[논문]국내산 납석기반 세라믹 멤브레인 수처리 적용 가능성 평가 및 파울링 현상관찰

박은영; 장호석; 최낙철; 이성재; 김정환

doi:10.14579/membrane_journal.2016.26.3.205

초록
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새롭게 제조된 납석기반 세라믹 멤브레인의 기본성능을 관찰하였다. 실규모 하수처리 membrane bioreactor (MBR) 미생물 고농도 현탁액을(MLSS : 약 6 g/L) 처리하는 납석기반 멤브레인 파울링 현상을 서로 다른 공기 폭기량과 막 간격에 대해 관찰하였다. 공극크기가 약 $1.0{\mu}m$인 비코팅 납석기반 세라믹 멤브레인 지지체의 순수투과도의 경우 약 $1100L/m^2{\cdot}hr{\cdot}bar$로 측정되었으나 알루미나로 코팅된 납석기반 세라믹 멤브레인은 공극크기의 감소로($0.3{\mu}m$) 순수 투과도는 두 배가량 감소하였다. 실규모 MBR 미생물 현탁액을 적용한 침지식 여과실험에서 납석 기반 세라믹 멤브레인 지지체의 경우 투과플럭스 20 LMH에서 공기폭기량을 증가시켰을 때 파울링은 감소하였다. 그러나 공기폭기가 파울링에 미치는 영향은 막간 간격에 상당히 의존하였다. 일정한 공기폭기 유량에서 막간간격의 증가는 파울링을 감소시켰으나 막간 간격을 3.5에서 5.4 cm로 증가시켰을 때 파울링 속도는 오히려 증가하였다. 알루미나 용액으로 표면코팅된 납석기반 지지체의 경우 유사한 결과가 관찰되었으나 파울링 속도는 코팅층이 없는 지지체에 비해 상대적으로 낮았다. 표면코팅에 상관없이 납석기반 지지체와 멤브레인의 경우 거의 완벽한 SS 제거효율을 나타내었다. 또한 납석 지지체 알루미나 표면코팅은 PEG (분자량 8,000 kDa)을 적용하였을 시 멤브레인의 유기물 배제율을 향상시켰다.

Abstract ▼ AI-Helper

Performance of pyrophyllite-based ceramic membranes newly developed were investigated. Membrane fouling caused by microbial suspensions taken from a full-scaled MBR system at domestic wastewater treatment plant was observed at different airflow rate and distance between each membrane. For the pyroph...

Performance of pyrophyllite-based ceramic membranes newly developed were investigated. Membrane fouling caused by microbial suspensions taken from a full-scaled MBR system at domestic wastewater treatment plant was observed at different airflow rate and distance between each membrane. For the pyrophyllite support, pore size was about $1.0{\mu}m$, but surface coating with $Al_2O_3$ solution decreased the pore size with the reduction of the pure water permeability. With the MLSS taken from the full-scaled MBR system (6 g/L), the fouling rate was decreased by increasing airflow rate under $20L/m^2{\cdot}hr$ of setpoint flux. However, the effectiveness of the airflow rate on the fouling control depends strongly upon the gap between each membrane. At fixed airflow rate, the fouling rate was decreased by increasing the gap between each pyrophyllite membrane. Nevertheless, further increasing the membrane distance from 3.5 to 5.4 cm resulted in higher fouling rate. Similar result was observed with the $Al_2O_3$ coated-pyrophyllite membrane. Nevertheless, the fouling rate was lower with the coated membrane than that observed with the uncoated pyrophyllite support. Regardless of surface coating, the suspended solids were removed almost completely and the surface coating on the pyrophyllite support improved organic rejection with PEG solution (MW : 8000 kDa) tested.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구의 목적은 국내에서 산출되는 납석을 기반으로 제조된 멤브레인 지지체와 알루미나 코팅된 납석 멤브레인의 수처리 가능성을 평가하고, MBR 적용을 위해 침지식으로 멤브레인을 적용하여 다양한 조건에서 파울링 현상을 관찰하는데 있다. 또한 납석기반 세라믹 멤브레인 모듈 최적화를 위해 막간 간격에 따른 유체의 특성을 전산유체역학 기법으로 분석하고 이를 실험결과와 비교하여 궁극적으로 국내산 납석기반 멤브레인 침지식 모듈제작의 최적화를 달성시키고자 하는데 있다.
본 연구의 목적은 국내에서 산출되는 납석을 기반으로 제조된 멤브레인 지지체와 알루미나 코팅된 납석 멤브레인의 수처리 가능성을 평가하고, MBR 적용을 위해 침지식으로 멤브레인을 적용하여 다양한 조건에서 파울링 현상을 관찰하는데 있다. 또한 납석기반 세라믹 멤브레인 모듈 최적화를 위해 막간 간격에 따른 유체의 특성을 전산유체역학 기법으로 분석하고 이를 실험결과와 비교하여 궁극적으로 국내산 납석기반 멤브레인 침지식 모듈제작의 최적화를 달성시키고자 하는데 있다.

