연소 조건과 수종을 달리한 블랙카본의 물리화학적 성질 및 세슘의 흡착 특성 Physicochemical and Adsorptive Properties of Black Carbon for Radioactive Cesium under Various Combustion Conditions and Tree Species원문보기
This study was carried out to investigate the physicochemical and adsorptive characteristics of black carbon (BC) materials for cesium in case of severe nuclear accidents. The BC was prepared with a xylem of oak and pine trees incompletely combusted with different ramp rate and final temperature. Ca...
This study was carried out to investigate the physicochemical and adsorptive characteristics of black carbon (BC) materials for cesium in case of severe nuclear accidents. The BC was prepared with a xylem of oak and pine trees incompletely combusted with different ramp rate and final temperature. Carbon (C), hydrogen (H) and oxygen (O) atomic ratios, BET, pore structure, and zeta potential were characterized for the produced BC. A low cesium concentration ($C_w{\approx}10^{-7}M$) was used for sorption batch experiments. The H/C and O/C ratios of BC decreased with the increase of final temperature, which indicates a carbonization of the wood materials regardless of ramp rate and tree species. However, SEM images showed different pore structures depending on tree species such as steric and plate-like for oak-BC and pine-BC, respectively. The greatest sorption distribution coefficients of $K_{d,Cs}{\approx}1,200{\sim}1,800L\;kg^{-1}$ were observed for the oak-BC produced at $400^{\circ}C$, while comparatively low $K_{d,Cs}$ < $100L\;kg^{-1}$ for pine-BC. In addition, the sorption capabilities of BC declined with the increase of combustion temperature up to $600^{\circ}C$, because high temperature destroyed surface functionalities with the rise of ash components in the BC. Therefore, the sorption processes of BC for radioactive cesium are predominantly controlled by final production temperature of BC as well as raw materials (e.g., tree species).
This study was carried out to investigate the physicochemical and adsorptive characteristics of black carbon (BC) materials for cesium in case of severe nuclear accidents. The BC was prepared with a xylem of oak and pine trees incompletely combusted with different ramp rate and final temperature. Carbon (C), hydrogen (H) and oxygen (O) atomic ratios, BET, pore structure, and zeta potential were characterized for the produced BC. A low cesium concentration ($C_w{\approx}10^{-7}M$) was used for sorption batch experiments. The H/C and O/C ratios of BC decreased with the increase of final temperature, which indicates a carbonization of the wood materials regardless of ramp rate and tree species. However, SEM images showed different pore structures depending on tree species such as steric and plate-like for oak-BC and pine-BC, respectively. The greatest sorption distribution coefficients of $K_{d,Cs}{\approx}1,200{\sim}1,800L\;kg^{-1}$ were observed for the oak-BC produced at $400^{\circ}C$, while comparatively low $K_{d,Cs}$ < $100L\;kg^{-1}$ for pine-BC. In addition, the sorption capabilities of BC declined with the increase of combustion temperature up to $600^{\circ}C$, because high temperature destroyed surface functionalities with the rise of ash components in the BC. Therefore, the sorption processes of BC for radioactive cesium are predominantly controlled by final production temperature of BC as well as raw materials (e.g., tree species).
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문제 정의
이렇듯 BC는 다양한 형태(char, charcoal, soot 등)로써 토양 지하수 환경에 광범위하게 분포하며, 특히 원자력 중대사고 시 주변 환경의 방사성 세슘 확산에 큰 영향을 미칠 수 있음에도 불구하고 BC 물질과 세슘의 지화학적 반응 특성에 대한 연구는 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구는 국내 원자력 발전소 인근에 분포하는 산림 수종을 대상으로 연소조건에 따른 물리화학적 특성을 파악하고 세슘과의 흡착 특성을 평가하고자 수행되었다.
