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문제 정의
- 본 연구에서는 매체순환연소에 적용하기 위해 현재까지 개발된 일곱 가지 산소전달입자를 이용하여 세 종류의 연료기체(H2, CO, CH4)에 대한 산소전달량을 측정하였고 산소전달입자의 마모손실율을 표준 시험법(ASTM D5757-95)5)에 의해 측정하였으며 산소전달량과 내마모도를 종합적으로 고려하여 향후 연구에 사용하기 위한 산소전달입자 후보군을 선정하고자 하였다.
제안 방법
- 일곱 종류의 산소전달입자에 대한 산소전달량 비교와 함께 가혹한 고속유동층 조건에서 산소전달입자들의 마모손실량을 측정 및 비교하였다. Table 3에는 일곱 가지 산소전달입자에 대해 ASTM D5757-95 attrition tester를 이용하여 측정된 5시간 동안의 마모손실율을 의미하는 AI (Attrition Index) 값을 비교하여 나타내었다. 표에 나타난 바와 같이 앞서 Table 2에서 높은 산소전달량을 나타낸 NiO/bentonite, OCN703- 1100 입자들의 경우 마모손실량이 다른 입자들에 비해 매우 높게 나타나 장기운전 과정에서 마모손실량이 많고 이를 보충하기 위한 비용이 많이 소요될 것을 예상할 수 있었다.
- 매체순환연소에 적용하기 위해 개발한 일곱 가지 산소전달입자 중 적절한 후보군을 선정하기 위해 열중량분석기에서 네 종류의 환원반응기체를 이용하여 산소전달량을 측정 및 해석하였으며 입자의 마모손실율을 비교하기 위해 ASTM D5757-95 방법에 의해 마모손실율을 측정하였고 결과를 종합적으로 비교하였다.
- 먼저 10 mg 내외의 산소전달입자를 sample pan에 올려놓은 후 질소 100 ml/min을 주입하면서 900°C까지 온도를 상승시킨 후 원하는 환원반응기체로 교환하여 환원반응을 수행하였다.
- 실험결과의 비교를 위해 표준 내마모도 지수인 AI(Attrition Index)를 결정하였으며, 초기부터 5시간까지 초기입자량 대비 마모손실량의 백분율을 의미한다5,12,13).
- 열중량분석기를 이용한 산소전달입자의 환원반응실험은 대기압, 900°C 등온조건에서 수행하였다.
- 6에 나타난 바와 같이 탄소침적 현상은 산소전달입자에 포함된 산소가 대부분 소모되었을 경우에 발생하며7,15,16) 메탄과 산소전달입자의 반응에 의해 이산화탄소와 수증기가 발생하는 경우 반응기 내부에서 생성물의 분압이 증가하게 된다. 이와 같은 조건에서 탄소침적 발생 여부를 확인하기 위해 동일한 CH4 농도 조건(5 vol.%)에서 balance 기체를 질소에서 CO2로 교체한 경우에 대해 환원반응특성을 추가적으로 측정하였다.
- 일곱 종류의 산소전달입자에 대한 산소전달량 비교와 함께 가혹한 고속유동층 조건에서 산소전달입자들의 마모손실량을 측정 및 비교하였다. Table 3에는 일곱 가지 산소전달입자에 대해 ASTM D5757-95 attrition tester를 이용하여 측정된 5시간 동안의 마모손실율을 의미하는 AI (Attrition Index) 값을 비교하여 나타내었다.
- 침전실에서 분리되지 않고 비산된 입자는 입자 수집부로 이송되어 포집된다. 주입되는 기체에 수분을 공급하기 위하여 bubbler를 사용하였으며 유동화 기체로는 질소를 사용하였고 가스미터로 보정된 질량유량계(MFC, 5850E, Brooks instruments)와 MFC 제어장치(GMATE 2000, LOKAS automation Co.)를 통해 주입하였다.
- 측정오차를 최소화하기 위해 Fig. 3에 나타난 침전실과 미분 수집부 사이의 관에 주기적으로 진동을 가하여 입자가 쌓이는 것을 방지하였고, 마모되어 비산된 입자를 채취하는 과정에서 미분 수집부에 설치된 thimble filter에 입자를 모은 후 분리하고 건조기를 이용하여 105°C에서 2시간 건조한 후 무게를 측정하였다.
대상 데이터
- H2, CO, CH4 기체에 의한 입자의 산소전달량 측정 실험에는 TA instrument사의 SDT Q600 열중량분석기를 사용하였다. 사용온도 범위는 25~1500°C, 승온 속도 변화범위는 0.
- 매체순환연소를 위한 기체연료로는 주로 천연가스와 석탄합성가스가 사용되고 있으며 석탄합성가스의 주성분은 H2, CO, CH4 등이 고려될 수 있고 천연가스의 주성분은 CH4이므로 본 연구에서는 환원반응기체로 H2, CO, CH4를 고려하여 실험하였다.
- 본 연구에서는 기존 연구5-7)에서 사용된 두 종류의 산소전달입자(NiO/bentonite, OCN703-1100)와 본 연구에서 새롭게 사용되는 다섯 종류의 산소전달입자(OCN717-R1SU, NC001, N002, C14, C28)를 함께 사용하여 총 7종의 산소전달입자를 사용하였다. Fig.