제안 방법

본 연구에서는 새로운 납석 멤브레인의 기본 성능을 평가하기 위하여 순수투과도 측정과 polyethylene glycol (PEG, 분자량 : 8000 kDa) 유기용액을 이용한 유기물 배제율 실험을 실시하였다. 제조과정에서 생긴 불순물의 방해를 최소화하기 위해 실험 전 5000 ppm의 sodium hypochlorite에서 약 12시간 이상 역세시킨 후 순수를 이용하여 투과 플럭스를 30에서 60까지 10 L/m²⋅hr단위로 변화시켜 해당 플럭스별 흡입 압력값을 측정하여 멤브레인의 순수투과도를 측정하였다.

대상 데이터

본 연구에서는 납석 기반 세라믹 멤브레인의 파울링 실험을 위해 침지식 여과실험 장치를 Fig. 2와 같이 설치하였다. 시스템은 크게 침지식 멤브레인 반응기와 정량펌프(leadfluid, CT3001F), 압력게이지(KINS, 022381) 그리고 공기 폭기를 위한 산기관으로 구성되어 있다.
본 연구에서는 전남 완도에서 생산된 국내산 납석(pyrophyllite, Al₂Si₄(OH)₂) 80%와 알루미나(alumina, Al₂O₃) 20%의 조성비를 가지는 기 제조된 평관형 납석 기반 멤브레인 지지체를(비코팅 납석막) 사용하였다. 비코팅 납석막은 납석과 알루미나 혼합원료를 이용하여 압출 성형된 지지체 시편을 2단계(microwave + 열풍) 건조를 통하여 시편 내 수분을 제거한 후, 1350°C에서 약 2시간 동안 소성하여 제작하였다.

이론/모형

납석기반 멤브레인 일정한 막간간격에서 공기폭기로 인한 멤브레인 표면 유속분포를 관찰하기 위해 전산유체역학적 분석을 실시하였다. Fig. 7에 Flow-3D 소프트웨어를 적용하여 MLSS 6 g/L 모사조건에서 예측된 멤브레인 표면 유속분포 결과를 나타내었다. 결과에서 보는 바와 같이 공기 폭기량이 증가하면서 유체의 유속과 유속이 가해지는 멤브레인 면적이 증가함을 확인할 수있었다.

성능/효과

유기물 배제율은 코팅된 납석기반 세라믹 멤브레인이 지지체보다 높았으나 지표수의 탁도 제거율은 두 가지 시료에 대해 큰 차이가 없었다. 고농도 미생물 현탁액을 적용하여 파울링 실험을 진행한 결과 코팅된 납석기반 멤브레인이 비코팅된 납석 지지체에 비해 파울링 속도는 감소하였다. 또한 비코팅된 납석기반 지지체의 경우 공극막힘 현상의 심화로 회복세정 효과는 코팅된 납석 멤브레인에 비해 매우 낮았다.
5 cm)이 존재하였고 이는 비코팅 지지체와 코팅된 납석 멤브레인에 모두 적용되었다. 그러나 공극크기가 작고 친수화도가 상대적으로 큰 알루미나 코팅 납석 멤브레인의 경우, 상대적으로 낮은 공기 폭기량에 대해서도 높은 파울링 감소효과를 나타내었다.
지지체에 비해 상대적으로 높은 코팅 납석 멤브레인의 PEG 배제율은 코팅 후 멤브레인의 공극크기 감소에 기인된 듯하다[13]. 납석기반 지지체와 코팅 후 멤브레인의 지표수 탁도 제거를 관찰한 결과 비코팅 납석기반 지지체와 코팅된 멤브레인에서 생산된 투과수의 탁도는 각각 0.4와 0.1 NTU로 관찰되어 지표수 입자성 물질을 효과적으로 제거할 수 있음을 알 수 있었다.