본 연구는 수종과 연소 조건에 따라 제조된 BC의 물리 화학적 특성을 규명하고 세슘과의 흡착 특성을 평가하기 위해 수행되었다. 본 연구를 통하여 얻은 결론은 다음과 같다:
가설 설정
유효한 흡착분배계수(Kd,Cs)를 갖는 400-O1과 400-O2는 96시간 이후 평형에 도달하였다. 화학적 흡착모델 중 유사 2차 반응속도 모델식은 BC에 세슘이 흡착되는 양은 BC에 존재하는 활성 지점(active site)의 수에 비례한다고 가정하였고, 흡착이 비교적 균질한 고체 표면에서 발생한다고 가정한 Langmuir 모델을 기반으로 유도하였다(Plazinski et al., 2013). 유사 2차 반응속도 모델식을 적용하여 Fig.
제안 방법
BC 시료들의 비표면적 및 기공 분석을 위해 질소 가스를 흡탈착 시켜 기체가 임계점 이하로 변하는 모세관 응축 정도에 따라 6개의 등온선(Type I-VI) 유형과 4개의 이력 현상(Type H1-H4)으로 분류하였다(Sing et al., 1985). 제조된 BC시료 모두 Type IV 등온선의 H3형으로써 이력(hysteresis) 현상을 보이며 이는 미세기공(micropore)과 더불어 좁은 원통형 모양의 중공극(mesopores)이 상당량 존재함을 의미한다(Fig.
BC와 세슘에 대한 평형 시간과 흡착 속도를 평가하기 위하여 비평형 흡착 실험을 진행하였다. 그 결과, 참나무 BC의 세슘 흡착능이 뛰어났으나 소나무 BC는 거의 세슘이 흡착되지 않았다.
pH는 양이온인 수소이온의 해리 및 결합을 나타내는 중요한 지표로 이온의 흡착에 영향을 끼친다. BC와 세슘의 반응 전후의 pH 측정을 위해 휴대용 pH 측정기(Orion A326, Thermo Scientific, USA)를 사용하여 BC와 세슘의 반응 전후 pH를 측정하였다. 기기는 pH 측정 전, buffer solution을 사용하여 보정되었으며, 보정 후 모든 시료는 2일 이내에 측정되었다.
, 1938). BET 상대압력 범위(P/P0)는 0.2 미만이 되도록 하였으며, PV와 PS는 BJH(Barrett et al., 1951) 방법을 적용하여 상대압력이 0.99인 지점에서 흡착된 기체의 총부피를 액체의 부피로 환산한 값을 사용하여 PV를 계산한 후 흡착-탈착 등온선의 흡착영역에서 PS를 산출하였다.
흡착 배치에 사용된 BC:세슘혼합수용액의 비율은 예비 흡착 실험을 통하여 실험 오차가 최소화되도록 설정하였으며, 반응 시간은 60일 동안 비평형 흡착 실험을 수행하여 평형에 도달하는 시간을 통해 결정하였다. 각 배치들은 23℃로 일정하게 유지한 상태에서 교반기(SK-500, Lab. Companion)를 이용해 120rpm에서 교반시킨 후, 원심분리기(Combi 408, Hanil)를 이용하여 3,500rpm에서 30분간 용액과 시료를 분리한 후 상등액 4mL를 채취하여 pH 2 이하로 조절하기 위해 70% 질산 0.02mL을 첨가하였다. 유도결합 플라즈마 질량분석기(X-series, Thermo Scientific, USA)를 이용해 상등액 시료 내 잔류 세슘 농도를 측정하였으며, 초기 농도와 평형 농도를 이용하여 식 (1)을 통해 흡착분배계수(Kd [L kg-1])값을 계산하였다:
, USA])을 이용해 이미지를 획득하였다. 각 시료는 전처리 코팅 없이 15 kV에서 200-700배의 배율로 관찰하였다.
크기로 절단한 후 오븐에서 105℃로 약 1시간 건조하여 수분을 제거하였다. 건조시킨 나무 블록을 알루미나 보트에 담은 후 질소로 충진된 tube furnace (SH-TMFGC-50, SamHeung, Korea)에 넣고 최종 연소 온도와 가열 조건을 달리하여 8개의 BC 시료들을 제조하였다(Table 1). 최종 연소 온도는 각각 400℃와 600℃이며, 온도 상승률(ramp rate)은 연소 시간에 따라 100-600 ℃ hr-1로 다양하게 설정하였다.
