Pd층의 두께 변화에 따른 [Co/Pd] 다층박막의 연엑스선 방사광 분광 연구 Soft X-ray Synchrotron-Radiation Spectroscopy Study of [Co/Pd] Multilayers as a Function of the Pd Sublayer Thickness원문보기
이 연구에서는 연 X선 광흡수 분광법(soft X-ray absorption spectroscopy: XAS)과 연 X선 자기 원편광 이색성(soft X-ray magnetic circular dichroism: XMCD)을 이용하여 수직자기이방성을 보이는 [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] 형의 다층박막의 전자구조를 연구하였다(x = $1{\AA}$, $3{\AA}$, $5{\AA}$, $7{\AA}$, $9{\AA}$). Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼은 Pd 층의 두께 변화에 상관없이 서로 매우 유사하였으며, 또한 Co 금속의 Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼과도 매우 유사함이 관찰되었는데, 이러한 결과는 [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] 다층박막에서 Co 이온들이 금속 결합을 하고 있다는 사실을 보여 준다. Co 2p XMCD 스펙트럼을 분석하여 두께에 따른 궤도 자기모멘트(orbital magnetic moment)와 스핀 자기모멘트(spin magnetic moment) 의 크기를 결정하였다. 이 결과에 의하면 Pd 층의 두께(x)가 $1{\AA}$에서 $3{\AA}$으로 증가할 때, 궤도 자기모멘트가 가장 크게 증가하였으며, $x{\geq}3{\AA}$ 이상의 영역에서는 별 다른 변화가 없었다. 이러한 결과는 [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] 다층박막의 계면에서의 스핀-궤도 상호작용이 수직자기 이방성에 매우 중요한 역할을 한다는 사실을 나타낸다.
이 연구에서는 연 X선 광흡수 분광법(soft X-ray absorption spectroscopy: XAS)과 연 X선 자기 원편광 이색성(soft X-ray magnetic circular dichroism: XMCD)을 이용하여 수직자기이방성을 보이는 [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] 형의 다층박막의 전자구조를 연구하였다(x = $1{\AA}$, $3{\AA}$, $5{\AA}$, $7{\AA}$, $9{\AA}$). Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼은 Pd 층의 두께 변화에 상관없이 서로 매우 유사하였으며, 또한 Co 금속의 Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼과도 매우 유사함이 관찰되었는데, 이러한 결과는 [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] 다층박막에서 Co 이온들이 금속 결합을 하고 있다는 사실을 보여 준다. Co 2p XMCD 스펙트럼을 분석하여 두께에 따른 궤도 자기모멘트(orbital magnetic moment)와 스핀 자기모멘트(spin magnetic moment) 의 크기를 결정하였다. 이 결과에 의하면 Pd 층의 두께(x)가 $1{\AA}$에서 $3{\AA}$으로 증가할 때, 궤도 자기모멘트가 가장 크게 증가하였으며, $x{\geq}3{\AA}$ 이상의 영역에서는 별 다른 변화가 없었다. 이러한 결과는 [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] 다층박막의 계면에서의 스핀-궤도 상호작용이 수직자기 이방성에 매우 중요한 역할을 한다는 사실을 나타낸다.
We have investigated the electronic structures of intermetallic multilayer (ML) films of [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] (x: the thickness of the Pd sublayer; x = $1{\AA}$, $3{\AA}$, $5{\AA}$, $7{\AA}$, $9{\AA}$) by employing sof...
We have investigated the electronic structures of intermetallic multilayer (ML) films of [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] (x: the thickness of the Pd sublayer; x = $1{\AA}$, $3{\AA}$, $5{\AA}$, $7{\AA}$, $9{\AA}$) by employing soft X-ray absorption spectroscopy (XAS) and soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). Both Co 2p XAS and XMCD spectra are found to be similar to one another, as well as to those of Co metal, providing evidence for the metallic bonding of Co ions in [Co/Pd] ML films. By analyzing the measured Co 2p XMCD spectra, we have determined the orbital magnetic moments and the spin magnetic moments of Co ions in [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] ML films. Based on this analysis, we have found that the orbital magnetic moments are enhanced greatly when x increases from $1{\AA}$ to $3{\AA}$, and then do not change much for $x{\geq}3{\AA}$. This finding suggests that the interface spin-orbit coupling plays an important role in determining the perpendicular magnetic anisotropy in [Co/Pd] ML films.
