심지층 처분시스템에서 완충재는 지하수 유입으로부터 처분용기를 보호하고, 방사성 핵종 유출을 저지하기 위한 중요한 방벽의 하나이다. 이에 완충재는 장기 건전성, 낮은 수리전도도, 낮은 유기물의 함량, 높은 핵종저지능, 높은 팽윤성, 높은 열전도도 등 기술적 요건을 충족시켜야 하며 이는 정량적 분석결과를 바탕으로 결정될 수 있다. 국내의 경우 한국원자력연구원에서는 1997년부터 경주지역에서 생산되는 벤토나이트를 완충재 후보물질로 연구를 지속하고 있다. 본 논문에서는 최근 동일 지역에서 생산된 벤토나이트(KJ-II)의 7가지 물리적 및 화학적 특성을 평가하였다. 분석 결과, 국내산 벤토나이트의 몬모릴로나이트 함량은 약 65% 정도이며, 벤토나이트는 Ca형 벤토나이트이다. 본 논문을 통해 완충재 후보물질의 성능평가 항목과 분석 방법에 대한 기준을 제시하고자 하였다.
심지층 처분시스템에서 완충재는 지하수 유입으로부터 처분용기를 보호하고, 방사성 핵종 유출을 저지하기 위한 중요한 방벽의 하나이다. 이에 완충재는 장기 건전성, 낮은 수리전도도, 낮은 유기물의 함량, 높은 핵종저지능, 높은 팽윤성, 높은 열전도도 등 기술적 요건을 충족시켜야 하며 이는 정량적 분석결과를 바탕으로 결정될 수 있다. 국내의 경우 한국원자력연구원에서는 1997년부터 경주지역에서 생산되는 벤토나이트를 완충재 후보물질로 연구를 지속하고 있다. 본 논문에서는 최근 동일 지역에서 생산된 벤토나이트(KJ-II)의 7가지 물리적 및 화학적 특성을 평가하였다. 분석 결과, 국내산 벤토나이트의 몬모릴로나이트 함량은 약 65% 정도이며, 벤토나이트는 Ca형 벤토나이트이다. 본 논문을 통해 완충재 후보물질의 성능평가 항목과 분석 방법에 대한 기준을 제시하고자 하였다.
The buffer in geological disposal system is one of the major elements to restrain the release of radionuclide and to protect the container from the inflow of groundwater. The buffer material requires long-term stability, low hydraulic conductivity, low organic content, high retardation of radionucli...
The buffer in geological disposal system is one of the major elements to restrain the release of radionuclide and to protect the container from the inflow of groundwater. The buffer material requires long-term stability, low hydraulic conductivity, low organic content, high retardation of radionuclide, high swelling pressure, and high thermal conductivity. These requirements could be determined by the quantitative analysis results. In case of South Korea, the bentonites produced in Gyeongju area have been regarded as candidate buffer/backfill materials at KAERI (Korea Atomic Energy Research Institute) since 1997. According to the study on several physical and chemical characteristics of domestic bentonite in the same district, this is the Ca-type bentonite with about 65% of montmorillonite content. Through this study, we present the criteria for the performance evaluation items and methods when collecting new buffer/backfill materials.
The buffer in geological disposal system is one of the major elements to restrain the release of radionuclide and to protect the container from the inflow of groundwater. The buffer material requires long-term stability, low hydraulic conductivity, low organic content, high retardation of radionuclide, high swelling pressure, and high thermal conductivity. These requirements could be determined by the quantitative analysis results. In case of South Korea, the bentonites produced in Gyeongju area have been regarded as candidate buffer/backfill materials at KAERI (Korea Atomic Energy Research Institute) since 1997. According to the study on several physical and chemical characteristics of domestic bentonite in the same district, this is the Ca-type bentonite with about 65% of montmorillonite content. Through this study, we present the criteria for the performance evaluation items and methods when collecting new buffer/backfill materials.
