전산유체역학을 이용한 이산화탄소 광물 탄산화 반응기 분석: 용액 내 고체 반응물 교반 향상을 위한 내부 구조 설계 CO2 Mineral Carbonation Reactor Analysis using Computational Fluid Dynamics: Internal Reactor Design Study for the Efficient Mixing of Solid Reactants in the Solution원문보기
산화 칼슘 수용액을 통해 이산화탄소를 포집하는 수성 광물 탄산화 공정은 안정적으로 이산화탄소를 고립시킬 뿐 아니라 생성물의 부가 가치를 기대할 수 있는 대표적인 CCU (Carbon Capture & Utilization) 기술이다. 이 공정의 핵심은 고체 반응물인 산화칼슘의 용해 속도를 최대로 높이는 것인데, 이를 위해 반응기 전체에 고체 반응물이 균일하게 분포되도록 혼합하는 적절한 반응기의 설계가 필요하다. 본 논문에서는 하루에 40ton의 이산화탄소 포집이 가능한 파일럿 규모의 광물 탄산화 반응기를 대상으로, 반응기의 내부 구조 설계에 따라 고체 반응물의 분산도가 어떻게 변하는지에 대해 전산 유체 역학적 모델링(Computational Fluid Dynamics (CFD)modeling)을 통해 연구하였다. 교반 탱크 반응기(stirred tank reactor) 형태를 기반으로 외부 구조는 고정한 상태에서 교반기의 종류/갯수/지름/유격/회전 속도, 칸막이의 높이/너비를 변수로 선정하여 다양한 조합의 경우(case)들을 해석하였다. 각 설계 변수에 대한 민감도를 분석함으로써 각 변수의 영향을 파악하고, 중요한 변수를 판별할 수 있었다. 동시에 고체 부피 분율(solid volume fraction)의 높이 방향 표준 편차가 0.001에 가까운 균일한 분포를 만들 수 있는 내부 설계안을 제안하였다.
산화 칼슘 수용액을 통해 이산화탄소를 포집하는 수성 광물 탄산화 공정은 안정적으로 이산화탄소를 고립시킬 뿐 아니라 생성물의 부가 가치를 기대할 수 있는 대표적인 CCU (Carbon Capture & Utilization) 기술이다. 이 공정의 핵심은 고체 반응물인 산화칼슘의 용해 속도를 최대로 높이는 것인데, 이를 위해 반응기 전체에 고체 반응물이 균일하게 분포되도록 혼합하는 적절한 반응기의 설계가 필요하다. 본 논문에서는 하루에 40ton의 이산화탄소 포집이 가능한 파일럿 규모의 광물 탄산화 반응기를 대상으로, 반응기의 내부 구조 설계에 따라 고체 반응물의 분산도가 어떻게 변하는지에 대해 전산 유체 역학적 모델링(Computational Fluid Dynamics (CFD) modeling)을 통해 연구하였다. 교반 탱크 반응기(stirred tank reactor) 형태를 기반으로 외부 구조는 고정한 상태에서 교반기의 종류/갯수/지름/유격/회전 속도, 칸막이의 높이/너비를 변수로 선정하여 다양한 조합의 경우(case)들을 해석하였다. 각 설계 변수에 대한 민감도를 분석함으로써 각 변수의 영향을 파악하고, 중요한 변수를 판별할 수 있었다. 동시에 고체 부피 분율(solid volume fraction)의 높이 방향 표준 편차가 0.001에 가까운 균일한 분포를 만들 수 있는 내부 설계안을 제안하였다.
Aqueous mineral carbonation process, in which $CO_2$ is captured through the reaction with aqueous calcium oxide (CaO) solution, is one of CCU technology enabling the stable sequestration of $CO_2$ as well as economic value creation from its products. In order to enhance the ca...