We have investigated the electronic structures of intermetallic multilayer (ML) films of [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] (x: the thickness of the Pd sublayer; x = $1{\AA}$, $3{\AA}$, $5{\AA}$, $7{\AA}$, $9{\AA}$) by employing soft X-ray absorption spectroscopy (XAS) and soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). Both Co 2p XAS and XMCD spectra are found to be similar to one another, as well as to those of Co metal, providing evidence for the metallic bonding of Co ions in [Co/Pd] ML films. By analyzing the measured Co 2p XMCD spectra, we have determined the orbital magnetic moments and the spin magnetic moments of Co ions in [$Co(2{\AA})/Pd(x{\AA})$] ML films. Based on this analysis, we have found that the orbital magnetic moments are enhanced greatly when x increases from $1{\AA}$ to $3{\AA}$, and then do not change much for $x{\geq}3{\AA}$. This finding suggests that the interface spin-orbit coupling plays an important role in determining the perpendicular magnetic anisotropy in [Co/Pd] ML films.
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문제 정의
따라서 본 연구에서는 Co 층의 두께를 2Å로 고정시킨 후 Pd 층의 두께를 1 Å~9 Å까지 변화시키면서 제조한 [Co/Pd] 다층박막시료들을 대상으로 XAS와 XMCD를 이용하여 [Co/Pd] 다층박막의 스핀 자기 모멘트와 궤도 자기 모멘트를 실험적으로 결정하고 미시적인 전자구조를 연구하였다.
본 논문에서는 XAS와 XMCD 분광법을 이용하여 Pd 층의 두께변화에 따른 [Co(2Å)/Pd(xÅ)](x = 1 Å, 3 Å, 5 Å, 7 Å, 9 Å) 다층박막 시료들의 전자 구조를 연구하였다.
제안 방법
(a)의 방법으로 구한 [Co(2Å)/Pd(xÅ)] 다층박막 시료들의 Co 2p XMCD 스펙트럼들을 비교하였다.
[Co/ Pd] 다층박막의 Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼은 Pd 층의 두께 변화에 상관없이 서로 매우 유사하였으며, 또한 Co 금속의 Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼과도 매우 유사함이 관찰되었는데, 이로 부터 [Co(2Å)/Pd(xÅ)] 다층박막에서 Co 이온들이 금속 결합을 하고 있다는 사실을 알 수 있었다. Co 2p XMCD 스펙트럼에서는 Pd 층의 두께(x)에 따라 L2 피크의 상대적인 세기가 약간 변했는데, XMCD 합-규칙을 이용하여 Co 2p XMCD 스펙트럼들을 분석하여 두께에 따른 궤도 자기모멘트와 스핀 자기모멘트의 크기를 결정하였다. 이 결과에 의하면 Pd 층의 두께(x)가 1Å에서 3Å으로 증가할때, 궤도 자기모멘트가 가장 크게 증가하였으며, x ≥ 3 Å 이상의 영역에서는 별 다른 변화가 없다는 것을 발견하였다.
[Co(2Å)/Pd(xÅ)] 다층박막에서 Co 이온들이 어떤 원자가 상태에 있는지 알기 위하여, 참고물질로 Co 금속의[17] Co 2p XAS 스펙트럼과 비교하였다.
위에서 기술한 XMCD sum rule을[Co(2Å)/Pd(xÅ)] 다층박막 시료들에 대한 Co 2p XMCD 데이터에 적용하여 Co 이온의 궤도 자기모멘트(morb)와 스핀 자기모멘트(mspin)를 계산하였다.
이 논문에 사용한 데이터들의 에너지 분해능은 입사된 빛 에너지(hν)가 약 600 eV 일 때 약 100 meV이었으며, 모든 데이터들은 입사된 빛의 세기(flux)를 기준으로 규격화하였다(normalized).
이 실험에서는 삽입 그림에서 보여 주는 바와 같이 외부 자기장을 시료 표면에 수직하게 걸고(즉 θ = 0o), XMCD 측정을 수행하였다.
