[논문]Urea-SCR 시스템의 NH3 흡·탈착 특성 및 모델기반 제어 연구

함윤영; 박수열

doi:10.7467/ksae.2016.24.3.302

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Urea-SCR system is currently regarded as promising NOx reduction technology for diesel engines. SCR system has to achieve maximal NOx conversion in combination with minimal $NH_3$ slip. In this study, model based open loop control for urea injection was developed and assessed in the Europ...

Urea-SCR system is currently regarded as promising NOx reduction technology for diesel engines. SCR system has to achieve maximal NOx conversion in combination with minimal $NH_3$ slip. In this study, model based open loop control for urea injection was developed and assessed in the European Transient Cycle (ETC) for heavy duty diesel engine. On the basis of the transient modeling, the kinetic parameters of the $NH_3$ adsorption and desorption are calibrated with the experimental results performed over the zeolite based catalyst. $NH_3$ storage or surface coverage of SCR catalyst can not be measured directly and has to be calculated, which is taken into account as a control parameter in this model. In order to reduce $NH_3$ slip while maintaining NOx reduction, $NH_3$ storage control algorithm was applied to correct the basic urea quantity. If the actual $NH_3$ surface coverage is higher than the maximal $NH_3$ surface coverage, the urea injection quantity is significantly reduced in the ETC cycle. By applying this logic, the resulting $NH_3$ slip peak can be avoided effectively. With optimizing the kinetic parameters based on standard SCR reaction, it suggests that a simplified, less accurate model can be effective to evaluate the capability of model based control in the ETC cycle.

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문제 정의

본 연구에서는 zeolite 계열의 촉매를 사용한 Urea-SCR 시스템에서 NH₃ 흡·탈착과 SCR 반응에 대한 간단한 모델링을 통해 촉매 내 NH₃의 촉매표면점유율(surface coverage)을 계산하고 이를 제어인자로 활용한 모델기반 urea 분사 제어알고리즘을개발하였다. 먼저 정적조건에서의 엔진실험 결과를 토대로 모델 파라미터들을 최적화하고촉매 내 NH₃표면점유율 특성에 대해 살펴보았다.

제안 방법

먼저 정적조건에서의 엔진실험 결과를 토대로 모델 파라미터들을 최적화하고촉매 내 NH₃표면점유율 특성에 대해 살펴보았다. 또한 ETC 모드에서 전 운전영역이 NSR(Normalized Stoichiometric Ratio, NH₃/NOx 몰비) 1.0 조건인 실험결과를 참고로 하여 촉매 입구 NOx 농도 및 온도 등의 실험데이터를 모델링에 적용한 시뮬레이션 결과를 실험결과와 비교하였다. 그리고NH₃ 표면점유율을 제어인자로 사용한 모델기반 제어로직을 적용하여 ETC 모드에서 NOx 및NH₃ slip 저감효과를 살펴보았다.
본 연구에서는 NH₃ 흡, 탈착과 촉매표면점유율 특성을 반영하여 NH₃ slip을 억제하도록 urea 분사 량을 보정하는 모델기반 제어로직을 적용하여 ETC 모드에서 NO_x 및 NH₃ slip 저감 효과를 살펴본 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.

대상 데이터

엔진동력계는 460 kW AC 동력계로 정상상태 및 과도상태(ESC, ETC)의 시험이 모두 가능하다. 실험 엔진은 4행정, 직렬 6기통, 배기량 11149 cc, 압축비 17.2의 직접분사식 대형 디젤기관이다. 최대출력은 2000 rpm에서290 PS이며최대토크는1200 rpm에서약 1100 N·m이다.
공기를 과급할 수 있는 터보차저와 과급된 공기를 냉각시키는인터쿨러가 장착되어 있다. NOx 센서를 사용하여 SCR 촉매 및 SCO (Selective Catalytic Oxidation) 촉매의 전단과 후단 NOx를 측정하였고 NH₃는 3초 이내의 빠른 응답시간을 갖는 호리바 MEXA-1170NX를 이용하여 실시간으로 측정하였다. SCR 전단에는 공기보조방식의 urea 공급 시스템을 장착하였다.

데이터처리

0 조건인 실험결과를 참고로 하여 촉매 입구 NOx 농도 및 온도 등의 실험데이터를 모델링에 적용한 시뮬레이션 결과를 실험결과와 비교하였다. 그리고NH₃ 표면점유율을 제어인자로 사용한 모델기반 제어로직을 적용하여 ETC 모드에서 NOx 및NH₃ slip 저감효과를 살펴보았다.

성능/효과

1) 촉매 내부의 NH₃의 촉매표면점유율 (θ_NH3) 특성을살펴본결과, 시간이경과할수록촉매입구에서 출구방향으로 촉매표면점유율이 점차 증가하다가 NH₃의 공급이 중단되는 600초 이후에는 다시 감소함을 알 수 있다. 동일 시간 때에는 출구방향으로 갈수록 점유율이 감소하는데 이는 반응에 참여하는 NH₃로 인해서 촉매 후단 쪽으로흡착되는 양이 줄어들기 때문이다.
2) NH₃ 표면점유율을 제어인자로 사용하여 실시간 촉매 내에 저장되는 NH₃ 양이 최대 NH₃ 저장용량보다 클 경우 urea 공급을 줄이는 제어로직을 구현하여 NO_x 저감율을 동등하게 유지하면서 보다효과적으로 NH₃ slip을 방지할 수 있는 결과를 얻을 수있었다.
3) 표준형 SCR 반응식을 토대로 정적조건에서 모델 파라미터를 최적화하는 방법은 비교적 단순하고 덜 정교하지만 ETC모드와 같은 동적 조건에서 모델기반 제어로직의 효과를 파악하는데 유용함을 알 수 있었다.

