[논문]유/무기 하이브리드 페로브스카이트 태양전지 이슈 및 연구 동향

임상혁

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문제 정의

그림 11. 다공성 및 복층 구조의 페로브스카이트 태양전지에서 다공성 이 산화티탄의 Li표면 처리 유무에 따른 전류밀도-전압 곡선의 히스 테리시스 정도를 나타내는 예시.
태양전지가 보편적인 발전원으로 사용되지 못하는 근본적인 이유는 그림 1에서와 같이 아직까지 태양전지를 이용한 발전단가가 화력 및 원자력을 이용한 발전단가보다 비싸 아직 경제성이 부족한 점이라고 할 수 있다. 따라서, 보편적인 발전원으로서 태양전지를 활용하기 위해서, 태양전지 연구의 궁극적인 목표는 태양광의 발전단가를 화석연료 수준 이하로 내리는 것이라 하겠다.
1%로 단결정 실리콘 태양전지의 효율에 근접하고 있다. 본 고에서는 이러한 유무기 하이브리드 페로브스카이트 태양전지의 이슈 및 동향에 대해서 소개 하고자 한다.

제안 방법

하지만, 인공태양광을 이용하여 전류밀도-전압 곡선을 측정하여 태양전지의 효율을 측정하기 위해서는 동적 (dynamic) 환경에서 측정을 한다. 즉, 스펙트럼과 세기가 인정된 솔라 시뮬레이터 (solar simulator)를 이용하여 인공태양광을 조사한후, 전류밀도-전압 곡선을 측정하기 위해, 일정시간 동안 가해주는 가변 전압에서 전류값을 측정하여 태양전지의 효율을 측정하게 된다. 따라서, 효율을 측정하기 위해서는 전압의 가해 주는 방향과 스캔 속도 (scan speed = voltage step/delay time [V/s])를 정해야 될 필요성이 있다.

성능/효과

복층 구조의 페로브스카이트 태양전지 소자에서도 마찬가지로 다공성 이산화티탄 층의 Li 표면 처리 유무에 따라서 동일한 경향을 보였다. 결론적으로 페로브스카이트 태양전지의 전류 밀도-전압 곡선의 히스테리시스의 원인은 강유전성, 이온이동 및 이온모션, 및 평형이 맞지 않는 전하의 트래핑/디트래핑에 의해 생성될 수 있으나, 계면간의 저항을 줄이고 전자와 홀의 플럭스를 일치시켜 소자 계면/내부에 축적되는 전하를 최소화 하면 히스테리시스가 거의 없는 페로브스카이트 태양전지의 제작이 가능하다.
따라서, 페로브스카이트 박막형성 공정은 단일스텝 스핀코팅법 (singlestep spin-coating method), 멀티스텝 스핀 코팅법 (multi-step spin-coating method), 듀얼소스 기상증착법 (dual-source vapor deposition method), 및 기상도움 용액공정법 (vapor-assisted solution process)으로 나뉠수 있다 (그림 6). 경험적으로 볼 때, 용액공정을 이용한 경우 당량 (stoichiometry)이 일정한 페로브스카이트 박막형성이 용이한 반면, 기상 공정을 통한 박막 증착의 경우, 당량이 균일한 페로브스카이트 박막형성이 어려운 단점이 예상되어, 현재 용액 공정을 이용한 페로브스카이트 박막형성 공정이 기상 증착공정 보다 높은 효율을 보이는 것으로 생각된다. 용액 공정을 기반으로 하는 단일스텝 스핀코팅법 및 멀티스텝 스핀코팅법은 페로브스카이트 박막 표면에 서부터 결정성장이 일어나므로 기판의 요철에 관계없이 표면이 평탄한 페로브스카이트 박막이 형성되는 반면, 기상 공정을 기반으로 하는 듀얼소스 기상증착법 및 기상도움 용액공정법의 경우 기판의 표면 요철을 따라 페로브스카이트 박막이 형성되는 특징을 가진다.
이런 관점에서 공정에 따른 효율 편차를 적게 발생하기 위해서는 MAPbI₃- _xCl_x mixed halide와 같은 전하확산거리가큰 페로브스카이트 물질이 바람직하다고 하 겠다. 일예로, MAPbI₃- _xCl_x mixed halide 페로브스카이트 필름 박막의 두께가 ~200 nm 에서 ~900 nm 정도로 변화될 때, 평판형 페로브스카이트 태양전지의 효율은 ~17.4%에서 ~19%로 변화 되고, 페로브스카이트 박막에 의한 흡수가 포화되는 두께 (~500 nm) 이상에서는 효율이 ~18.3%에서 ~19%로 박막 두께 변화에 따른 편차가 적음을 알 수있다 (그림 13). 따라서, 대면적의 페로브스카이트 태양전지 제작에 있어 재현성 있는 효율을 얻기 위해서는 핀 홀이 없는 균일한 페로 브스카이트 박막의 두께는 흡수가 포화되는 박막 두께 이상과 전하의 확산거리 이하의 두께가 가능한 인쇄공정을 선택하는 것이 중요하다.