이 연구에 사용된 시료들의 각 하부층(sublayer)의 두께는 t(Co) = 2 Å로 고정시켰으며, Pd 층의 두께 t(Pd) = xÅ(x = 1, 3, 5, 7, 9)으로 변화시켰다.
이러한 차이를 확인하기 위하여, Pd 층의 두께(x)에 따른 L3 피크에 대한 L2 피크의 상대적인 세기 I(ΔρL2)/I(ΔρL3)를 측정하였다(Fig.
대상 데이터
측정 시 분석 쳄버의 진공은약 1 × 10−10 Torr의 초고진공 상태였으며, 시료들의 온도는 모두 300 K에서 측정되었다. XAS/XMCD 측정에는 원형 편광된(circularly polarized) 빛을 사용하였으며, XMCD 측정을 위하여 걸어준 외부 자기장(H)의 크기는 약 0.6 T였다. XAS 및 XMCD 데이터는 총 전자 산출법(total electron yield: TEY)에 의하여 얻었다.
연 X선 광흡수 분광(XAS) 실험과 연 X선 자기 원편광 이색성(XMCD) 실험은 포항 가속기 연구소(PLS)의 2A 언듈레이터 빔라인에서 이루어졌다. 측정 시 분석 쳄버의 진공은약 1 × 10−10 Torr의 초고진공 상태였으며, 시료들의 온도는 모두 300 K에서 측정되었다.
이 연구에 사용된 [Co(2Å)/Pd(xÅ)] 다층박막 시료들은 직류 마그네트론 스퍼터(DC/RF-magneton sputtering) 시스템을 이용하여 상온에서 제작되었다.
이론/모형
6 T였다. XAS 및 XMCD 데이터는 총 전자 산출법(total electron yield: TEY)에 의하여 얻었다. 이 논문에 사용한 데이터들의 에너지 분해능은 입사된 빛 에너지(hν)가 약 600 eV 일 때 약 100 meV이었으며, 모든 데이터들은 입사된 빛의 세기(flux)를 기준으로 규격화하였다(normalized).
성능/효과
XMCD sum rule에 의한 분석 결과에 의하면, x가 1Å→ 9 Å으로 증가함에 따라 스핀 자기모멘트는 원래 크기의 약 85%로 약간 감소하였으며 궤도 자기모멘트는 원래 크기의 약 135%로 크게 증가하였다.
[Co/ Pd] 다층박막의 Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼은 Pd 층의 두께 변화에 상관없이 서로 매우 유사하였으며, 또한 Co 금속의 Co 2p XAS와 XMCD 스펙트럼과도 매우 유사함이 관찰되었는데, 이로 부터 [Co(2Å)/Pd(xÅ)] 다층박막에서 Co 이온들이 금속 결합을 하고 있다는 사실을 알 수 있었다.
이 결과에 의하면 Pd 층의 두께(x)가 1Å에서 3Å으로 증가할때, 궤도 자기모멘트가 가장 크게 증가하였으며, x ≥ 3 Å 이상의 영역에서는 별 다른 변화가 없다는 것을 발견하였다.
이 비교에 의하면 우선 [Co(2Å)/Pd(xÅ)] 다층박막의 Co 2p XAS 스펙트럼은 Pd 층의 두께 변화에 상관없이 거의 변화가 없으며, 또한 이들은 Co 금속의 Co 2p XAS 스펙트럼과 매우 유사함을 알 수 있다.
후속연구
서론에서 기술한 바와 같이 스핀-궤도 상호작용이 커지면 궤도자기 모멘트가 커지게 되므로[12, 15], Pd 층의 두께 x가 1 Å → 3 Å으로 증가한 구간에서 궤도 자기모멘트가 급격하게 증가하는 경향은 다층박막의 계면에서의 스핀-궤도 상호작용이 수직자기 이방성의 원인이라는 이론을 뒷받침하는 결과라고 볼 수 있겠다[15]. 그러나 이러한 결론을 좀 더 확실하게 뒷받침하기 위해서는, 향후 걸어준 자기장의 각도 변화에 따른 Co 2p XMCD 실험 연구가 매우 유용할 것으로 생각된다. 한편 Co와 Pd 계면에 존재하는 합금(alloying) 현상은 Co 3d 오비털과 Pd 4d 오비털 사이의 혼성상호 작용(hybridization)을 야기시키고 나아가 Co 3d 전자들의 스핀-궤도 상호작용을 증가시킬 수 있을 것이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
인위적 다층박막 중 자성 분야 첨단 소재로 연구의 대상이 되는 것들은 어떤 것들이 있는가?
