM) 분해효율을 향상시키기 위해 산화제인 peroxymonosulfate (PMS)를 150 μM 첨가하였다 (Verma et al., 2016).
, 2016). UV 370 nm 공정에서는 중심파장 370 nm인 중압 램프를 사용하였으며, 증류수에 희석된 아나톡신-a (농도: 1.8 mg L^-1)를 사용하여 실험을 수행하였다 (Afzal et al., 2010). 오존공정의 경우 오존발생에 사용된 에너지가 언급되어 있지 않아, 다른 문헌에 보고되어 있는 수치 (오존 1 mg 생성에 88.
따라서 수처리 성능을 향상시키기 위해서는 플라즈마에 의해 생성된 산화성 활성성분을 빠른 시간 안에 물에 주입하여야 한다. 본 연구에서는 수중에 잠긴 다공성 세라믹관내에 유전체 장벽 방전 플라즈마를 생성시켜 아나톡신-a를 처리하였다. 본 연구의 장치에서 물은 다공성 세라믹 외벽과 직접 접촉하고 있으며 플라즈마에 의해 생성된 산화성 활성성분이 생성과 동시에 미세한 기공을 통해 물에 주입되므로 기-액 계면적이 매우 넓어지고 아나톡신-a가 효과적으로 처리될 수 있다.
플라즈마에 의한 아나톡신-a의 분해 메커니즘을 해석하기 위하여 LC-MS와 이온크로마토그래피를 이용하여 부산물을 측정하였다. 부산물 확인을 위한 실험은 전압 20 kV (방전전력: 3W)에서 수행하였으며, 부산물 확인을 용이하게 하기 위하여 아나톡신-a의 초기농도를 5 mg L^-1로 증가시켰다. 산소의 유량은 1 L min^-1로 고정하였으며, 전압 20kV에서의 오존발생량은 1,200 ppm이었다.
사이아노박테리아에 의해 생성되는 독성물질의 일종인 아나톡신-a의 처리에 저온 플라즈마 기술을 적용하여 반응 특성, 공존 영양염류의 영향 및 분해 부산물에 대해 조사하였다. 본 연구의 플라즈마 공정은 아나톡신-a와 같이 사이아노박테리아에 의해 생성될 수 있는 다양한 독성물질을 효과적으로 처리할 수 있는 것으로 나타났다.
, 2007b)의 성능 데이터를 인용하였다. 상세한 경제성 비교를 위해서는 초기 설비비, 운전비, 유지관리비 등 다양한 비용을 고려하여야 하나, 본 연구에서는 반응기에서 소비되는 전력만을 비교해 보았다. Fig.
아나톡신-a 수용액 제조를 위해 (±)-anatoxin-a fumarate (Tocris, UK)를 사용하였으며, LC-MS (Liquid Chromatography-Micromass Quattro Micro API Tandem Quadrupole Mass Spectrometer, Waters, USA)로 농도를 분석하였다.
영양염류 (질소와 인) 및 유기물이 아나톡신-a의 분해에 미치는 영향을 파악하기 위해, 총 질소 (T-N) 농도 20 mg L^-1 , 총 인 (T-P) 농도 5 mg L^-1 , 총 유기탄소 (total organic carbon, TOC) 농도 80 mg L^-1인 수용액을 각각 제조하고, 여기에 아나톡신-a를 미량 희석시켰다. 총 질소, 총 인, 총 유기탄소 농도 조절에 사용된 KNO₃ , KH₂PO₄, 포도당 (glucose)은 (Daejung Chemicals & Metals Co, korea)에서 구입하였다.
, 2016). 이에 따라 이온크로마토그래피를 이용하여 폼산 이온 (formate), 아세트산 이온 (acetate) 및 옥살산 이온 (oxalate)의 농도를 측정하였으며, 각 카르복시산 이온의 농도는 Fig. 10에 주어져 있다. 분석 결과 폼산 이온보다는 아세트산 이온과 옥살산 이온의 농도가 높게 나타났으며, 이 결과는 폼산이 다른 카르복시산에 비해 쉽게 이산화탄소와 물로 산화되었기 때문인 것으로 판단된다.
본 연구의 장치에서 물은 다공성 세라믹 외벽과 직접 접촉하고 있으며 플라즈마에 의해 생성된 산화성 활성성분이 생성과 동시에 미세한 기공을 통해 물에 주입되므로 기-액 계면적이 매우 넓어지고 아나톡신-a가 효과적으로 처리될 수 있다. 인가전압, 처리시간, 영양염류 농도, 총 유기탄소 농도가 아나톡신-a의 분해에 미치는 영향에 대해 조사하였고, 아나톡신-a의 분해 반응 기구를 해석하기 위해 액체 크로마토그래피-질량분석기 및 이온 크로마토그래피를 이용한 분석을 실시하였다.
, 2016).전압은 디지털 오실로스코프 (TDS 3032, Tektronix)에 1000:1 고전압 프로브 (Probe P6015, Tektronix, USA)를 연결하여 측정하였다. 플라즈마 반응기는 일종의 축전기 (capacitor)라 할 수 있으므로 플라즈마 반응기에 1.
7 μm, Waters, USA)였다. 컬럼의 온도는 30℃로 일정하게 유지하였고, 0.1% 폼산 (formic acid)을 첨가한 증류수 (solution A)와 메탄올 (solution B)을 사용하여 이동상을 제조하였다. 증류수는 Milli-Q system (Millipore, USA)을 이용하여 제조되었다.
, 1980). 플라즈마 발생시 생성되는 오존의 농도는 검지관식 측정기(GV-100S, GASTEC)를 이용하여 분석하였다.
아나톡신-a가 산화되어 분해되는 과정에서 다양한 부산물이 생성될 수 있다. 플라즈마에 의한 아나톡신-a의 분해 메커니즘을 해석하기 위하여 LC-MS와 이온크로마토그래피를 이용하여 부산물을 측정하였다. 부산물 확인을 위한 실험은 전압 20 kV (방전전력: 3W)에서 수행하였으며, 부산물 확인을 용이하게 하기 위하여 아나톡신-a의 초기농도를 5 mg L^-1로 증가시켰다.