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문제 정의
벤토나이트의 밀봉특성은 몬모릴로나이트와 물 사이의 상호작용과 밀접한 관계를 가진다. 그러므로 광물분석의 주요 목적은 몬모릴로나이트 함량과 팽윤능력을 알아내는 것이다. 부광물의 구성과 분포는 완충재의 장기적인 지화학적 진화과정에 영향을 미치는 것으로 알려진다[10].
왜냐하면 한 가지 특성치에도 몇 가지의 검사 방법이 존재하고, 표기 방법도 다양하기 때문이다. 따라서 본 논문에서는 이를 해결할 수 있도록 벤토나이트 완충재에 적합한 측정 방법들을 조사하고, 실제 시험을 통해 확인하였으며 추가적으로 특성치에 대한 표기방법들도 종합하여 정리하였다.
본 논문에서는 새로이 생산된 벤토나이트의 물리적 및 화학적 특성을 평가하고, 기존의 벤토나이트의 물성과 비교하여 우리나라 벤토나이트의 기본 성분을 파악하고자 하였다. 또한 수행한 실험에 대해 체계적이고 신뢰도 있는 표준기준 또는 측정기기 및 분석방법을 구축하고자 하였다.
본 논문에서는 새로이 생산된 벤토나이트의 물리적 및 화학적 특성을 평가하고, 기존의 벤토나이트의 물성과 비교하여 우리나라 벤토나이트의 기본 성분을 파악하고자 하였다. 또한 수행한 실험에 대해 체계적이고 신뢰도 있는 표준기준 또는 측정기기 및 분석방법을 구축하고자 하였다.
본 연구에서는 고준위폐기물 처분장의 완충재로 고려되고 있는 국내산 Ca형 벤토나이트를 대상으로 기본 물성들을 측정하기 위한 다양한 물성 분석시험을 수행하고, 시험 방법에 대한 표준기준 또는 참고문헌을 제시하였다. 완충재 분석항목으로는 수분함량, 팽윤지수, 화학적 조성, 입자 밀도, 비표면적, 양이온교환능, 그리고 광물조성 등이었다.
본 연구에서는 벤토나이트의 기본물성을 확인하기 위하여 수분함량, 팽윤지수, 화학조성, 입자밀도, 비표면적, 양이온교환능 그리고 광물조성 분석 등의 시험들을 수행하였다. 각 항목에 대한 결과는 다음과 같았다.
또한 특성치에 대한 단위도 정확하게 통일되지 못하고, 문헌들마다 다른 수식이 적용되는 경우도 있었다. 이를 해결할 수 있도록 본 논문에서는 벤토나이트 완충재의 적합한 측정방법과 현재 국내 벤토나이트의 물리적 및 화학적 특성치를 제시하였다. 본 연구 결과는 향후 처분시스템의 열-수리-역학적 거동 시험 및 해석을 위한 기본 자료로 활용될 수 있을 것이다.
제안 방법
KJ-II 벤토나이트 시료에 대하여 충남대학교 공동실험실습관의 XRD(X-ray Diffractometer)로 분석하였으며, PDXL 프로그램을 이용하여 광물 조성을 분석하였다. XRD 측정값은 입사된 Cu/Kα-X선(λ=1.
5 mL으로 나타났다. Table 2와 Fig. 2을 통해 KJ-II 벤토나이트와 2015년 이전까지 사용해 온 KJ-I 벤토나이트, 실험실에서 보유하고 있는 Mg형 벤토나이트(체코), Na-activated 벤토나이트 (체코), MX-80 벤토나이트(미국)를 비교하였다. 실험결과 MX-80은 KJ-II 벤토나이트의 7.
XRF 방법을 통해 CaO와 Na2O의 함량을 분석함으로써 벤토나이트가 Ca형인지, Na형인지를 확인할 수 있었다. 분석 결과 KJ-II 시료들의 CaO는 3개의 시료 모두 5% 후반으로 평균 5.