- 3에 실험장치의 개략도를 나타내었다. 표준 내마모도 실험 장치는 분산판, 마모관, 침전실, 미분수집부로 구성되어 있으며, 분산판은 0.381 mm의 구멍이 세 개 뚫려있다. 내경 35 mm, 높이 710 mm의 마모튜브에서 입자가 고속으로 유동화 되어 입자가 마모되고 고속의 유동화 기체는 직경이 110 mm로 확장된 침전실(하부 높이 230 mm, 중앙부 높이 300 mm, 상부 높이 100 mm)에서 유속이 감소된다.
- 환원반응기체로는 H2 (5 vol. %, N2 balance), CO (5 vol. %, N2 balance), CH4 (5 vol. %, N2 balance), CH4 (5 vol. %, CO2 balance)를 사용하였다.
이론/모형
- 일곱 가지 산소전달입자의 마모손실율 측정을 위해 ASTM 표준시험방법인 D5757-95 방법을 사용하였으며 Fig. 3에 실험장치의 개략도를 나타내었다. 표준 내마모도 실험 장치는 분산판, 마모관, 침전실, 미분수집부로 구성되어 있으며, 분산판은 0.
성능/효과
- 1) 신규 NiO계 산소전달입자(OCN717-R1SU, NC001, N002)들에 비해 기존 NiO계 산소전달입자(NiO/bentonite, OCN703-1100)들이 높은 산소전달량을 나타내었으며 저가 원료를 이용한 C14, C28 입자들의 경우 NiO계 산소전달입자에 비해 매우 낮은 산소전달량을 나타내었다,
- 2) 산소전달량이 높게 나타난 NiO/bentonite, OCN703-1100 입자들의 경우 마모손실율이 높게 나타났으며, 저가 원료를 이용한 C14, C28 입자들의 경우 NiO계 입자들 보다 마모손실율이 매우 낮게 나타났다.
- 3) 산소전달량과 마모손실율을 종합적으로 고려할 경우 신규 NiO계 산소전달입자인 OCN717-R1SU, NC001, N002 입자들을 향후에 적용하고자 하는 산소전달입자의 후보군으로 선정할 수 있었다.
- 한편 Table 2에서 산소전달량이 매우 낮게 나타난 C14, C28입자의 경우 다른 입자들에 비해 마모손실율은 매우 낮게 나타났다. 결과적으로 산소전달량이 높은 경우에는 마모손실율이 높게 나타났으며, 산소전달량과 마모손실율을 함께 고려하면 일곱 가지의 산소전달입자 중에서 OCN717-R1SU, NC001, N002 입자의 경우가 산소전달량이 우수한 수준이며 마모손실율도 작게 나타나 향후에 적용하고자 하는 산소전달입자의 후보군으로 선정할 수 있었다.
- 탄소침적이 발생하는 경우의 산소전달량은 Fig. 6에서 무게변화율(W/W0×100, %)의 최소점을 기준으로 비교하였으며 OCN703-1100 입자의 산소전달량이 가장 높게 나타났고 NiO/bentonite, NC001, OCN717- R1SU, N002, C14, C28 순으로 감소하는 경향을 나타내었다.
- 4부터 7)를 종합적으로 비교하여 나타내었다. 표에 나타난 바와 같이 기존 연구에서 사용되었던 NiO계 산소전달입자(NiO/bentonite, OCN703-1100)들의 경우 새로 제조된 NiO계 산소전달입자(OCN717-R1SU, NC001, N002)들에 비해 대부분의 환원반응기체에 대해 높은 산소전달량을 나타내었으며 저가 원료를 이용하여 제조된 C14, C28 입자들의 경우 NiO계 산소전달입자에 비해 매우 낮은 산소전달량을 나타내었다.
- Table 3에는 일곱 가지 산소전달입자에 대해 ASTM D5757-95 attrition tester를 이용하여 측정된 5시간 동안의 마모손실율을 의미하는 AI (Attrition Index) 값을 비교하여 나타내었다. 표에 나타난 바와 같이 앞서 Table 2에서 높은 산소전달량을 나타낸 NiO/bentonite, OCN703- 1100 입자들의 경우 마모손실량이 다른 입자들에 비해 매우 높게 나타나 장기운전 과정에서 마모손실량이 많고 이를 보충하기 위한 비용이 많이 소요될 것을 예상할 수 있었다. 한편 Table 2에서 산소전달량이 매우 낮게 나타난 C14, C28입자의 경우 다른 입자들에 비해 마모손실율은 매우 낮게 나타났다.
- 환원반응기체로 수소와 일산화탄소를 사용한 경우와는 달리 C28 입자를 제외한 모든 입자들에 대해 시간이 경과함에 따라 산소전달입자의 무게가 감소한 후 다시 증가하는 경향을 나타내었다.
후속연구
- 6에서 무게변화율(W/W0×100, %)의 최소점을 기준으로 비교하였으며 OCN703-1100 입자의 산소전달량이 가장 높게 나타났고 NiO/bentonite, NC001, OCN717- R1SU, N002, C14, C28 순으로 감소하는 경향을 나타내었다. 한편 C28 입자의 경우 30분까지의 반응시간 동안 지속적으로 무게가 감소하여 탄소침적이 발생하지 않는 것으로 나타났으나 더 긴 시간동안 반응하여 입자에 포함된 산소가 거의 소모된 경우에 대한 탄소침적 여부는 추가적인 확인이 필요하다.
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