대상 데이터

Ozone 2 공정에서는 호소수에 희석된 아나톡신 -a (농도: 1 μM)를 대상으로 하였으며, 실험 조건은 pH 8, 온도 20℃, 용존 유기탄소 3.6 mg L-1, 암모니아 100 μg L-1, 알카리도 3.6 mM (HCO3-기준)이었다 (Rositano et al., 2001).
Ozone 3 공정 또한 호소수에 희석된 아나톡신-a (농도: 20 μg L-1)를 대상으로 하였으며, 실험 조건은 pH 7.8, 용존 유기탄소 5.3 mg L-1, 알카리도 77 mg L-1(CaCO3 기준)이었다 (Rodriguez et al., 2007b).
5는 플라즈마 공정, 자외선 공정, 오존공정의 아나톡신-a 제거량을 투입된 에너지의 함수로 나타낸다. UV 172 nm 공정에서는 중심파장 172 nm의 제논 진공램프가 사용되었으며, 증류수에 희석된 아나톡신-a (농도: 1.8 mg L^-1)를 대상으로 하였다 (Afzal et al., 2010). UV 260 nm 공정의 경우는 파장 260 nm의 빛을 선택적으로 사용하였으며, 아나톡신-a (농도: 1.
메탄올 (HPLC grade)은 Fisher Scientific (USA) 그리고 폼산은 Wako (Japan)에서 구입하였다. 내부표준물질로는 carbendazim (Sigma-Aldrich, USA)을 사용하였다. LC-MS 분석조건은 Table 1에 상세히 주어져 있다.
증류수는 Milli-Q system (Millipore, USA)을 이용하여 제조되었다. 메탄올 (HPLC grade)은 Fisher Scientific (USA) 그리고 폼산은 Wako (Japan)에서 구입하였다. 내부표준물질로는 carbendazim (Sigma-Aldrich, USA)을 사용하였다.
, 2014). 본 연구에서는 아나톡신-a 제거에 유전체 장벽 방전 기반의 플라즈마 공정을 적용하였다. 일반적으로 수처리에 이용되는 플라즈마 공정은 2단계로 이루어지게 된다.
플라즈마 공정은 전기를 이용하므로, 경제성은 전력 사용량에 크게 의존한다. 소비 전력 측면에서 다른 고급산화공정과 본 연구의 플라즈마 공정을 비교하기 위하여, 문헌에 보고된 자외선공정 (Afzal et al., 2010, Verma et al., 2016) 및 오존공정 (Rositano et al., 2001, Momani, 2007, Rodriguez et al., 2007b)의 성능 데이터를 인용하였다. 상세한 경제성 비교를 위해서는 초기 설비비, 운전비, 유지관리비 등 다양한 비용을 고려하여야 하나, 본 연구에서는 반응기에서 소비되는 전력만을 비교해 보았다.
, 2010). 오존공정의 경우 오존발생에 사용된 에너지가 언급되어 있지 않아, 다른 문헌에 보고되어 있는 수치 (오존 1 mg 생성에 88.9 J의 에너지 소비)를 적용하였다 (Brookhaven National Laboratory, 1970). Ozone 1 공정에서는 온도 20℃, pH 7 조건에서 증류수에 희석된 아나톡신-a (농도: 1 mg L^-1)를 3 min동안 처리하였다 (Momani, 2007).
총 질소, 총 인, 총 유기탄소 농도 조절에 사용된 KNO3 , KH2PO4 , 포도당 (glucose)은 (Daejung Chemicals & Metals Co, korea)에서 구입하였다.
플라즈마 발생을 위한 고전압 교류 전원으로는 주파수 60 Hz, 최대 전압 23 kV (피크 전압)인 네온변압기를 사용하였다. 플라즈마 반응기에 인가되는 전력을 변화시키기 위해 전압을 11.