05% 이내이다. 시료의 미세구조 형태를 관찰하기 위해 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope; SEM [JEOL-7800F, JEOL Ltd., USA])을 이용해 이미지를 획득하였다. 각 시료는 전처리 코팅 없이 15 kV에서 200-700배의 배율로 관찰하였다.
5에 도시하였다. 실험 조건에 관계없이 참나무를 이용해서 제조한 BC 시료들의 Kd,Cs 값이 소나무 BC에 비해 비교적 높게 나타났으며, 특히 400℃에서 생성된 참나무 BC 시료는 Kd,Cs=1,230-1,800L kg-1을 보여 Kd,Cs=60-90L kg-1의 소나무 BC보다 월등히 높은 세슘에 대한 흡착 능력을 지시했다(Fig. 5a). 이러한 소나무와 참나무 BC의 흡착특성 차이는 분석된 SSA나 PV와는 뚜렷한 상관관계가 나타나지 않았으나, 400 ℃에서 제조된 참나무 BC의 경우 입체적인 형태상(steric morphology)의 특징으로 인해 세슘이 흡착할 수 있는 지점이 소나무에 비해 다량 분포할 수 있고, 비교적 넓은 기공은 세슘 이온이 흡착 지점으로의 접근을 용이하게 한다.
02mL을 첨가하였다. 유도결합 플라즈마 질량분석기(X-series, Thermo Scientific, USA)를 이용해 상등액 시료 내 잔류 세슘 농도를 측정하였으며, 초기 농도와 평형 농도를 이용하여 식 (1)을 통해 흡착분배계수(Kd [L kg-1])값을 계산하였다:
1L min-1의 질소 가스를 주입하여 불완전 연소의 조건을 유지하였다. 제조된 BC 시료들은 막자 사발 및 체를 이용하여 자연 환경에 주로 분포하는 BC 입자 크기인 75-150μm로 분별하였다(Brown et al., 2006). 모든 시료들은 흡착 실험 전까지 암실에 있는 데시케이터에 상온 보관하였다.
제조된 BC 시료의 원소 조성(C, H, N, O)을 파악하기 위하여 원소분석기(Flash EA 2000 series, ThermoFisher, Germany)를 이용하여 시료 2.0 mg을 1,150 ℃의 고온에서 연소하여 가스로 분해한 뒤, 열전도도를 측정하여 원소의 함량을 분석하였다. 원소분석을 위한 표준물질로는 BBOT(2,5-Bis (5-tert-butyl-benzoxazol-2-yl) thiophene [C 72.
건조시킨 나무 블록을 알루미나 보트에 담은 후 질소로 충진된 tube furnace (SH-TMFGC-50, SamHeung, Korea)에 넣고 최종 연소 온도와 가열 조건을 달리하여 8개의 BC 시료들을 제조하였다(Table 1). 최종 연소 온도는 각각 400℃와 600℃이며, 온도 상승률(ramp rate)은 연소 시간에 따라 100-600 ℃ hr-1로 다양하게 설정하였다. 최종 연소 온도에 도달한 후 30 분간 온도를 고정시켜 연소시킨 후 자연 냉각시켰다.
흡착 실험은 50mL 코니칼튜브에 20-150mg의 BC를 넣은 후, 증류수 18mL와 10-5M 세슘 수용액 2mL를 주입하여 수행하였다. 흡착 배치에 사용된 BC:세슘혼합수용액의 비율은 예비 흡착 실험을 통하여 실험 오차가 최소화되도록 설정하였으며, 반응 시간은 60일 동안 비평형 흡착 실험을 수행하여 평형에 도달하는 시간을 통해 결정하였다. 각 배치들은 23℃로 일정하게 유지한 상태에서 교반기(SK-500, Lab.
