[논문]한반도 서부유입권역에서 대기 중 에어로졸 성분의 화학적 특성 연구 II. 입자의 산성도 및 산화 특성

최진수; 김정호; 이태형; 최용주; 박태현; 안준영; 박진수; 김현재; 구윤서; 김신도; 홍유덕; 홍지형

doi:10.5572/kosae.2016.32.5.485

[국내논문] 한반도 서부유입권역에서 대기 중 에어로졸 성분의 화학적 특성 연구 II. 입자의 산성도 및 산화 특성
A Study on Chemical Characteristics of Aerosol Composition at West Inflow Regions in the Korean Peninsula II. Characteristics of Inorganic Aerosol Acidity and Organic Aerosol Oxidation 원문보기

한국대기환경학회지 = Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, v.32 no.5, 2016년, pp.485 - 500

최진수 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 김정호 (에이피엠 엔지니어링(주)) , 이태형 (한국외국어대학교 환경학과) , 최용주 (한국외국어대학교 환경학과) , 박태현 (한국외국어대학교 환경학과) , 안준영 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 박진수 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 김현재 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 구윤서 (안양대학교 환경에너지공학과) , 김신도 (서울시립대학교 환경공학과) , 홍유덕 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과) , 홍지형 (국립환경과학원 기후대기연구부 대기환경연구과)

Abstract ▼ AI-Helper

We examined acidity state of inorganic aerosol and oxidation state of organic aerosol by High Resolution Time of Flight Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) at Baengnyeong Super site from Jan 2012 to Dec 2013. Additionally, we carried out the analysis for the aerosol component group of organic matter ($C_xH_y$, $C_xH_yO_1$, $C_xH_yO_z$, $C_xH_yO_zN_p$) and elemental composition to calculate H/C, O/C, N/C, OM/OC and identify the oxidation state. The aerosol chemical composition in this study is dominated by sulfate ($SO_4{^{2-}}$), nitrate ($NO_3{^-}$) plays a smaller role in aerosol acidity. Ammonium ($NH_4{^+}$) was found in a formation of $(NH_4)_3H(SO_4)_2$. However, the binding formations of $NH_4NO_3$ and $NH_4Cl$ increase in the winter. $C_xH_yO_1$ indicating the oxidized state of $PM_{1.0}$ has the highest ratio of 41% while $C_xH_y$ indicating the non-oxidized state has a lower ratio of 36%, meaning that the oxidation level of $PM_{1.0}$ in Baengnyeong Island is high. The ratio between H/C and O/C was 1.33 and 0.78 respectively, showing the characteristic of LV-OOA (Low volatility-Oxygenated Organic Aerosol). Acidic and oxidized aerosols sampled during this field study were largely anthropogenic in origin from Chinese continent and photochemically aged.

주제어

AI 본문요약
AI-Helper

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문제 정의

본 연구에서는 HR-ToF-AMS를 이용하여 백령도 PM_1.0 미세입자의 산성도와 유기입자의 산화 정도를 파악하여 한반도 서해안 배경지역의 미세먼지 특성을 파악하고자 하였다.
본 연구에서는 편서풍대에 위치하여 중국에서 장거리 이동하는 오염물질의 영향이 큰 우리나라 배경지역에서 유기입자 구성과 원소성분을 확인하며, 이를 바탕으로 H/C, O/C, N/C, OM/OC 비를 산정하고 무기입자의 구성형태를 파악하였다. 자체 배출원의 영향을 최대한 배제한 배경지역에서 장거리이동을 통해 국내로 유입되는 오염물질의 특징을 분석하고, 추후 수도권 지역과 같은 많은 배출원이 밀집한 지역과 비교를 통하여 차이를 해석한다면 장거리 이동에 의한 기여도 및 효율적인 대기질 개선 정책을 세우는 데 기여할 것으로 사료된다.
입자의 산성도 및 산화 특성 등 2편의 연구논문에 나누어 정리하고 이를 각각 게재하고자 하였다. 본고는 두 번째 논문으로 국내의 영향을 최대한 배제한 배경지역에서 무기이온 성분의 결합 형태와 중화도를 분석하고, 유기성분을 C, H, O, N의 이온그룹으로 분류하여 산화 수준을 분석하여 국외에서 한반도로 유입되는 입자상 물질의 형태와 특성을 이해하는 근거자료로 활용하고자 하였다.
PM 농도 및 화학성분 특성, II. 입자의 산성도 및 산화 특성 등 2편의 연구논문에 나누어 정리하고 이를 각각 게재하고자 하였다. 본고는 두 번째 논문으로 국내의 영향을 최대한 배제한 배경지역에서 무기이온 성분의 결합 형태와 중화도를 분석하고, 유기성분을 C, H, O, N의 이온그룹으로 분류하여 산화 수준을 분석하여 국외에서 한반도로 유입되는 입자상 물질의 형태와 특성을 이해하는 근거자료로 활용하고자 하였다.