Aqueous mineral carbonation process, in which $CO_2$ is captured through the reaction with aqueous calcium oxide (CaO) solution, is one of CCU technology enabling the stable sequestration of $CO_2$ as well as economic value creation from its products. In order to enhance the carbon capture efficiency, it is required to maximize the dissolution rate of solid reactants, CaO. For this purpose, the proper design of a reactor, which can achieve the uniform distribution of solid reactants throughout the whole reactor, is essential. In this paper, the effect of internal reactor designs on the solid dispersion quality is studied by using CFD (computational fluid dynamics) techniques for the pilot-scale reactor which can handle 40 ton of $CO_2$ per day. Various combination cases consisting of different internal design variables, such as types, numbers, diameters, clearances and speed of impellers and length and width of baffles are analyzed for the stirred tank reactor with a fixed tank geometry. By conducting sensitivity analysis, we could distinguish critical variables and their impacts on solid distribution. At the same time, the reactor design which can produce solid distribution profile with a standard deviation value of 0.001 is proposed.
Aqueous mineral carbonation process, in which $CO_2$ is captured through the reaction with aqueous calcium oxide (CaO) solution, is one of CCU technology enabling the stable sequestration of $CO_2$ as well as economic value creation from its products. In order to enhance the carbon capture efficiency, it is required to maximize the dissolution rate of solid reactants, CaO. For this purpose, the proper design of a reactor, which can achieve the uniform distribution of solid reactants throughout the whole reactor, is essential. In this paper, the effect of internal reactor designs on the solid dispersion quality is studied by using CFD (computational fluid dynamics) techniques for the pilot-scale reactor which can handle 40 ton of $CO_2$ per day. Various combination cases consisting of different internal design variables, such as types, numbers, diameters, clearances and speed of impellers and length and width of baffles are analyzed for the stirred tank reactor with a fixed tank geometry. By conducting sensitivity analysis, we could distinguish critical variables and their impacts on solid distribution. At the same time, the reactor design which can produce solid distribution profile with a standard deviation value of 0.001 is proposed.
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문제 정의
탱크의 모양과 크기는 고정시킨 상태로 교반기(impeller)의 구조, 크기, 갯수, 위치, Baffle의 모양 등 반응기 내부 구조를 변경시켜가며 고체 반응물의 분산이 얼마나 균일하게 이루어지는 지를 분석하였다. 각 변수에 대하여 민감도 분석을 수행하함으로써 고체 분산도에 가장 큰 영향을 미치는 변수를 파악하고, 각 변수가 고체 분산도에 어떠한 영향을 주는 지 알 수 있었다. 또한 고체 반응물의 분산이 매우 균일하게 이루어지는 내부 구조의 조합을 찾아낼 수 있었다.
하지만 이 값들의 형태 및 범위가 제각각이므로 민감도 분석 및 비교에 어려움이 있다. 따라서 각 변수마다 선정된 값들에 0 에서 1 사이의 값을 부여함으로 가능한 범위 내에서 해당 변수값이 어느 정도 수준인지를 알 수 있도록 하였다. 이를 Table 1의 괄호 안에 나타내었다.
그러나 반응기의 모양과 특성에 따라 유동은 항상 달라지기 때문에 기존 연구 결과를 본 대상 공정에 적용할 수는 없다. 따라서 본 논문에서는 수성 광물 탄산화 반응기를 대상으로 내부 유동, 특히 고체 분산을 해석해보고자 하였다. 탱크의 모양과 크기는 고정시킨 상태로 교반기(impeller)의 구조, 크기, 갯수, 위치, Baffle의 모양 등 반응기 내부 구조를 변경시켜가며 고체 반응물의 분산이 얼마나 균일하게 이루어지는 지를 분석하였다.
본 논문의 주된 목적인 고체 분산 정도를 평가하기 위해서는 고체 분산도를 정량적으로 나타낼 수 있는 척도가 필요하다. 이러한 척도로서 just-suspension speed (Njs), 고체 분포(solid distribution), cloud height 정도가 많이 사용된다[19].
본 연구는 외부 탱크 모양과 가스 분산기의 모양은 고정한 채로, 내부 설계 변수 변경에 따라 고체 분산도가 어떻게 달라지는 지 분석하는 것을 목표로 하기 때문에 고체 분산도에 영향을 끼칠만한 적절한 내부 변수의 선정이 중요하다. 내부 변수는 크게 교반기와 baffle에 관한 항목들로 나누어 볼 수 있다.
본 연구에서 얻은 해석 결과들을 통해 반응기의 내부 설계 변수들이 고체 반응물의 분산에 어떠한 영향을 주는 지 알 수 있었다. 동시에 고체 반응물을 균등하게 분포시키는 내부 설계 조합을 도출하였다.