0 M CaCl2 수용액으로 채워서 염 수용액의 밀도를 측정하였다. 그리고 3단계에서는 비중병에 벤토나이트 분말과 염 수용액을 채워서 벤토나이트 분말의 부피를 측정 하였다. KJ-II 벤토나이트 #2, #3, #4 분말 시료에 대해 비중병으로 밀도를 측정해 보았다(Fig.
7에 제시하였다. 또한, Appendix Table A-1에서 입자 밀도를 기준으로 실험 데이터와 계산으로부터 도출한 값을 비교하였다. 수분함량과 공극률이 각각 약 11%와 39.
2%로 거의 동일함으로써 실험상의 오차가 거의 없음을 확인하였다. 마지막으로 Appendix Table A-2를 통해 2015년 이전에 시험에 활용한 KJ-I의 데이터와도 비교하였다.
험은 3단계로 진행되었다. 먼저 1단계에서는 비중병을 증류수로 채워 비중병의 부피를 측정하고, 2단계에서는 비중병을 1.0 M CaCl2 수용액으로 채워서 염 수용액의 밀도를 측정하였다. 그리고 3단계에서는 비중병에 벤토나이트 분말과 염 수용액을 채워서 벤토나이트 분말의 부피를 측정 하였다.
무게 측정에 앞서 비중병 외부의 물기 제거는 필수적이며, 각각의 시료에 대하여 3회 측정하였다.
5에서 언급된 바, 비표면적은 벤토나이트의 종류를 구별하는 데이터 정도로 활용이 가능하다. 비표면적 측정에서 KJ-I 벤토나이트는 BET 분석을 하지 않아 데이터를 비교할 수 없었고, 대신 Ola Karnland, 2010[10]을 바탕으로 MX-80, IBECO와 비교하였다(Fig. 4). MX-80은 전형적인 Na형 벤토나이트로 30 m2/g인 반면, Ca형 벤토나이트인 KJ-II 와 IBECO 각각 61 m2/g, 59 m2/g으로 Na형 벤토나이트와두 배 정도 차이가 있음을 확인할 수 있었다.
수분함량은 벤토나이트의 질량(mt)을 110±5°C에서 18~24 시간 건조한 후 측정한 벤토나이트 시료로부터 측정된 물의 질량(mw)을 질량(mt)로 나누어 산출하였다 (Table 1).
본 연구에서는 고준위폐기물 처분장의 완충재로 고려되고 있는 국내산 Ca형 벤토나이트를 대상으로 기본 물성들을 측정하기 위한 다양한 물성 분석시험을 수행하고, 시험 방법에 대한 표준기준 또는 참고문헌을 제시하였다. 완충재 분석항목으로는 수분함량, 팽윤지수, 화학적 조성, 입자 밀도, 비표면적, 양이온교환능, 그리고 광물조성 등이었다. 제시된 표준기준들은 주로 국내외 토양 표준시험법에 따른 것이었으며, 실제 분석시험에서는 2종류의 국내산 Ca형 벤토나이트와 미국산 Na형 MX-80 벤토나이트를 함께 측정하여 그 차이를 비교하고자 하였다.
한편, 팽창성 점토의 비표면적은 EGME (ethylene glycol monoethyl ether) method를 사용하기도 한다. 점토 층간의 면적들도 흡착 sites로 같이 고려한 측정법으로 유기분자가 점토 입자 표면에 단분자층으로 흡착한 것을 이용하여 흡착량에 분자점유면적을 곱해서 계산한다.
완충재 분석항목으로는 수분함량, 팽윤지수, 화학적 조성, 입자 밀도, 비표면적, 양이온교환능, 그리고 광물조성 등이었다. 제시된 표준기준들은 주로 국내외 토양 표준시험법에 따른 것이었으며, 실제 분석시험에서는 2종류의 국내산 Ca형 벤토나이트와 미국산 Na형 MX-80 벤토나이트를 함께 측정하여 그 차이를 비교하고자 하였다.