가설 설정

HR-ToF-AMS로 실측된 NH4+ 농도가 동시에 실측된 음이온 성분들을 재구성함으로써 예측 및 계산된 NH4+ 농도보다 명확하게 작을 때(25% 이상) 입자는 “more acidic”의 상태라고 가정할 수 있으며, 그 정도는 입자의 산성도를 나타낸다.

제안 방법

2012년과 2013년을 대상으로 NH₄⁺의 측정값과 음이온의 몰농도를 통하여 계산한 예측값의 상관관계를 통하여 입자 산성도를 살펴보았다. 결정계수는 0.
2012년부터 2013년의 기간을 대상으로 HR-ToF-AMS를 이용하여 PM_1.0의 질량스펙트럼을 5분 간격으로 연속 측정하였으며, 이에 대한 질량스펙트럼을 재구성하여 이차 무기이온 성분(secondary inorganic components)의 구성과 및 유기성분의 산화 수준을 분석하였다.
HR-ToF-AMS inlet 전단에 2.5 μm의 절단 입경을 가지는 Cyclone (URG®, USA)을 설치하여 조대입자에 의한 막힘 현상을 방지하였으며, 습도에 의한 영향을 줄이기 위해서 Nafion dryer(PERMA PUR®, USA)를 설치하여 습도를 40% 이하로 조절하였다(Lee et al., 2015).
0의 무기성분(SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, NH₄⁺)을 측정하였으며, 결합형태와 산성도를 살펴 보았다. 또한 HR-ToF-AMS에서 측정되어진 PM_1.0의 유기입자를 C_xH_y, C_xH_yO₁, C_xH_yO_z, C_xH_yO_zN_p의 이온그룹으로 분류하였으며, 이를 통하여 H/C, O/C, N/C, OM/OC를 산정하고 유기입자의 산화 수준을 분석하였다.
백령도 지역의 위치적 특성과 측정에 사용된 HR-ToF-AMS의 측정 방법 및 원리에 대한 내용을 간략하게 정리하였으며, 자세한 내용은 첫 번째 “I.
본 연구에서는 2012년 1월부터 2013년 12월까지의 기간을 대상으로 HR-ToF-AMS (High Resolution Time of Flight Aerosol Mass Spectrometer, Aerodyne, USA)을 이용하여 대기 중 PM_1.0의 무기성분(SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, NH₄⁺)을 측정하였으며, 결합형태와 산성도를 살펴 보았다. 또한 HR-ToF-AMS에서 측정되어진 PM_1.
본 연구에서는 백령도에서 2012년부터 2013년까지 HR-ToF-AMS (High Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer)를 이용하여 PM_1.0의 화학적 성분(Sulfate, Nitrate, Ammonium, Chloride, Organic mater)을 실시간으로 측정하였으며, 이를 I. PM 농도 및 화학성분 특성, II. 입자의 산성도 및 산화 특성 등 2편의 연구논문에 나누어 정리하고 이를 각각 게재하고자 하였다.
유기성 입자의 산화도를 파악하기 위해서 석탄 형성과정에서 원소조성이 어떻게 변화하는지를 파악하기 위해 개발되어 대기 중의 유기에어로졸의 H/C와 O/C를 통해 유기에어로졸의 숙성, 산화, 휘발 수준을 파악하는 데 유용하게 적용되는(Zhang et al., 2011) Van Krevelen 도표를 적용하여 측정 결과를 분석하였다. 유기물질은 산화가 진행될수록 H/C 값은 낮아지고 O/C 값이 증가하여 오른쪽 아래에 위치하며, 지방족 탄소(-CH₂-)가 카보닐기(-C(=O)-)로 대체되면 수소 2개를 잃고 산소 1개를 얻어 (-)2의 경사를 가진다.
표 1과 같이 PM_1.0의 화학적 성분에 대한 실시간 측정을 위해서 HR-ToF-AMS를 사용하였으며, 측정 간격은 5분이었다. HR-ToF-AMS inlet 전단에 2.