가장 아래 교반기와 중간 교반기 사이에는 기체 분산기(gas distributor)가 배치되어 있다. 본 연구에서는 기체의 분산에 대해서는 다루지 않기 때문에 기체 분산기에서 기체가 나오지는 않지만, 분산기 자체가 액체나 고체의 유동 방해물로 작용할 수 있기에 최대한 자세하게 구조를 묘사하였다. 실제 탱크는 위로 더 긴 모양이지만, 본 연구에서는 반응기 모델링 범위를 수두 높이까지로 한정하였기 때문에 반응기 높이를 수두 높이인 2.
따라서 20가지의 케이스를 선택하여 민감도 분석을 행하였다. 이 20가지의 케이스들은 다른 변수들이 통제된 상황에서 각 변수의 값에 따라 고체 분산도가 어떻게 변하는 지 관찰하기 위한 목적으로 선택되었다. Basecase를 기준으로 한 가지 혹은 두 가지의 변수들을 변화시켜가며 여러 상황에서의 민감도 분석이 가능하도록 선택되었다.
이러한 필요성을 인지함에 따라 본 연구에서는 하루에 이산화탄소 40 ton의 광물 탄산화 반응을 수행할 수 있는 파일럿 규모의 교반 탱크 반응기(stirred tank reactor)를 대상으로 고체 반응물의 분산도와 내부 설계 인자들의 상관 관계를 분석하고, 이를 토대로 적절한 반응기 내부 구조를 제안하고자 하였다. 대상 공정 내에 기체-액체 (CO2-용액), 고체-액체(CaO-용액)의 다상 물질 전달이 모두 포함되지만 이번 논문에서는 고체-액체 혼합에 관해서만 다루었다.
가설 설정
반응 물질로는 액체인 25℃의 물과 고체인 산화칼슘 혼합물을 설정하였다. 이 때, 산화 칼슘 혼합물은 200 mesh의 입자 크기, 3,366 kg/m3의 밀도, 1.5 cP의 점성도를 가지는 물질로 가정하였다. 또한, 고체반응물은 전체 용액에서 5 vol%의 부피분율을 차지한다.
Impeller 의 회전을 모델링하기 위해서는 multiple reference frame (MRF) 방법을 사용하였다. 탱크 벽면과 impeller 날, 회전축, 가스 분사기 표면 등 반응기 내 모든 벽면에 대해 no-slip condition의 경계 조건을 주었으며, 회전축의 표면은 impeller와 같은 속도로 회전한다고 설정하였다.
제안 방법
Table 2의 20가지 case들을 가지고 교반기 회전 속도, 지름, 갯수, 유격, 종류 및 baffle까지 총 6가지 내부 설계 변수들의 고체 분산도에 대한 민감도 분석을 할 수 있었다. 6가지 변수가 취하는 값의 범위 및 형태가 모두 다르기 때문에 앞서 설명한 것 처럼 변수값들을 0에서 1사이의 값으로 치환하였다. 고체 분산도를 평가하는 지표인 STD와 Hc 역시 최대 STD값과 H로 각각 나눠 0에서 1사이의 값을 가질 수 있도록 정규화하였다.
6가지 변수가 취하는 값의 범위 및 형태가 모두 다르기 때문에 앞서 설명한 것 처럼 변수값들을 0에서 1사이의 값으로 치환하였다. 고체 분산도를 평가하는 지표인 STD와 Hc 역시 최대 STD값과 H로 각각 나눠 0에서 1사이의 값을 가질 수 있도록 정규화하였다. Fig.
교반기 갯수와 유격의 무수히 많은 조합이 가능하나 교반기 갯수의 영향을 분석할 때 최적의 고체 분산도를 달성하는 조합이 이미 발견되었기 때문에 최소한의 경우에 대해서만 분석을 하였다. 또한, Fig.