대상 데이터
3%)으로 구성되어 있으며, 최근에는 침엽수는 감소하고 활엽수가 증가하는 추세이다(Korea Forest Service, 2012). 본 연구에서는 다수의 원자력 발전소가 위치하고 있는 경북지역의 산림을 구성하고 있는 대표적인 활엽 수종인 참나무(Quercus aliena Blume)와 침엽 수종인 소나무(Pinus densiflora Sieb. et Zucc.)를 대상으로 실험을 진행하였다. 화재에 따른 연소 조건으로서는 산불 발생 시 순간적으로 짧고 높은 온도(600 ℃)까지 올라가는 초기 화재(head fire)와 상대적으로 온도는 낮지만(400 ℃) 길고 깊게 유지되는 중 · 후기 화재(back fire)를 최종 연소 온도 조건으로 삼았다(Bailey and Anderson, 1980).
세슘과 BC의 흡착 실험을 위하여 1L 증류수(Direct-Q ICW-3000, Merck Millipore Corp.)에 CsCl (Sigma-Aldrich) 1.68g을 녹여 약 10-2M의 기준 용액을 제조하였다. 제조된 기준 용액은 필요에 따라 희석하여 흡착 실험에 사용하였으며, 모든 용액은 세슘과 반응을 일으키지 않는 폴리프로필렌(polypropylene) 재질의 코니칼 튜브를 사용하여 제조 및 보관하였다(Volchek et al.
0 mg을 1,150 ℃의 고온에서 연소하여 가스로 분해한 뒤, 열전도도를 측정하여 원소의 함량을 분석하였다. 원소분석을 위한 표준물질로는 BBOT(2,5-Bis (5-tert-butyl-benzoxazol-2-yl) thiophene [C 72.6%, N 6.53%, H 6.05%, S 7.42%, O 7.42%])를 사용하였고, 오차범위는 ±0.05% 이내이다. 시료의 미세구조 형태를 관찰하기 위해 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope; SEM [JEOL-7800F, JEOL Ltd.
이론/모형
또한 시료를 둘러싸고 있는 이온 경향성은 전기영동법을 이용해 증류수에 분산된 입자간의 제타포텐셜을 측정하고 Smoluchowski 식을 사용하여 해석하였다(ELS-1000ZS, Korea).
비표면적, 기공 부피(pore volume [PV]) 및 기공 크기(pore size [PS]) 분석을 위해 Micrometric사의 ASAP 2010(Accelerated Surface Area and Porosimetry, USA)을 이용하였다. BET 비표면적(specific surface area [SSA])은 반경 0.
시간에 따른 흡착 반응 속도 변화를 평가하기 위하여 유사2차 반응속도 식(2)을 이용하여 흡착 거동 및 특성을 평가하였다(Ho and Mckay, 1999):
성능/효과
1) 모든 BC 시료들은 최종 연소 온도가 높아질수록 탄소함량은 증가하고 산소 및 수소 함량은 감소하였다. 참나무 BC의 경우 소나무 BC의 판상 형태와 달리 발달된 입체적인 기공 구조가 관찰되었다.
2) 저농도 세슘(Cw≈10-7 M) 용액을 이용한 회분식 흡착실험 결과, 참나무 BC와 세슘의 흡착 반응은 약 100시간 후 평형에 도달하였으며 BC를 생성한 온도 상승 조건에 따른 유효한 반응 속도의 차이는 관찰되지 않았다.
3) 세슘 흡착 특성은 참나무를 400℃에서 연소시킨 BC 시료에서 1,300-1,800L kg-1로 매우 높은 Kd,Cs 값을 나타냈으며, 반면 소나무는 최종 연소온도에 관계 없이 50-90L kg-1로 낮은 흡착능을 보였다. 이는 수종과 최종 연소 온도 조건이 BC의 세슘 흡착 기작에 중요한 인자임을 지시하였다.
4) 참나무 BC의 입체적 구조와 적절한 기공의 크기가 다량의 흡착 지점을 제공하고 세슘 이온의 접근성을 높여 흡착 반응에 유리할 수 있지만, 본 연구에서는 세슘의 흡착특성과 BC 기공구조와의 뚜렷한 상관관계를 발견할 수 없었다. 하지만, 연소 온도가 증가할수록 세슘의 흡착량이 감소하여 BC의 물리적 성질보다는 표면 작용기 및 수용액의 pH 등 화학적 성질이 BC의 세슘 흡착에 지배적 요인으로 판단된다.