대상 데이터

7. The fragments are pie charts of OA compositions colored by the contribution of elements (C, O, H, and N) and the average high resolution mass spectrum of OA colored by seven ion groups.
측정된 자료는 Igor 6.22A(Wavemetric, U.S.A)에 기반한 SQUIRREL (SeQUential Igor date RetRiEvaL)과 PIKA(Peak Integration by Key Analysis software)를 사용하였다. SQUIRREL은 HR-ToF-AMS의 자료를 관리하고 해석하는 도구로서, Igor software를 이용하여 자료를 수집 처리한다.

성능/효과

백령도 지역의 계절별 H/C와 O/C의 비를 나타낸 Van Krevelen 도표에서 전반적으로 오른쪽 하단에 분포하여 산화도가 높고 휘발도가 낮은 특성을 나타내었다. H/C와 O/C 계절별 평균 비는 Carboxylic acid를 나타내는 (-)1 근방에서 수렴하여 계절별 차이를 나타내고 있었으며, 겨울에서 가을, 봄, 여름 순으로 산소는 증가하고 수소는 감소하는 것으로 나타났다. 타 LV-OOA의 연구사례나 중국지역과 비교하여 전 계절이 산화가 많이 된 형태를 나타내며, 중국에서 이동하는 유기에어로졸이 내륙보다 높은 OH라디칼 생성 환경의 서해를 통과하며 산화 수준이 증가하는 것으로 판단된다.
이 결과들과 비교하면 백령도의 경우 유기에어로졸은 주로 산화된 경향을 보이며, 휘발도가 낮은 LV-OOA에 근접한 것으로 판단된다. H/C와 O/C 비의 계절별 평균값은 (-)1 근방에서 수렴하여 계절별 차이를 나타내고 있었으며, 겨울에서 가을, 봄, 여름 순으로 산소는 증가하고 수소는 감소하여 여름철의 산화도가 가장 높으며, 겨울철이 가장 낮은 산화도를 나타내었다. 백령도에서 측정된 O/C의 계절별 평균 비는 0.
NH4+의 예측값이 측정값보다 커질수록 산성입자의 비율이 증가하며 백령도에서 측정된 값은 완전히 중화되지 않은 산성 입자의 비율이 높음을 의미하는 “more acidic”의 상태를 나타내었다.
의 측정값과 음이온의 몰농도를 통하여 계산한 예측값의 상관관계를 통하여 입자 산성도를 살펴보았다. 결정계수는 0.91과 0.95였으며, 회귀선의 기울기는 약 0.76과 0.67로 예측값 쪽으로 명확하게 치우쳐 있었다. NH₄⁺의 예측값이 측정값보다 커질수록 산성입자의 비율이 증가하며 백령도에서 측정된 값은 완전히 중화되지 않은 산성 입자의 비율이 높음을 의미하는 “more acidic”의 상태를 나타내었다.
계절별로 H/C의 비는 겨울철에 증가하고 여름철에 감소하는 것으로 나타났으나 차이가 크지 않은 특징을 나타내었으며, 반대로 O/C의 비는 여름철이 가장 크며 겨울철이 가장 낮은 것으로 나타났다. O/C와 상관관계가 높은 OM/OC의 경우도 여름철에 가장 높은 비를 나타내고 있었으며, 겨울철이 가장 낮은 비를 나타내었다.