분당 회전수를 나타내는 rpm은 반응기 설계 및 건설이 끝난 후에도 조정 가능하나, rpm 범위를 어떻게 선정하냐에 따라 초기 설치하는 전력 장치의 규격이 정해지므로 미리 어느 정도의 운전 범위를 예상해두는 것이 중요하다. 교반기의 종류는 크게 축 방향 흐름을 만드는 axial 교반기, 수평 방향 흐름을 만드는 radial 교반기, 축과 수평 방향이 섞인 흐름을 만드는 Pitched Blade Turbine (PBT)로 나눌 수 있는데, 본 논문에서는 Pitched Blade Turbine (PBT)과 radial 교반기만 다루었다. 이는 axial 교반기가 기체에 매우 취약하므로, 3 상이 관여하는 본 공정에 적합하지 않기 때문이다.
기본 설정(rpm을 제외한 나머지 변수들이 base case와 동일한 설정), D/T=0.33인 설정, radial impeller 설정 하에서 교반기 속도의 영향을 살펴보았다. 모든 경우에서 교반기 속도가 증가함에 따라 정규화된 STD 값은 작아진다.
이러한 필요성을 인지함에 따라 본 연구에서는 하루에 이산화탄소 40 ton의 광물 탄산화 반응을 수행할 수 있는 파일럿 규모의 교반 탱크 반응기(stirred tank reactor)를 대상으로 고체 반응물의 분산도와 내부 설계 인자들의 상관 관계를 분석하고, 이를 토대로 적절한 반응기 내부 구조를 제안하고자 하였다. 대상 공정 내에 기체-액체 (CO2-용액), 고체-액체(CaO-용액)의 다상 물질 전달이 모두 포함되지만 이번 논문에서는 고체-액체 혼합에 관해서만 다루었다. 이는 첫째로 고체의 용해 속도가 더 느리기 때문이고, 둘째로는 반응기로 유입되는 기체의 양이 매우 많아(15 vol%의 CO2를 포함하는 배기가스를 기준으로 하루에 40 ton의 CO2를 처리하기 위해서는 7000 Nm3/hr의 기체가 유입되어야 한다.
본 연구에서 얻은 해석 결과들을 통해 반응기의 내부 설계 변수들이 고체 반응물의 분산에 어떠한 영향을 주는 지 알 수 있었다. 동시에 고체 반응물을 균등하게 분포시키는 내부 설계 조합을 도출하였다. 고체 반응물을 균등하게 분포시키는 것은 광물 탄산화 반응기에서 속도 결정 단계인 산화 칼슘의 용해 속도를 높이는 데 아주 중요하며, 물질 전달 속도 및 그에 따른 반응 속도를 개선을 위한 필수 조건이다.
한 가지 케이스를 시뮬레이션 하는데에 최소 6시간 이상 걸리는 것을 감안할 때, 이 모든 케이스들을 분석하는 것은 비효율적이다. 따라서 20가지의 케이스를 선택하여 민감도 분석을 행하였다. 이 20가지의 케이스들은 다른 변수들이 통제된 상황에서 각 변수의 값에 따라 고체 분산도가 어떻게 변하는 지 관찰하기 위한 목적으로 선택되었다.
그 중에 가장 주된 힘은 마찰력(drag force)이고, 여러 가지 연구들에 의해 lift force, virtual mass force, turbulent dispersion term들 같은 나머지 상호 작용 힘들은 교반 반응기의 전체적인 유동에 크게 영향 주지 않음이 밝혀졌다[14,20,21]. 따라서 본 논문에서는 interphase momentum transfer에 관여하는 힘으로, drag force만을 고려하였다.
또한, Cloud height는 반응기 전체 평균 고체 부피 분율인 5%를 달성하는 등위면(Fig. 4)중 가장 높은 높이를 측정하여 결정하였다.
는 따로 분석하지 않았지만, 고체 분포와 cloud height는 직접 수치를 구하여 분석하였다. 먼저, 2.5 m 높이의 반응기에 50개의 높이 지점(0.05 m 간격으로 0m부터 2.45 m까지)을 설정하고, 각 높이 지점마다 평균 고체 분율을 구하고 이 값들의 표준 편차(STD)를 구하여 고체 분포(solid distribution)를 수치화하였다. 만약, 높이 방향을 따라 고체분율의 편차가 심하다면 STD값이 커진다.