이론/모형

질산이온과 인산 이온의 분석 및 플라즈마에 의한 아나톡신-a의 산화과정에서 분해 부산물로 발생할 수 있는 폼산 이온 (formate), 아세트산 이온 (acetate), 옥살산 이온 (oxalate)의 분석에는 이온 크로마토그래프 (Dionex ICS-2000, Thermo Scientific, USA)가 이용되었으며, 분석조건은 Table 2에 상세히 주어져 있다. 총 유기탄소는 Multi N/C 3100 (Analytik Jena, Germany)를 이용하여 분석하였으며, 화학적 산소요구량 (chemical oxygen demand, COD) 분석에는 중크롬산 칼륨법을 이용하였다 (Thomas et al., 1980). 플라즈마 발생시 생성되는 오존의 농도는 검지관식 측정기(GV-100S, GASTEC)를 이용하여 분석하였다.
플라즈마 발생을 위한 고전압 교류 전원으로는 주파수 60 Hz, 최대 전압 23 kV (피크 전압)인 네온변압기를 사용하였다. 플라즈마 반응기에 인가되는 전력을 변화시키기 위해 전압을 11.2~17.2 kV로 변화시켰으며, 방전 전력은 Lissajous 전압-전하선도 (voltage-charge figure)를 이용하여 측정하였다 (Jo et al., 2013, Wang et al., 2016).전압은 디지털 오실로스코프 (TDS 3032, Tektronix)에 1000:1 고전압 프로브 (Probe P6015, Tektronix, USA)를 연결하여 측정하였다.