대상 데이터
KJ-II 벤토나이트는 실내 온도 24°C, 습도 40% 하에서 실험하였다.
따라서 일반적으로 총 화학 분석 (Total chemical analysis)을 위해 XRF를 많이 사용하고 있다[16, 17]. KJ-II 벤토나이트의 화학적 조성비를 확인하기 위하여 한국지질자원연구원의 XRF(Shimadzu/DI, XRF-1700)을 이용하였다.
한국원자력연구원은 2015년을 기준으로 이전까지 시험에 사용된 벤토나이트를 KJ-I, 이후부터 사용되고 있는 새로운 벤토나이트를 KJ-II로 명명하여 연구를 수행 중에 있다. 본 KJ-II 벤토나이트 분말은 20 kg단위로 포장되어 있으며, 실험의 신뢰성을 확보하고자 3개의 벤토나이트 포대에 각각 #2, #3, #4로 번호를 지정하였다.
본 논문의 실험에 사용된 벤토나이트는 경주시 양남면 소재 광산에서 산출되었으며, 원광을 건조하여 분쇄한 후 20 mesh ASTM 망체를 통과한 분말상이다. 현재 우리나라 야외에서 채굴되는 벤토나이트는 대부분 Ca형 벤토나이트이며, 고준위폐기물처분장의 기준 완충재 물질로는 국내에서 몬모릴로나이트 함량이 비교적 풍부한 경주 벤토나이트가 제안되었다[11].
본 논문에서는 고체 비중 측정 방법 KS M 0602[18]에 의거하여 점토 입자 밀도를 측정하였다. 사용한 기기들로는 초정밀 저울 (METTLER TOLEDO; AB265-S/FACT 해상도 0.01 mg), 액상 교반기 그리고 초음파 세척기 등이다. 입자밀도를 측정하기 위해 필요한 초자 기구는 게이뤼삭형 비중병 25 mL 3개, 미니 마그네틱 바 3개, 50 ml 비이커 등이며, 시험 용액은 96.
BELSORP-mini)를 활용하였으며, 측정법은 volumetric adsorption method를 이용하였다. 실험에는 Aluminum Oxide (Al2O3) 표준시료가 사용되었고, correlation coefficient는 약 0.999였다. 벤토나이트의 비표면적 실험은 ISO 9277[22], KS A 0094[23] 참조가 가능하다.
01 mg), 액상 교반기 그리고 초음파 세척기 등이다. 입자밀도를 측정하기 위해 필요한 초자 기구는 게이뤼삭형 비중병 25 mL 3개, 미니 마그네틱 바 3개, 50 ml 비이커 등이며, 시험 용액은 96.0% CaCl2 로 제조한 1.0 M 염 수용액이 사용되었다.
이론/모형
각각의 시료에 대한 팽윤지수(swelling index)는 ASTM D 5890[13]에 기초한 KS K 0764[14]에 의거하여 시험 하였다(Fig. 2). 벤토나이트 점토분말은 105±5°C에서 충분히 건조한 다음, 2±0.
벤토나이트의 비표면적 측정을 위해 한국원자력연구원, BET(BEL Japan, Inc. BELSORP-mini)를 활용하였으며, 측정법은 volumetric adsorption method를 이용하였다. 실험에는 Aluminum Oxide (Al2O3) 표준시료가 사용되었고, correlation coefficient는 약 0.
벤토나이트 입자의 밀도는 압축 벤토나이트의 공극률을 계산하는 데에 반드시 측정되어야 하는 인자이다. 본 논문에서는 고체 비중 측정 방법 KS M 0602[18]에 의거하여 점토 입자 밀도를 측정하였다. 사용한 기기들로는 초정밀 저울 (METTLER TOLEDO; AB265-S/FACT 해상도 0.