본 연구에서는 정상-상태 CFD 계산을 이용해서는직접적인 측정이 불가능한 Njs는 따로 분석하지 않았지만, 고체 분포와 cloud height는 직접 수치를 구하여 분석하였다. 먼저, 2.
산화칼슘과 이산화탄소 간의 반응이 일어나는 탱크 교반 반응기를 대상으로 Impeller 갯수, 종류, 유격, 지름, 회전 수, Baffle의 6 가지 내부 설계 변수가 고체 반응물의 분산도에 어떤 영향을 미치는 지 CFD를 이용하여 분석하였다.
기울기에만 한정하여 민감도를 판단하면 rpm에 의한 민감도보다는 적지만, 고체 분산도를 거의 완벽하게 균일한 지점까지 끌어 올리는 역할을 할 수 있다. 여기서는 네 가지 상황에 대해서 교반기 갯수의 영향을 판단하였다. 이중 Radial impeller를 사용한 경우를 제외하고 PBT 및 mix 종류의 교반기를 사용한 경우 교반기 갯수가 3개에서 2개로 줄어듬에 따라 고체 분산도의 엄청난 개선을 보여주었다.
2에 나타내었다. 이 때 변수들의 값을 무한히 바꿔가며 분석할 수 없으므로 변수마다 평가 대상이 될 2-3가지의 특정 값을 선정하였다. 하지만 이 값들의 형태 및 범위가 제각각이므로 민감도 분석 및 비교에 어려움이 있다.
따라서 본 논문에서는 수성 광물 탄산화 반응기를 대상으로 내부 유동, 특히 고체 분산을 해석해보고자 하였다. 탱크의 모양과 크기는 고정시킨 상태로 교반기(impeller)의 구조, 크기, 갯수, 위치, Baffle의 모양 등 반응기 내부 구조를 변경시켜가며 고체 반응물의 분산이 얼마나 균일하게 이루어지는 지를 분석하였다. 각 변수에 대하여 민감도 분석을 수행하함으로써 고체 분산도에 가장 큰 영향을 미치는 변수를 파악하고, 각 변수가 고체 분산도에 어떠한 영향을 주는 지 알 수 있었다.
대상 데이터
난류 모델로는 realizable k-ε turbulence 모델이 액체 상을 대상으로 사용되었다.
반응 물질로는 액체인 25℃의 물과 고체인 산화칼슘 혼합물을 설정하였다. 이 때, 산화 칼슘 혼합물은 200 mesh의 입자 크기, 3,366 kg/m3의 밀도, 1.
1에 나타낸 것과 같다. 지름 4 m, 높이 2.5 m의 원통형 탱크 중앙에 impeller 3개가 수직으로 배치된 형태의 교반 탱크 반응기이다. 가장 아래 교반기와 중간 교반기 사이에는 기체 분산기(gas distributor)가 배치되어 있다.
이론/모형
이는 본 논문과 비슷하게 교반 반응기 내에서의 고체 분산에 대해 연구한 선행 사례[22]를 참고하여 결정하였다. Impeller 의 회전을 모델링하기 위해서는 multiple reference frame (MRF) 방법을 사용하였다. 탱크 벽면과 impeller 날, 회전축, 가스 분사기 표면 등 반응기 내 모든 벽면에 대해 no-slip condition의 경계 조건을 주었으며, 회전축의 표면은 impeller와 같은 속도로 회전한다고 설정하였다.
본 연구에서는 반응기 내부의 유동 분석을 위하여 전산 유체 역학 (Compuational fluid dynamics, CFD) 기법을 사용하였다. 예전부터 교반 반응기를 CFD로 분석하는 많은 연구가 있었으며 실험 결과와의 비교를 통해 신뢰성을 인정받았다[13-16].
액체와 고체가 포함된 다상(multiphase) 유동을 해석하기 위해, Euler-Granular multiphase model을 사용하였다. 이 모델은 공존하며 서로 침투할 수 있는(interpenetrating) 연속체 상(phase)들에 대하여 Navier-Stokes 방정식을 각각 풀 되, 상 간의 운동량 전달(interphase momentum transfer)이나 상 간의 물질 전달(interphase mass transfer)을 지배 방정식에 포함시켜 함께 고려될 수 있게 한 방법이다.
