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문제 정의
- 본 연구에서는 불산 누출 사고 후 피해를 입은 식물잎을 채취하여 식물잎에 피해를 입힌 불소의 농도를 초음파 (ultrasound) 추출법과 이온크로마토그래피 (ion chromatography)법을 이용하여 초음파 파워에 따른 추출량의 변화, 초음파 추출시간의 결정 및 초음파 추출을 포함한 추출방법에 대해 검토하고, 식물잎에 축적된 불소 농도를 산출하여 대기 중 불화수소 농도를 추정함으로써 불산 누출 시의 대기오염 정도에 대한 기초적인 자료를 제공하고자 한다.
제안 방법
- 채취한 식물잎은 표면에 존재하는 먼지 등 오염물을 제거하기 위해 증류수로 가볍게 세척한 후 70℃의 건조기에서 24시간 동안 건조시켰다. 건조한 식물잎은 막자 사발을 이용하여 곱게 분쇄한 후 채 (20 mesh aperture sieves)로 걸러 추출용 시료로 하였다.
- 다양한 식물잎으로부터 원하는 성분을 높은 효율로 추출하기 위한 초음파 추출방법은 오래전부터 보고되고 있다(Vinatoru, 2001; Fred Schurig and Sole, 1967; Ovadia and Skauen, 1965; Thompson and Sutherland, 1955). 본 연구에서 초음파를 이용한 추출은 초음파 반응조 (frequency: 40 kHz, input power: 500 W, 20 L, SDD300H, Sungdong, Korea)를 이용하여 수행하였다. 초음파 조사에 의해 유도된 캐비테이션 효과가 최대화되는 지점을 선정하여 추출반응기를 위치시키기 위해 초음파 반응조 내에 알루미늄 호일을 수직으로 넣어 초음파를 조사한 후 위치별 손상 부위 및 개수를 파악하였다.
- 본 연구에서는 불산 누출 사고 후 피해를 입은 식물잎을 이용하여 식물잎에 축적된 불소 농도를 정량하고, 대기 중 불화수소 농도를 추정하였다. 불산에 직접 노출된 콩과 덩굴잎, 산딸기잎 및 칡덩굴잎에 누적된 평균 불소 농도는 보면, 직접적으로 불산에 노출되지 않았을지라도 상대적으로 높은 수준의 농도가 나타나 지속적으로 대기 중 불화수소에 영향을 받은 것으로 나타났다.
- 불소 (F-) 분석을 위해 추출용액을 185-mm 5A 여지(Advantec Toyo, Japan)를 이용하여 여과한 후, 이온크로마토그래프 분석을 위해 Dionex OnGuard II RP cartridge(Thermo Scientific, USA)를 이용하여 전처리하였다. 전처리 과정은 먼저 카트리지를 15 mL의 메탄올(for HPLC, ≥99.
- 식물잎에서 추출한 불소량을 정량하기 위해 전기전도도 검출기와 AS14 컬럼 (4 ×250 mm, Dionex IonPacTM)이 장착된 이온크로마토그래프(DX-120, Dionex)를 사용하였다.
- , 2011). 알루미늄 제련소의 운전정지 후 풀, 낙엽성 식물, 상록수 및 지의류와 같은 식물에서의 불소 농도를 풍상 방향 (38 mg F/kg)과 풍하 방향(2,387.2 mg F/kg)에서 조사하였다. 또한, 풍하 방향에서 채취한 모든 시료에서의 평균 불소 농도는 36주 후까지 감소하는 경향을 나타내었다 (Brougham et al.
- 초음파 조사에 의해 유도된 캐비테이션 효과가 최대화되는 지점을 선정하여 추출반응기를 위치시키기 위해 초음파 반응조 내에 알루미늄 호일을 수직으로 넣어 초음파를 조사한 후 위치별 손상 부위 및 개수를 파악하였다. 즉, 알루미늄 호일의 손상부위가 심한 반응조 내 위치에 추출용기를 위치시켜 추출을 수행하였다. 추출은 250 mL 추출용 유리용기에 분쇄한 식물잎 0.