광·화학적인 산화반응을 거치지 않고 생성된 상태를 나타내는 CxHy의 비율은 35%와 36%이며, 유기물질 중 산화된 유기성분이 분해되어 나타나는 CxHyO1와 CxHyOz 두 그룹의 합은 64%와 63%로 CxHy 이온 그룹보다 약 1.8배 높아 백령도의 유기에어로졸 성분은 전반적으로 산화 작용에 의한 이차 유기에어로졸의 비율이 높은 것으로 나타났다.
반면 봄철과 여름철에는 C_xH_y 형태 그룹이 33%~37%로 감소하였으며, C_xH_yO₁ 그룹이 40%~42%로 증가하였다. 또한 C_xH_yO_z 그룹과 같이 산화가 많이 된 탄화수소의 조성비가 22%~25%로 타 계절에 비하여 소폭 증가하였다. 이와 같은 봄철과 여름철에 C_xH_yO₁, C_xH_yO_z 그룹의 증가는 이 시기에 비교적 대기 중 체류시간이 긴 입자상 유기물질의 영향이 큰 것으로 판단된다.
65를 나타내었다. 또한 계절별 당량비도 0.61~0.84를 나타내어 모든 계절에서 1.0 이하의 낮은 값으로 분석되었으며 NH₄⁺에 의하여 SO₄^2-와 NO₃^-가 충분히 중화되지 못한 상태를 보였다.
분석결과를 종합하면 백령도 지역은 인접한 중국의 유기에어로졸 성분보다 높은 산화 수준을 보이는 것으로 판단된다. 산화도가 높은 유기에어로졸 성분은 흡습성(hygroscopicity)도 높아 입자가 성장할 수 있는 잠재력이 큰 것으로 알려져 있다(Zhang et al.
이 결과들과 비교하면 백령도의 경우 유기에어로졸은 주로 산화된 경향을 보이며, 휘발도가 낮은 LV-OOA에 근접한 것으로 판단된다. H/C와 O/C 비의 계절별 평균값은 (-)1 근방에서 수렴하여 계절별 차이를 나타내고 있었으며, 겨울에서 가을, 봄, 여름 순으로 산소는 증가하고 수소는 감소하여 여름철의 산화도가 가장 높으며, 겨울철이 가장 낮은 산화도를 나타내었다.
이와 같은 연구사례에서 PM_1.0 성분의 NH₄⁺ 예측값이 측정값보다 커질수록 산성입자의 비율이 증가하며 백령도에서 측정된 값은 에어로졸 입자 중 완전히 중화되지 않은 산성 입자의 비율이 높음을 의미한다. 보통 SO₂의 산화작용으로 생성되는 H₂SO₄는 주로 NH₃에 의하여 중화되며, (NH₄)H(SO₄)를 거쳐 (NH₄)₂SO₄로 중화되면서 입자의 산성도가 줄어들게 된다.
(2004)의 연구에서는 대기 시료 측정과 반응 실험을 통하여 측정한 m/z 44(CO₂⁺)와 Organic 성분(organic aerosol, OA) 비를 이용하여 Organic 성분이 산화될수록 m/z 44/OA 비는 증가하는 것으로 보고하였다. 이와 관련하여 CO₂⁺ 이온은 모든 계절에서 C₄H₉⁺ 이온에 비하여 높은 비율로 분석되었고 위의 O/C의 비와 같이 산화도가 높음을 나타내었다.