성능/효과

물에 질소 (NO₃^-), 인 (H₂PO₄^-), 포도당이 아나톡신-a와 공존하는 경우 NO₃^-와 H₂PO₄^- 는 아나톡신-a의 처리에 영향을 미치지 않았으나, 포도당은 플라즈마에 의해 생성된 산화성 활성성분과 우선적으로 반응하여 아나톡신-a의 처리 속도를 크게 감소시켰다. LC-MS 및 이온 크로마토그래피 분석 결과, 아나톡신-a는 일차적으로 분자량 123~161인 물질들로 분해된 후, 계속적인 산화반응을 거쳐 폼산, 아세트산, 옥살산과 같은 독성이 낮은 안정한 물질로 전환되는 것으로 나타났다.
그러나 투입된 에너지의 관점에서 보면 아나톡신-a의 분해효율이 전압에 관계없이 거의 유사하였다. 물에 질소 (NO₃^-), 인 (H₂PO₄^-), 포도당이 아나톡신-a와 공존하는 경우 NO₃^-와 H₂PO₄^- 는 아나톡신-a의 처리에 영향을 미치지 않았으나, 포도당은 플라즈마에 의해 생성된 산화성 활성성분과 우선적으로 반응하여 아나톡신-a의 처리 속도를 크게 감소시켰다. LC-MS 및 이온 크로마토그래피 분석 결과, 아나톡신-a는 일차적으로 분자량 123~161인 물질들로 분해된 후, 계속적인 산화반응을 거쳐 폼산, 아세트산, 옥살산과 같은 독성이 낮은 안정한 물질로 전환되는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 수중에 잠긴 다공성 세라믹관내에 유전체 장벽 방전 플라즈마를 생성시켜 아나톡신-a를 처리하였다. 본 연구의 장치에서 물은 다공성 세라믹 외벽과 직접 접촉하고 있으며 플라즈마에 의해 생성된 산화성 활성성분이 생성과 동시에 미세한 기공을 통해 물에 주입되므로 기-액 계면적이 매우 넓어지고 아나톡신-a가 효과적으로 처리될 수 있다. 인가전압, 처리시간, 영양염류 농도, 총 유기탄소 농도가 아나톡신-a의 분해에 미치는 영향에 대해 조사하였고, 아나톡신-a의 분해 반응 기구를 해석하기 위해 액체 크로마토그래피-질량분석기 및 이온 크로마토그래피를 이용한 분석을 실시하였다.
사이아노박테리아에 의해 생성되는 독성물질의 일종인 아나톡신-a의 처리에 저온 플라즈마 기술을 적용하여 반응 특성, 공존 영양염류의 영향 및 분해 부산물에 대해 조사하였다. 본 연구의 플라즈마 공정은 아나톡신-a와 같이 사이아노박테리아에 의해 생성될 수 있는 다양한 독성물질을 효과적으로 처리할 수 있는 것으로 나타났다. 플라즈마 반응기에 인가되는 전압이 높을수록 아나톡신-a의 분해속도가 빨라져 제거되는 시간이 단축되었으며, 이는 전압이 높을수록 분자의 여기, 해리 및 이온화 과정이 활발해져 산화성 활성성분의 생성속도가 증가하였기 때문이다.
10에 주어져 있다. 분석 결과 폼산 이온보다는 아세트산 이온과 옥살산 이온의 농도가 높게 나타났으며, 이 결과는 폼산이 다른 카르복시산에 비해 쉽게 이산화탄소와 물로 산화되었기 때문인 것으로 판단된다. 아세트산과 옥살산은 각각 처리시간 100 min과 200 min까지 농도가 증가하여 최대치를 나타내다가 그 이후 농도가 감소하는 경향을 보이는 것으로 보아 후속 산화반응을 통해 이산화탄소와 물로 완전산화된 것으로 판단된다.
분석 결과 폼산 이온보다는 아세트산 이온과 옥살산 이온의 농도가 높게 나타났으며, 이 결과는 폼산이 다른 카르복시산에 비해 쉽게 이산화탄소와 물로 산화되었기 때문인 것으로 판단된다. 아세트산과 옥살산은 각각 처리시간 100 min과 200 min까지 농도가 증가하여 최대치를 나타내다가 그 이후 농도가 감소하는 경향을 보이는 것으로 보아 후속 산화반응을 통해 이산화탄소와 물로 완전산화된 것으로 판단된다.
7에서 보는 바와 같이 포도당의 초기농도가 아나톡신-a의 200배임에도 불구하고 약 1,200 J L^-1에서 완전히 제거된 반면, 아나톡신-a가 완전히 제거되기 위해서는 4,300 J L^-1이상의 에너지가 소요되었다. 즉, 포도당이 아나톡신-a보다 산화성 활성성분과 빠르게 반응하므로 TOC가 80 mg L^-1이었을 때 Fig. 6에서처럼 아나톡신-a의 분해효율이 크게 낮아졌다.
8과 같이 TOC와 COD는 각각 8%와 15% 밖에 감소되지 않았다. 투입된 에너지를 12,000 J L^-1로 증가시켜도 TOC는 약 13%, COD는 약 20% 감소되는데 그쳤다. 이 결과는 플라즈마에 의해 발생된 산화성 활성성분이 일차적으로 포도당과 아나톡신-a의 화학 구조를 파괴시켜 농도가 감소되기는 하지만, 포도당과 아나톡신-a가 여러 형태의 탄화수소 부산물로 전환되었다는 것을 의미한다 (Magureanu et al.
최근에는 사이아노박테리아로 인한 악취 및 식수원 오염 등의 문제로 인해 이에 대한 관심이 높아지고 있다. 특히 사이아노박테리아의 이차대사물질로 발생되는 독성물질은 인간 및 동물에 치명적인 독성을 나타내는 것으로 확인되었다. 사이아노박테리아에 의해 생성되는 독성물질은 사이아노톡신 (cyanotoxin)이라 하며, 크게 간독성물질 (microcystins, nodularins, cylindrospermopsin 등), 신경독성물질 (anatoxin-a, anatoxin-a(s), saxitoxins 등), 피부독성물질 (lyngbyatoxin-a, aplysiatoxins 등)로 나눌 수 있다 (Rositano et al.