후속연구

4 eV 수준의 밴드 갭을 가지는 신규 페로브스카이트 소재 개발을 통해 단락전류 밀도를 올리거나 각 소재간에너지 밴드 준위 매칭 및 트랩밀도가 매우 작은 소자를 개발하여 이론적 한계까지 개방전압을 올리는 방법의 개발이 필요할 것으로 보인다. 또한 상업화를 위해서는 소재 자체의 내구성 (내습성, 내열성, 광안정성, 전기적 안정성, 내산화성 등) 향상 기술 및 소자의 내구성향상 기술, 대면적화 코팅 기술, 모듈화 디자인, 봉지 기술 등 산,학,연 집중 연구를 통해서 연구 개발이 필요한 시점이라고 본다. 아울러, 사업화를 위해서는 사업 아이템 프로토 타입을 제시하고 각각의 아이템에 맞는 기술 스펙들의 제시 및 연구 개발이 본격적으로 이루어 져야 가능할 것으로 보인다.
아직까지 Pb계 유/무기 하이브리드 페로브스카이트 소재 정도의 발전효율을 보이는 Pbfree 한 페로브스카이트 태양전지는 보고 되지 않았고 하기 그림 14에 나타낸 정도의 소재가 보고 되고 있다. 싱가폴 NTU Mathews 교수 그룹에서 2.02% 발전효율을 가지는 CsSnI₃ 페로브스카이트 태양전지를 보고 하였으나, 이는 다형체를 보임으로 추가적인 구조엔지어닝 기술 개발이 필요하다. 영국 옥스퍼드대의 Snaith 교수 그룹에서 6.
또한 상업화를 위해서는 소재 자체의 내구성 (내습성, 내열성, 광안정성, 전기적 안정성, 내산화성 등) 향상 기술 및 소자의 내구성향상 기술, 대면적화 코팅 기술, 모듈화 디자인, 봉지 기술 등 산,학,연 집중 연구를 통해서 연구 개발이 필요한 시점이라고 본다. 아울러, 사업화를 위해서는 사업 아이템 프로토 타입을 제시하고 각각의 아이템에 맞는 기술 스펙들의 제시 및 연구 개발이 본격적으로 이루어 져야 가능할 것으로 보인다. 태양광을 이용한 태양전지 사업은 장기간의 실증화 사업 또한 반드시 필요하므로 기반 기술의 저변 확대와 실용화 측면에서 10년 이상의 장기적인 연구 개발 계획 및 지속적인 지원이 반드시 필요하다고 하겠다.
따라서, 소금물의 경우 스핀 코팅 공정을 통해서 핀홀이 없는 균일 소금 박막을 형성할 수 없다. 그러면, 어떻게 스핀 코팅 공정을 통해서 핀홀이 없는 균일한 페로브스카이트 박막을 형성할 수 있을까? 앞서 설명했듯이 페로브스카이트 용액을 스핀 코팅하게 되면 액체 상태의 균일한 젖음막이 형성되게 되는데, 이때 액체 상태의 젖음 막을 순간적으로 고체상으로 형상 고정화 (morphology quenching)를 통해 가능하고, 젖음막 상태에서 솔벤트의 증발속도와 결정이 성장 (crystal growth)하는 속도를 일치시켜 주면 가능할 것이다 (그림 7). 액체 상태의 젖음막을 순간적으로 고체상태의 막으로 형상 고정화를 하는 공정이 소위 나쁜 용매 (poor solvent or non-solvent)를 이용한 드리핑 공정 (dripping process)이고, 솔벤트의 증발속도와 페로브스카이트 결정의 성장 속도를 제어하는 공정이 증발 제어된 결정화 공정 (evaporation controlled crystallization)이다.
현재 활발히 연구중인 유/무기 하이브리드 페로브스카이트 태양 전지가 기존의 화석연료를 대체 할 수 있는 수준의 발전단가를 가지기 위해서는 추가적인 고효율화 및 저가격 공정기술의 개발이 필요하다. 추가적인 고효율화를 위해서는 1.1 eV ~ 1.4 eV 수준의 밴드 갭을 가지는 신규 페로브스카이트 소재 개발을 통해 단락전류 밀도를 올리거나 각 소재간에너지 밴드 준위 매칭 및 트랩밀도가 매우 작은 소자를 개발하여 이론적 한계까지 개방전압을 올리는 방법의 개발이 필요할 것으로 보인다. 또한 상업화를 위해서는 소재 자체의 내구성 (내습성, 내열성, 광안정성, 전기적 안정성, 내산화성 등) 향상 기술 및 소자의 내구성향상 기술, 대면적화 코팅 기술, 모듈화 디자인, 봉지 기술 등 산,학,연 집중 연구를 통해서 연구 개발이 필요한 시점이라고 본다.
아울러, 사업화를 위해서는 사업 아이템 프로토 타입을 제시하고 각각의 아이템에 맞는 기술 스펙들의 제시 및 연구 개발이 본격적으로 이루어 져야 가능할 것으로 보인다. 태양광을 이용한 태양전지 사업은 장기간의 실증화 사업 또한 반드시 필요하므로 기반 기술의 저변 확대와 실용화 측면에서 10년 이상의 장기적인 연구 개발 계획 및 지속적인 지원이 반드시 필요하다고 하겠다.
현재 활발히 연구중인 유/무기 하이브리드 페로브스카이트 태양 전지가 기존의 화석연료를 대체 할 수 있는 수준의 발전단가를 가지기 위해서는 추가적인 고효율화 및 저가격 공정기술의 개발이 필요하다. 추가적인 고효율화를 위해서는 1.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