성능/효과
KJ-II 벤토나이트의 수분함량(mw/mt)은 약 10.96%, 함수비(mw/ms)는 약 12.31% 로 측정되었다. Leena Kiviranta, et al.
74 g/cm3으로 문헌자료[24]를 바탕으로 고려되었다. KS M 0602[18]을 바탕으로 측정 결과 KJ-II의 입자 밀도는 Table 5와 같이 평균 2.632 g/cm3으로 이 측정 결과를 토대로 계산한 공극률은 약 39.23%로 기존의 KJ-I 벤토나이트의 41.6%보다 2.37%정도 낮았다.
4). MX-80은 전형적인 Na형 벤토나이트로 30 m2/g인 반면, Ca형 벤토나이트인 KJ-II 와 IBECO 각각 61 m2/g, 59 m2/g으로 Na형 벤토나이트와두 배 정도 차이가 있음을 확인할 수 있었다.
마지막으로 벤토나이트의 광물조성을 확인하기 위한 XRD측정 결과, 몬모릴로나이트 함량이 대략 65% 정도 됨을 알 수 있었고, 다른 부수광물들(8종류)의 존재도 확인할 수 있었다. 분석결과는 Fig.
5~6, Table 7에 있다. 몬모릴로나이트를 제외한 다른 주요 부수광물들로는 운모 34%, 석영 13.2%, 사장석 13.8%, 방해석 14% 및 휼란다이트(제올라이트 일종) 14% 등이 관찰되었으며, 미량광물로 철산화물인적철석 7.0%, 할로이사이트 2.9% 및 백운석 0.1% 등이 확인되었다. 부수광물들 중에서 특별히 적철석(Fe2O3)의 장기거동을 잘 관찰해야 하는데, 그 이유는 적철석이 용해되어 Fe가 몬모릴로나이트에서 치환되면 벤토나이트의 팽윤압이 일부 감소한다는 보고가 있기 때문이다.
O의 함량을 분석함으로써 벤토나이트가 Ca형인지, Na형인지를 확인할 수 있었다. 분석 결과 KJ-II 시료들의 CaO는 3개의 시료 모두 5% 후반으로 평균 5.69％를 보였고, 기존의 KJ-I은 CaO 함량이 2.59%로 KJ-II에 비해 거의 절반수준이었다(Table 4). Na2O는 평균 1.
분석결과, 국내산 KJ-II 벤토나이트는 몬모릴로나이트 함량이 약 65%로 나타났으며, CaO과 Na2O의 함량비에서 5.5:1로 Ca형 벤토나이트임을 분명히 알 수 있었다. 이온교환능은 ≥60 meq/100 g 범위에 만족하는 64 meq/100 g였고, 비표면적은 Ca형과 Na형으로 분류되는 벤토나이트의 유형에 따라 차이가 확실함을 확인할 수 있었다.
또한, Appendix Table A-1에서 입자 밀도를 기준으로 실험 데이터와 계산으로부터 도출한 값을 비교하였다. 수분함량과 공극률이 각각 약 11%와 39.2%로 거의 동일함으로써 실험상의 오차가 거의 없음을 확인하였다. 마지막으로 Appendix Table A-2를 통해 2015년 이전에 시험에 활용한 KJ-I의 데이터와도 비교하였다.
2을 통해 KJ-II 벤토나이트와 2015년 이전까지 사용해 온 KJ-I 벤토나이트, 실험실에서 보유하고 있는 Mg형 벤토나이트(체코), Na-activated 벤토나이트 (체코), MX-80 벤토나이트(미국)를 비교하였다. 실험결과 MX-80은 KJ-II 벤토나이트의 7.4배에 달하는 팽윤지수를 나타내고 있었다. Leena Kiviranta, et al.