후속연구

slip의 추세는 정확히 따라가지는 않지만 각 피크발생지점과 피크 값을 어느 정도 예측할수 있어 다음에 설명되는 모델기반제어를 적용하여 그 효과를 비교, 검증하는데는 충분한 자료로 활용할 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구에서는 모델링의 단순화를 위해 NO 반응만을 고려하였지만 향후 계산오차를 줄이고 시뮬레이션의 정확성을 높이기 위해서는 NO₂의 반응까지 포함한 모델링이 필요할 것으로 사료된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	Urea-SCR 시스템이 주목받는 이유는 무엇인가?	반면 질소산화물은 LNT(Lean NOx Traps), LNC(Lean NOx Catalysts), SCR(Selective Catalytic Reduction)과 같은 저감기술이 제시되고 있고 현재중 대형차위주로 기술이 적용되고 있지만, NOx 배출규제치가 강화됨에 따라 향후 디젤승용차에도 필연적으로 적용될것으로 예상되고 있다. 이중환원제를요소(Urea)로 사용하는 Urea-SCR 시스템은 연비저감 없이 높은 NOx 저감 효율을 기대할 수 있어 가장 유력한 기술로 주목받고 있으며, 선진각국에서 활발한 기술개발이 이루어지고 있다.1-3)
	디젤기관의 사용범위가 넓은 이유는 무엇인가?	디젤기관은 불꽃점화기관에 비해 압축비와 연료 효율이 높아 중 대형 상용차는 물론 SUV와 디젤승용차용으로까지 그 사용범위가 넓어지고 있다. 디젤기관에서 문제가 되는 유해배출물질은 질소산화물(NOx)과 입자상물질(PM)이며 이들을 동시 저감 시키는 방향으로 배출가스 규제가 강화되고 있다.
	NOx 정화효율과 최소의 NH3 slip 달성을 위해 필요한 것은 무엇인가?	Urea-SCR 시스템은 기관이 정적조건에서 작동될 때 매우 효과적인 방법이지만 부하의 급격한 변화가 있을 경우에는 최대의 NOx 정화효율과 최소의 NH3 slip 달성을 동시에 만족시키기는 매우 어렵다. 이를 위해서는 모델기반의 제어로직이 요구되며 촉매 내에 저장되는 NH3 양에 대한 정보가 필요하다. 그러나 이는 측정이 불가능하며 계산부하가 적은 단순모델링기법으로 구할수 있다.

참고문헌 (10)

H. Kojima, M. Fischer, H. Haga, N. Ohya, K. Nishi, T. Mito and N. Fukushi, "Next Generation All in One Close-Coulpled Urea-SCR System," SAE 2015-01-0994, 2015.
P. Chavannavar, "Development and Implementation of a Mapless, Model Based SCR Control System," SAE 2014-01-9050, 2014.
T. V. Johnson, "Review of Vehicular Emissions Trends," SAE 2015-01-0993, 2015.
A. Schuler, M. Votsmeier, P. Kiwic, J. Gieshoff, W. Hautpmann, A. Drochner and H. Vogel, " $NH_3$ -SCR on Fe Zeolite Cataysts - from Model Setup to $NH_3$ Dosing," Chemical Engineering Journal, Vo1.154, Issues 1-3, pp.333-340, 2009.

상세보기
M. Colombo, G. Koltsakis, I. Nova and E. Tronconi, "Modelling the Ammonia Adsorptiondesorption Process Over an Fe-zeolite Catalyst for SCR Automotive Applications," Catalysis Today, Vol.188, No.1, pp.42-52, 2012.

상세보기
A. Herman, M. C. Wu, D. Cabush and M. Shost, "Model Based Control of SCR Dosing and OBD Strategies with Feedback from $NH_3$ Sensors," SAE 2009-01-0911, 2009.
T. Wang, S. Baek, M. Jung and G. Yeo, "A Study of $NH_3$ Adsorption/Desorption Characteristics in the Monolithic $NH_3$ -SCR Reactor," Transactions of KSAE, Vol.14, No.3, pp.125-132, 2006.
M. Shost, J. Noetzel, M. C. Wu, T. Sugiarto, T. Bordewyk, G. Fulks and G. B. Fisher, "Monitoring, Feedback and Control of Urea SCR Dosing Systems for NOx Reduction : Utilizing an Embedded Model and Ammonia Sensing," SAE 2008-01-1325, 2008.
F. Willems, R. Cloudt, E. Eijnden, M. Genderen, R. Verbeek, B. Jager, W. Boomsma and I. Heuvel, "Is Closed-Loop SCR Control Required to Meet Future Emission Targets?," SAE 2007-01-1574, 2007.
D. H. E. Seher, M. Reichelt and S. Wickert, "Control Strategy for NOx - Emission Reduction with SCR," SAE 2003-01-3362, 2003.

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