성능/효과
5(d)의 그래프에서 기울기가 그리 크지 않음에서 나타나듯이 교반기 유격의 영향은 다른 변수들에 비해 크지 않은 편이다. 2단 교반기의 경우 유격이 낮을 때와 기준 상태일 때 모두 최상의 결과를 보여주었으며, 3단 교반기의 경우 유격이 낮아질 때 고체 분산도가 조금 개선되었다. 이는 Fig.
교반기 유격의 경우 본 연구의 범위 내에서 고체 분산도에 큰 영향을 끼치지는 않지만, 기준 설정보다 유격을 조금 더 낮췄을 때 고체 분산도가 조금 더 개선됨을 확인하였다. 교반기 지름과 회전 수는 각각 크고 많을 수록 고체 분산도향상에 도움이 된다.
각 변수에 대하여 민감도 분석을 수행하함으로써 고체 분산도에 가장 큰 영향을 미치는 변수를 파악하고, 각 변수가 고체 분산도에 어떠한 영향을 주는 지 알 수 있었다. 또한 고체 반응물의 분산이 매우 균일하게 이루어지는 내부 구조의 조합을 찾아낼 수 있었다.
또한, rpm과 달리 교반기 갯수는 STD 뿐아니라 cloud height에도 큰 영향을 끼칠 수 있다. 이 중 D/T=0.33, 60 rpm 조합에서는 STD 0.0008, cloud height 2.5 m 등 20가지 케이스 중 가장 뛰어난 정량적 수치를 보여주었다.
후속연구
결국 Case 19와 20이 가장 이상적인 설계이며, 이를 적용할 경우 반응기 전체에 걸쳐 균일한 고체 반응물의 분포를 얻을 수 있을 것으로 기대된다.
고체 반응물을 균등하게 분포시키는 것은 광물 탄산화 반응기에서 속도 결정 단계인 산화 칼슘의 용해 속도를 높이는 데 아주 중요하며, 물질 전달 속도 및 그에 따른 반응 속도를 개선을 위한 필수 조건이다. 추후 추가적으로 실험을 통한 시뮬레이션 결과의 검증과 기체가 유입될 경우 달라지는 고체 분산 양상에 대해 연구할 예정이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
CCS기술은 무엇인가?
산업화 이래로 온실 가스의 환경적 위협이 점차 심각해짐에 따라 온실 가스 저감을 위한 기술 연구들이 많이 이루어지고 있다. 발전소 등에서 배출되는 이산화탄소를 포집하고 수송하여 해상 분지 등에 저장하는 CCS (Carbon Capture and Storage) 기술이 주된 연구 대상이었고, 최근에는 이산화탄소를 화학적 반응을 통해 유용한 생성물로 전환시키는 CCU (Carbon Capture and Utilization) 기술 또한 많은 관심을 받고 있다.
CCU은 무엇인가?
산업화 이래로 온실 가스의 환경적 위협이 점차 심각해짐에 따라 온실 가스 저감을 위한 기술 연구들이 많이 이루어지고 있다. 발전소 등에서 배출되는 이산화탄소를 포집하고 수송하여 해상 분지 등에 저장하는 CCS (Carbon Capture and Storage) 기술이 주된 연구 대상이었고, 최근에는 이산화탄소를 화학적 반응을 통해 유용한 생성물로 전환시키는 CCU (Carbon Capture and Utilization) 기술 또한 많은 관심을 받고 있다.
광물 탄산화 기술 중 대표적인 것은 무엇이 있나?
그 중, 광물 탄산화 기술은 이산화탄소를 산화 금속 성분을 포함한 광물계 물질과 반응시켜 포집하는 방법이다. 대표적으로, 산화 칼슘(CaO)을 포함한 석회와 반응시켜 침강성 탄산칼슘(Precipitated Calcium Carbonate, PCC)으로 전환하는 방법이 있다. 칼슘계 물질을 이용하는 광물 탄산화 기술의 경우, 포집된 이산화탄소를 다른 화합물로 바꿔 안정적으로 저장할 수 있을 뿐 아니라, 폐기물을 원료로 사용하거나 생성물인 PCC를 건설, 토목 소재로 활용해 부가적인 가치 창출이 가능하다는 장점이 있다[1,2].
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