5정도로 Na2O가 약간 높은 수준이었다. 이에 반해 KJ-I의 경우 CaO과 Na2O의 비가 2.05:1, KJ-II의 경우 CaO과 Na2O의 비가 5.5:1로 CaO의 함량이 월등히 높게 나타남으로써 경주지역에 분포하는 벤토나이트가 Ca형임을 확인할 수 있었다. 분석 시료는 KJ-II #2, #3, #4로 주 성분원소의 결과는 Table 4과 같다.
이온교환능은 ≥60 meq/100 g 범위에 만족하는 64 meq/100 g였고, 비표면적은 Ca형과 Na형으로 분류되는 벤토나이트의 유형에 따라 차이가 확실함을 확인할 수 있었다.
후속연구
휼란다이트와 같은 부수광물은 흡착력이 좋은 제올라이트 계통으로써 양이온성 핵종들을 포획하여 이동 지연시키는데 상당한 도움이 될 것으로 사료된다. 다른 부수광물들도 지하처분환경에서 장기적으로 지화학적 반응에 의해 점진적인 변이(transition)를 일으킬 것이므로, 그들의 변이모델, 특징 및 역할 등을 장기적인 관점에서 면밀히 살펴보는 것이 필요할 것이다.
이를 해결할 수 있도록 본 논문에서는 벤토나이트 완충재의 적합한 측정방법과 현재 국내 벤토나이트의 물리적 및 화학적 특성치를 제시하였다. 본 연구 결과는 향후 처분시스템의 열-수리-역학적 거동 시험 및 해석을 위한 기본 자료로 활용될 수 있을 것이다.
5mL의 팽윤지수가 측정되었지만. 팽윤지수는 점토 광물의 물 투과성에 대한 팽윤 특성을 지수로 평가하여 그 효용성을 추정하는 정도의 데이터이므로, 향후 팽윤압을 측정함으로써 완충재로서의 활용성을 평가해 볼 필요가 있다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
완충재는 어떤 기술적 요건을 충족시켜야하는가?
심지층 처분시스템에서 완충재는 지하수 유입으로부터 처분용기를 보호하고, 방사성 핵종 유출을 저지하기 위한 중요한 방벽의 하나이다. 이에 완충재는 장기 건전성, 낮은 수리전도도, 낮은 유기물의 함량, 높은 핵종저지능, 높은 팽윤성, 높은 열전도도 등 기술적 요건을 충족시켜야 하며 이는 정량적 분석결과를 바탕으로 결정될 수 있다. 국내의 경우 한국원자력연구원에서는 1997년부터 경주지역에서 생산되는 벤토나이트를 완충재 후보물질로 연구를 지속하고 있다.
심지층 처분시스템에서 완충재란 무엇인가?
심지층 처분시스템에서 완충재는 지하수 유입으로부터 처분용기를 보호하고, 방사성 핵종 유출을 저지하기 위한 중요한 방벽의 하나이다. 이에 완충재는 장기 건전성, 낮은 수리전도도, 낮은 유기물의 함량, 높은 핵종저지능, 높은 팽윤성, 높은 열전도도 등 기술적 요건을 충족시켜야 하며 이는 정량적 분석결과를 바탕으로 결정될 수 있다.
벤토나이트의 실리카 4면체 혹은 알루미늄 8면체 내에서 동형치환에 의해 발생된 음이온의 역할은 무엇인가?
2:1층 판상구조를 이루는 벤토나이트는 실리카 4면체 2개 층과 그 사이에 8면체 알루미늄수산기 1개 층이 있다. 실리카 4면체 혹은 알루미늄 8면체 내에서 동형치환에 의해 발생된 음이온은 전기적으로 중성을 만들기 위해 층간 사이에 양이온 (Na+, Mg2+, Ca2+ 등)을 흡수함으로서 전기적 균형을 이루게 된다[10]. 몬모릴로나이트는 주로 알루미늄 8면체의 내부치환에 의해 층전하가 발생되는 광물이다.
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