후속연구

상용 오존발생기의 경우는 전력소비량을 최소화할 수 있도록 설계되어 있는 반면, 본 연구의 플라즈마 반응기는 전기적으로 최적화되어 있지 않은 상태이다. 따라서 플라즈마 공정의 실용화시 전기적인 최적화 과정을 통해 소비전력이 더욱 낮아질 수 있을 것으로 판단된다. 하지만 전체적인 공정의 경제성을 평가하기 위해서는 소비전력이외에도 고려해야 할 사항이 많으므로 Fig.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	수중에 사이아노박 테리아가 증가하면 어떤 영향을 끼치는가?	사이아노박테리아는 엽록소를 함유하는 세균으로 호수, 연못, 하천 등의 담수뿐만 아니라 해양 해안선 등에서도 발생되며, 유럽, 미국, 아시아, 호주, 아프리카, 남극대륙 등 전 세계에서 검출되고 있다. 수중에 사이아노박 테리아의 발생량이 증가할 경우 용존산소를 감소시키고, 이·취미 (taste and odor)를 유발하며, 독성물질을 생성시켜 수질에 악영향을 미친다 (Wood et al., 2007, Yavasoglu et al.
	수처리에 이용되는 플라즈마 공정은 어떤 단계로 이루어져 있는가?	일반적으로 수처리에 이용되는 플라즈마 공정은 2단계로 이루어지게 된다. 첫 번째는 플라즈마 방전을 통해 기상에서 산화성 활성성분을 생성하는 단계, 두 번째는 수중에 산화성 활성성분이 함유된 기체를 주입하는 단계이다. 산화성 활성성분은 물에 용해 되거나 기-액 계면에서 수중의 유해물질과 반응하여 물을 정화시킨다.
	사이아노박테리아는 어떤 세균이며 어디에서 발생하는가?	지구온난화로 인한 수온의 상승과 호수 및 하천의 부영양화로 인해 남조류 (blue-green algae) 및 사이아 노박테리아 (남세균, cyanobacteria)의 발생 빈도가 증가함과 동시에 대량번식으로 이어지고 있다. 사이아노박테리아는 엽록소를 함유하는 세균으로 호수, 연못, 하천 등의 담수뿐만 아니라 해양 해안선 등에서도 발생되며, 유럽, 미국, 아시아, 호주, 아프리카, 남극대륙 등 전 세계에서 검출되고 있다. 수중에 사이아노박 테리아의 발생량이 증가할 경우 용존산소를 감소시키고, 이·취미 (taste and odor)를 유발하며, 독성물질을 생성시켜 수질에 악영향을 미친다 (Wood et al.

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Yavasoglu, A., Karaaslan, M.A., Uyanikgil, Y., Sayim, F., Ates, U. and Yavasoglu, N.U.K. (2008). Toxic effects of anatoxin-a on testes and sperm counts of male mice, Exp. Toxicol. Pathol., 60, 391-396.

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저자의 다른 논문 :

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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