후속연구

5에 나타낸 바와 같이 공기 폭기량이 증가할수록 파울링 감소효과는 뚜렷하였다. 그러나 본 연구에서 제작된 반응기 설계의 한계로 공기 폭기량을 30 L/min로 증가시킬 수는 없었기 때문에, 향후 최적 공기 폭기량에 대한 관찰이 이루어져야 할 것으로 사료된다.
결과에서 보는 바와 같이 예측치와 실험치가 매우 유사하게 일치하는 것을 알 수 있었다. 그러나 전산유체역학적인 예측은 서로 다른 표면특성을 지닌 비코팅과 코팅 납석기반 멤브레인의 파울링 현상 차이를 분석하는 데는 한계가 있으므로 향후 이 부분에 대한 보완이 이루어져야 할 것으로 사료된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	기존 수처리 고분자 멤브레인의 단점은 무엇인가?	기존 수처리 고분자 멤브레인의 단점인 낮은 내화학성, 내열성 그리고 내산화성 등을 보완할 수 있는 세라믹 멤브레인 기술개발에 관한 관심이 최근 급증하고 있다. 세라믹 멤브레인의 탁월한 내열성 그리고 산화제를 포함한 다양한 화학세정에 대한 높은 저항성으로 그 적용범위는 상하수를 포함한 수처리부터 상대적으로 가혹한 수질특성을 지니는 산업폐수 처리에 이르기까지 매우 광범위하다[1].
	세라믹 멤브레인은 어떠한 특성을 가지는가?	기존 수처리 고분자 멤브레인의 단점인 낮은 내화학성, 내열성 그리고 내산화성 등을 보완할 수 있는 세라믹 멤브레인 기술개발에 관한 관심이 최근 급증하고 있다. 세라믹 멤브레인의 탁월한 내열성 그리고 산화제를 포함한 다양한 화학세정에 대한 높은 저항성으로 그 적용범위는 상하수를 포함한 수처리부터 상대적으로 가혹한 수질특성을 지니는 산업폐수 처리에 이르기까지 매우 광범위하다[1]. 또한 세라믹 멤브레인의 높은 투과도와 표면개질 용이성은 표면반응성을 향상시킬 수 있으며 이를 통해 다양한 산화기술과 조합된 멤브레인 기술의 적용이 가능하다[2].
	납석을 기반으로 한 흡착제 개발과 관련된 연구는 어떠한 것들이 있는가?	납석을 기반으로 한 흡착제 개발과 수처리 적용에 관한 연구는 국내보다 해외에서 많이 진행되고 있다. Sheng 등은 납석광물을 이용한 흡착제 개발실험에서 수중 methylene blue (MB) 염색용액 흡착효과를 관찰하였다. MB 흡착제거 효율은 MB 용액 농도가 감소할수록 증가하는 경향을 나타내었으며 등온흡착 실험결과 조건에 따라 약 3.8-4.2 mg/g의 범위로 관찰되었다[5]. 납석광물을 이용한 수중 비소흡착 실험도 진행이 되었는데 Saxena 등은 저농도 범위에서 약 99% 비소제거효율을 관찰하였으나 농도를 10 ppm으로 증가시킨 경우 약 40%로 감소하였다. 흡착능력은 중성 pH에서 가장 우수하였으며 온도가 증가하면서 증가하는 경향을 나타내었다[6]. 또한 Gucek 등의 연구에 의하면 저비용 납석기반 흡착제를 적용한 MB 용액 실험에서 pH에 따라 정전기적 상호작용으로 양이온 혹은 음이온 염색용액의 제거효율이 변할 수 있음을 관찰하였고, 2가 양이온 등의 주입에 따라 흡착능력이 향상될 수 있음이 관찰되었다[7].

참고문헌 (13)

R. Weber, H. Chmiel, and V. Mavrov, "Characteristics and application of new ceramic nanofiltration membranes", Desalination, 157, 113 (2003).

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D. J. Kim, J. W. Lee, and S. Y. Nam, "Development trend of membrane filter using ceramic fibers", Membr. J., 26, 87 (2016).

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M. A. Anderson, M. J. Gieselmann, and Q. Xu, "Titania and alumina ceramic membranes", J. Membr. Sci., 39, 243 (1988).

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S. H. Davies, M. J. Baumann, S. Byun, L. M. Corneal, V. V. Tarabara, and S. J. Masten, "Fabrication of catalytic ceramic membranes for water filtration", Water Sci. Technol., 10, 81 (2010).
J. Sheng, Y. Xie, and Y. Zhou, "Adsorption of methylene blue from aqueous solution on pyrophyllite", Appl. Clay Sci., 46, 422 (2009).

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S. Saxena, M. Prasad, S. S. Amritphale, and N. Chandra, "Adsorption of cyanide from aqueous solutions at pyrophyllite surface", Sep. Purif. Technol., 24, 263 (2001).

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A. Gucek, S. Sener, S. Bilgen, and M. A. Mazmanci, "Adsorption and kinetic studies of cationic and anionic dyes on pyrophyllite from aqueous solution", J. Colloid Interface Sci., 286, 53 (2005).

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W. J. Koros, Y. H. Ma, and T. Shimidzu, "Terminology for membranes and membrane process", Pure Appl. Chem., 68, 1479 (1996).

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A. Ghadimkhani, W. Zhang, and T. Marhaba, "Ceramic membrane defouling (cleaning) by air Nano Bubbles", Chemosphere, 146, 379 (2016).

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C. H. Xing, E. Tardieu, Y. Qian, and X. H. Wen, "Ultrafiltration membrane bioreactor for urban wastewater reclamation", J. Membr. Sci., 177, 73 (2000).

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E. Tardieu, A. Grasmick, V. Geaugey, and J. Manem, "Influence of hydrodynamics on fouling velocity in a recirculated MBR for wastewater treatment", J. Membr. Sci., 156, 131 (1999).

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L. Jin, S. L. Ong, and H. Y. Ng, "Comparison of fouling characteristics in different pore-sized submered ceramic membrane bioreactors", Water Res., 44, 5907 (2010).

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S. Singh, K. C. Khulbe, T. Matsuura, and P. Ramamurthy, "Membrane characterization by solute transport and atomic force microscopy", J. Membr. Sci., 142, 111 (1998).

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