- 본 연구에서 초음파를 이용한 추출은 초음파 반응조 (frequency: 40 kHz, input power: 500 W, 20 L, SDD300H, Sungdong, Korea)를 이용하여 수행하였다. 초음파 조사에 의해 유도된 캐비테이션 효과가 최대화되는 지점을 선정하여 추출반응기를 위치시키기 위해 초음파 반응조 내에 알루미늄 호일을 수직으로 넣어 초음파를 조사한 후 위치별 손상 부위 및 개수를 파악하였다. 즉, 알루미늄 호일의 손상부위가 심한 반응조 내 위치에 추출용기를 위치시켜 추출을 수행하였다.
- 초음파 추출에서 초음파 파워에 의한 추출량 변화를 알아보기 위해 초음파 입력 파워에 따른 불소 추출량의 변화를 나타내었다. 초음파의 입력 파워가 100%일 때 500W이며, 25%~100%의 입력파워로 초음파를 조사하였고, 추출시간은 60분이다.
- 초음파 추출에서 초음파 파워에 의한 추출량 변화를 알아보기 위해 초음파 입력 파워에 따른 불소 추출량의 변화를 나타내었다. 초음파의 입력 파워가 100%일 때 500W이며, 25%~100%의 입력파워로 초음파를 조사하였고, 추출시간은 60분이다. 그림 2와 같이 초음파 파워의 증가에 비례하여 추출된 불소량도 선형적으로 증가하는 것으로 나타났다.
- 즉, 알루미늄 호일의 손상부위가 심한 반응조 내 위치에 추출용기를 위치시켜 추출을 수행하였다. 추출은 250 mL 추출용 유리용기에 분쇄한 식물잎 0.5 g과 초순수 100 mL를 넣어 초음파 추출을 수행하였으며, 추출 시 밀폐상태를 유지하였다. 단순 혼합에 의한 추출은 진탕기 (SWB-03, Jeio Tech, Korea)를 이용하여 20℃에서 200 rpm의 속도로 3시간 동안 수행하였다.
대상 데이터
- 그림 1과 같이 불산 누출에 의해 직접 피해를 입은 콩과 덩굴식물잎(Soybean), 산딸기잎(Raspberry), 칡덩굴잎(Kudzu vine)은 불산 누출 사고가 발생한 사업장의 누출 지점에서 풍하 방향으로 5~20 m 이격된 지점에서 채취하였으며, 불산에 직접 노출되지 않은 칡덩굴잎 및 깻잎(Perilla)은 풍상 방향으로 배출원에서 약 500 m 이격된 거리에서 채취하였다. 모든 시료는 누출사고 발생 후 1일 이내에 채취하였다.
- 초음파 추출시간에 따라 추출된 불소량의 변화를 그림 3에 나타내었다. 사용된 식물잎은 산딸기잎과 칡덩굴잎으로 100%의 초음파 파워(500W)를 이용하여 추출하였다. 결과를 보면, 추출된 불소량은 추출 초기에 급격하게 증가하였으며, 약 60분 이후부터는 추출시간의 증가에 따라 추출량도 서서히 증가하였다.
- 용리액은 1.0 mM NaHCO3(ACS reagent, ≥99.7%, Sigma-Aldrich)와 3.5 mM Na2CO3(ACS reagent, ≥99.5%, Sigma-Aldrich)를 제조하여 사용하였다.
성능/효과
- 결과를 보면, 추출된 불소량은 추출 초기에 급격하게 증가하였으며, 약 60분 이후부터는 추출시간의 증가에 따라 추출량도 서서히 증가하였다.
- 5 ppm, 천정값 허용농도(Ceiling) 3 ppm을 규정하고 있다(MOEL, 2012). 본 연구결과는 짧은 누출시간이지만 고용노동부의 천정값 허용농도에 근접한 농도를 보이고 있는 것으로 나타나 사람이 직접 노출되었을 경우 피해 영향이 크게 나타날 가능성이 높았다.
- , 2007). 본 연구결과와 같이 불산 누출 사고에 직접 노출된 식물잎에 누적된 불소의 농도는 상당히 높아 단기간에 식물잎에 직접적으로 피해를 줄 수 있었다고 생각된다.