후속연구

0 입자의 높은 산성도를 설명할 수 있다. 반면 PM_2.5 이상의 황산염과 질산염 등은 Aging 과정 등에 의하여 성장하며 PM_1.0 이하의 영역보다 숙성되어 중화된 입자를 예측할 수 있지만 추후 PM_1.0 입자와 함께 PM_2.5 이상의 입자와 비교 분석이 필요할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 편서풍대에 위치하여 중국에서 장거리 이동하는 오염물질의 영향이 큰 우리나라 배경지역에서 유기입자 구성과 원소성분을 확인하며, 이를 바탕으로 H/C, O/C, N/C, OM/OC 비를 산정하고 무기입자의 구성형태를 파악하였다. 자체 배출원의 영향을 최대한 배제한 배경지역에서 장거리이동을 통해 국내로 유입되는 오염물질의 특징을 분석하고, 추후 수도권 지역과 같은 많은 배출원이 밀집한 지역과 비교를 통하여 차이를 해석한다면 장거리 이동에 의한 기여도 및 효율적인 대기질 개선 정책을 세우는 데 기여할 것으로 사료된다. 하지만 분석결과의 신뢰도는 측정 자료의 정확도에 의해 결정되므로 앞으로 장기간 시간 해상도가 높은 측정 자료를 축적하고, 지속적인 비교·검증을 통하여 측정 자료의 정확도를 향상시켜야 할 것이다.
자체 배출원의 영향을 최대한 배제한 배경지역에서 장거리이동을 통해 국내로 유입되는 오염물질의 특징을 분석하고, 추후 수도권 지역과 같은 많은 배출원이 밀집한 지역과 비교를 통하여 차이를 해석한다면 장거리 이동에 의한 기여도 및 효율적인 대기질 개선 정책을 세우는 데 기여할 것으로 사료된다. 하지만 분석결과의 신뢰도는 측정 자료의 정확도에 의해 결정되므로 앞으로 장기간 시간 해상도가 높은 측정 자료를 축적하고, 지속적인 비교·검증을 통하여 측정 자료의 정확도를 향상시켜야 할 것이다.
또한 SO₄^2-의 경우 완전히 중화되어진 (NH₄)₂SO₄보다는 주로 H₂SO₄에서 (NH₄)H(SO₄)의 단계로 존재하며 입자의 산성도를 높이는 것으로 판단된다. 하지만 섬 지역의 특성으로 Na⁺와 같은 해염입자나 Ca²⁺와 같은 토양입자에 의하여 중화된 상태가 배제되었기 때문에 추후 고려하여 분석할 필요가 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	백령도 지역의 계절별 산소와 수소의 증감 추이는 어떻게 되는가?	백령도 지역의 계절별 H/C와 O/C의 비를 나타낸 Van Krevelen 도표에서 전반적으로 오른쪽 하단에 분포하여 산화도가 높고 휘발도가 낮은 특성을 나타내었다. H/C와 O/C 계절별 평균 비는 Carboxylic acid를 나타내는 (-)1 근방에서 수렴하여 계절별 차이를 나타내고 있었으며, 겨울에서 가을, 봄, 여름 순으로 산소는 증가하고 수소는 감소하는 것으로 나타났다. 타 LV-OOA의 연구사례나 중국지역과 비교하여 전 계절이 산화가 많이 된 형태를 나타내며, 중국에서 이동하는 유기에어로졸이 내륙보다 높은 OH라디칼 생성 환경의 서해를 통과하며 산화 수준이 증가하는 것으로 판단된다.
	초미세먼지가 초래하는 악영향은 무엇인가?	초미세먼지의 경우 호흡기로 깊이 이동함으로써 폐기능 장애를 발생시키며 대부분의 지역들에서 이차 입자상 오염물질을 생성하는 것으로 알려져 있어 세계보건기구(WHO)에서는 이런 입자상 물질에 대하여 환경기준을 제시하여 그 영향을 인식시키고 있다(Baker and Foley, 2011).
	황 화합물의 영향을 정량적으로 파악하기 어려운 이유는 무엇인가?	이런 변환과정에 기여하는 주요 요소들 중 자연발생에 의한 DMS (Dimethyl sulfate)의 가스상(SO2) 산화나 SO2의 황산염 산화는 OH 라디칼 농도와 관련이 있으며, 액상산화에 의한 황산염의 변환은 운량과 H2O2와 관련되어 있다(Langner and Rodhe, 1991). 이런 황 화합물들은 발생원에서의 배출 과정, 장거리 수송 과정에서 물리·화학적으로 입자가 성장하거나 특성이 변화하기 때문에 불확실성이 크고 그 영향을 정량적으로 파악하기에 어려움이 있다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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