일반적으로 다층박막에서 관찰된 새로운 물리적 특성들은 다층박막내의 여러 계면들에서 이루어지는 원자들 간의 각종 상호작용에 기인한다고 여겨지고 있다[4, 5]. 인위적 다층박막 중에서 수직자기이방성(perpendicular magnetic anisotropy: PMA) 및 거대 자기저항(giant magneto-resistance) 현상을 보이는 자성 전이금속/비자성 전이금속계 금속간 다층박막은 고밀도 광자기 기록매체(magneto-optical recording medium) 나 자기기록 헤드의 자기저항 센서로의 응용 가능성을 가지고 있으므로 자성 분야 첨단 소재로 연구의 대상이 되고 있다[6-9]. Co/Pd, Co/Pt, Fe/Cr, Co/Cu 등의 자성 전이금속/비자성 전이금속계 금속간 다층박막은 대표적인 수직자기 이방성 물질계로 잘 알려져 있는데, 이 들에서 관찰된 수직자기이방성의 이해는 자성 다층 박막의 연구 분야에서 매우 중요한 주제이다.
원소별 스핀 자기 모멘트와 궤도 자기 모멘트를 실험적으로 결정할 수 있는 실험 방법은?
금속간 다층박막의 전자구조와 스핀 구조의 연구를 위하여 방사광을 이용한 분광학적 연구가 매우 중요 하다. 특히 연 X선 자기 원편광 이색성(soft x-ray magnetic circular dichroism: XMCD)[16, 17]과 연 X선 광흡수 분광법(soft x-ray absorption spectroscopy: XAS)[18, 19]은 원소 특유의(element-specific) 국소적 전자 구조 및 스핀 구조를 직접 관찰할 수 있으며, 원소별 스핀 자기 모멘트와 궤도 자기 모멘트를 실험적으로 결정할 수 있는 매우 좋은 실험 방법이다. 그런데 자기이력곡선(hysteresis loop)과 Kerr 회전 측정에 의하면 Co 층의 두께가 약 2 Å~3 Å 정도로 작을 때 수직자기이방성이 크게 관찰된 바 있다[20-23].
수직자기 이방성의 원인을 규명하기 위해 스핀 및 궤도 자기 모멘트를 실험적으로 결정하는 것이 중요한 이유는?
자성 전이금속/비자성 전이금속계 금속간 다층박막들에서 관찰된 수직자기 이방성의 원인을 규명하기 위해서는 이러한 다층박막을 구성하고 있는 전이금속 이온들의 스핀 자기 모멘트와 궤도 자기 모멘트를 실험적으로 결정하는 것이 매우 중요하겠다[16, 17]. 왜냐하면 스핀-궤도 상호작용이 클수록 궤도 자기모멘트의 크기가 커지게 되기 때문이다. 나아가 다층박막을 구성하고 있는 전이금속 이온들의 원자가 및 스핀 배열 상태 등 미시적 전자 구조를 체계적으로 연구하는 것이 매우 중요하다.
참고문헌 (23)
S. Mangin, D. Ravelosona, J. A. Katine, J. J. Carey, B. D. Terris, and E. E. Fullerton, Nature Mater. 5, 210 (2006).
M. N. Baiblich, J. M. Broto, A. Fert, F. Nguyen Van Dau, F. Petroff, P. Etienne, G. Creuzet, A. Friederich, and J. Chazelas, Phys. Rev. Lett. 61, 2472 (1988).
M. Kotsugi, M. Mizuguchi, S. Sekiya, M. Mizumaki, T. Kojima, T. Nakamura, H. Osawa, K. Kodama, T. Ohtsuki, T. Ohkochi, K. Takanashi, and Y. Watanabe, J. Magn. Magn. Mater. 326, 235 (2013).
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