- 본 연구에서는 불산 누출 사고 후 피해를 입은 식물잎을 이용하여 식물잎에 축적된 불소 농도를 정량하고, 대기 중 불화수소 농도를 추정하였다. 불산에 직접 노출된 콩과 덩굴잎, 산딸기잎 및 칡덩굴잎에 누적된 평균 불소 농도는 보면, 직접적으로 불산에 노출되지 않았을지라도 상대적으로 높은 수준의 농도가 나타나 지속적으로 대기 중 불화수소에 영향을 받은 것으로 나타났다. 한편, 불산에 직접 노출된 지점 부근에서의 대기 중 평균 불화수소 농도는 기존에 보고된 일반적인 대기 중 불화수소 농도(수 ppb)보다 상당히 높은 것으로 나타났다.
- 불소를 정량하기 위한 검량선은 이온크로마토그래프용 불소 표준물질(1,000 mg F-/L±4 mg F-/L, Fluka)을 이용하여 0 mg/L~10 mg/L까지 5단계의 검량선용 표준용액을 제조하여 작성하였으며, 이 농도범위에서 검량선의 선형성 (r=0.9964)은 우수한 것으로 나타났다.
- 이 결과로부터 본 초음파 조사 조건 하에서 추출을 위해 사용한 추출용기 내부로 초음파 파워가 잘 유입되는 것으로 생각된다.
- 이와 같이 대표적인 불소 배출원인 알루미늄 제련소를 중심으로 한 주변에서 채취한 다양한 식물종에서의 불소 농도는 큰 차이가 나타났다. 이러한 결과로부터 식물에 축적된 불소 농도는 배출원으로부터의 이격거리 및 바람 방향과 상관성이 높은 것으로 나타났다. 그러나 온도 및 강우량과 같은 기상요소는 불화수소 생산공장 주위에 서식하는 풀에서 측정한 불소 농도에 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다 (Franzaring et al.
- 이와 같이 대표적인 불소 배출원인 알루미늄 제련소를 중심으로 한 주변에서 채취한 다양한 식물종에서의 불소 농도는 큰 차이가 나타났다. 이러한 결과로부터 식물에 축적된 불소 농도는 배출원으로부터의 이격거리 및 바람 방향과 상관성이 높은 것으로 나타났다.
- 41mgF)보다 많은 것으로 나타났다. 특히, 초음파 조사에 의한 추출량은 혼합에 의한 추출량보다 약 17% 많은 것으로 나타났다. 수용액에 초음파를 조사하면 단열 압축 버블(adiabatic compressed bubbles)이 격렬하게 붕괴되면서 높은 온도와 압력 및 충격파(shock wave)와 같은 물리적 효과를 가져온다(Yim et al.
- 불산에 직접 노출된 콩과 덩굴잎, 산딸기잎 및 칡덩굴잎에 누적된 평균 불소 농도는 보면, 직접적으로 불산에 노출되지 않았을지라도 상대적으로 높은 수준의 농도가 나타나 지속적으로 대기 중 불화수소에 영향을 받은 것으로 나타났다. 한편, 불산에 직접 노출된 지점 부근에서의 대기 중 평균 불화수소 농도는 기존에 보고된 일반적인 대기 중 불화수소 농도(수 ppb)보다 상당히 높은 것으로 나타났다. 따라서 불산 누출 사고가 발생할 경우 주변 지역의 생태계 및 인체에 미치는 영향이 상당히 클 것으로 추정할 수 있다.
후속연구
- 이 연구결과는 불산 누출이 아주 짧은 시간에 이루어져 주변 식물종에 대한 피해 상황이 크지 않아 다양한 식물잎을 거리별 채취하여 수행하는 데 한계가 있었으며, 대기 중 불화수소 농도 추정 시 사용된 축적계수가 식물종의 유사성에 따라 적용되었기 때문에 다소 과대/과소평가 되었을 수도 있다. 그러나 장래 식물에 대한 유해성 (phytotoxic) 영향 평가의 일환으로 패시브(passive) 생물모니터링을 위한 생물지표의 활용 측면에서 의미 있는 기초자료가 될 것으로 생각된다.
- 추후 다양한 식물종, 토양, 물 등 다매체 시료를 이용하여 배출원 이격거리 및 기상상황(풍향, 풍속, 강우량) 등과 같은 다양한 환경조건에서 불소 농도를 정량함으로써 환경계에 대한 유해성 영향 평가에 패시브(passive) 모니터링을 활용할 수 있는 가능성을 연구하고자 한다.
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