페로브스카이트 물질은 어떤 구조를 가지고 있는가?

유/무기 하이브리드 페로브스카이트 태양전지에 사용되는 페로브스카이트 물질은 그림 4와 같이,면심입방체 (FCC: face centered cubic)와 체심입방체 (BCC: body centered cubic)의 혼합구조를 가지며 중심에 PbX6 (X = I, Br, Cl) 정팔면체 금속할라이드와 8개의 꼭지점에 1가의 유기암모늄 또는 금속이 위치 하는 구조로 되어 있다. 단위격자에서 중심에 위치한 PbX6는 -1가의 전하를 띄고 꼭지점에 있는 8개의 유기 암모늄 또는 금속은 +1가의 전하를 띄어 NaCl과 같은 중성화된 이온결정의 특성을 가진다 [1-6].

유/무기 하이브리드 페로브스카이트 물질에는 어떤 것들이 있는가?

태양전지에 사용하는 대표적인 유/무기 하이브리드 페로브스카이트 물질은 CH3NH3PbBr3 (MAPbBr3), CH3NH3PbI3 (MAPbI3), NH2CHNH2PbI3 (FAPbI3) 및 이들의 화합물이다. 이러한 페로브스카이트 물질은 높은 유전상수를 가져 엑시톤 바인딩 에너지가 낮아 전하의 분리가 용이하고, 직접 밴드갭 특성으로 인해 높은 흡광계수를 가져 박막 화가 가능하고, 디펙트에 의한 딥트랩 (deep trap)이 잘 생기지 않아 전하의 확산거리가 길며, 높은 개방전압으로 인해 고효율화가 가능하고, 저가의 인쇄공정이 가능한 장점을 가진다 (표 1).

유/무기 하이브리드 페로브스카이트 태양전지가 해결해야 할 이슈에는 무엇이 있는가?

따라서 유/무기 하이브리드 페로브스카이트 태양전지가 보편적인 발전원으로 사용되기 위해서는 소재적인 측면과 소자적인 측면에서의 이슈들이 반드시 해결되어야 될 것이다. 소재적인 측면에서 해결되어야 할 이슈는 UV, 빛, 온도, 수분, 산소와 같은 장기 내구성이 확보되는 소재의 개발 및 Pb가 없는 친환경 소재의 개발이 필요하며, 소자적인 측면에서 해결되어야 할 이슈는 페로브스카이트 균일 박막 형성 기술 개발, 히스테리시스 저감 기술 개발, 효율 편차가 적은 소자 제작 기술 개발, 대면적 코팅 기술 개발, 모듈화 공정기술 개발 등이 필요하다.

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