BC와 세슘에 대한 평형 시간과 흡착 속도를 평가하기 위하여 비평형 흡착 실험을 진행하였다. 그 결과, 참나무 BC의 세슘 흡착능이 뛰어났으나 소나무 BC는 거의 세슘이 흡착되지 않았다. 유효한 흡착분배계수(Kd,Cs)를 갖는 400-O1과 400-O2는 96시간 이후 평형에 도달하였다.
본 연구에서 제작한 BC 시료들은 최종 연소 온도에 따라 원소비의 군집이 명확히 나타나 다른 연소 조건들에 비하여 연소 온도가 원소 함량비에 크게 영향을 미치는 것을 보여준다. 특히, O/C 원소비는 온도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 나타내 표면 산소 작용기의 제거 및 회분(ash) 증가 등 고온의 영향이 잘 반영되었으나(Xiao et al.
각각의 연소 조건에서 제조된 BC 시료들에 대한 원소분석 결과를 Table 2에 나타내었다. 불완전 연소 과정을 통해 탄화(carbonization)되면서 탄소 함량은 80-91 wt% 범위의 높은 값을 나타내었으며, 상대적으로 다른 원소들 함량비율은 낮게 나타났다. 특히 원소 함량은 수종이나 연소시간보다는 최종 연소 온도가 높을수록 탄소는 증가하고 기타 원소들은 감소하는 경향을 보여주었다.
수종에 관계없이 최종 연소 온도가 500 ℃ 이상에서는 탄화 작용으로 인하여 새로운 미세기공이 발달하게 되어 BC 표면적과 PV는 급격하게 증가하지만(Jo, 2007; Woo, 2013), 고온에서의 연소는 기공 구조를 붕괴시켜 개별 PS는 감소하게 된다(Table 3). 온도 상승 조건에 따른 비표면적이나 PV의 변화를 보면, 온도 상승률이 느릴 경우 비표면적의 확장과 PV의 증가와 같은 기공 구조의 형성을 촉진하는 경향을 보였다. 하지만 비표면적과 기공 구조 분석을 위해 사용된 가스의 종류, 계산법 및 P/P0의 선택 범위에 따라 분석결과가 영향을 받을 수도 있다(Choi et al.
, 1985). 제조된 BC시료 모두 Type IV 등온선의 H3형으로써 이력(hysteresis) 현상을 보이며 이는 미세기공(micropore)과 더불어 좁은 원통형 모양의 중공극(mesopores)이 상당량 존재함을 의미한다(Fig. 3). 수종에 관계없이 최종 연소 온도가 500 ℃ 이상에서는 탄화 작용으로 인하여 새로운 미세기공이 발달하게 되어 BC 표면적과 PV는 급격하게 증가하지만(Jo, 2007; Woo, 2013), 고온에서의 연소는 기공 구조를 붕괴시켜 개별 PS는 감소하게 된다(Table 3).
2c, 2d)의 경우 판상의 형태로 기공구조를 관찰하기 어려웠다. 참나무와 소나무 BC 모두 연소온도가 높을수록 파괴의 정도는 더 심해져 기질의 변화가 크며, 기공 구조를 이루고 있는 벽이 파괴되어 기공의 크기가 상당히 불량한 분급을 가지고 있음을 보였다. 이러한 기공 구조 생성 및 붕괴는 최종 연소 온도에 따라 크게 달라질 수 있음을 나타낸다.
불완전 연소 과정을 통해 탄화(carbonization)되면서 탄소 함량은 80-91 wt% 범위의 높은 값을 나타내었으며, 상대적으로 다른 원소들 함량비율은 낮게 나타났다. 특히 원소 함량은 수종이나 연소시간보다는 최종 연소 온도가 높을수록 탄소는 증가하고 기타 원소들은 감소하는 경향을 보여주었다. 탄화 온도에 따라 다양한 BC 시료들의 H/C와 O/C 원소비의 변화를 나타낸 결과(Fig.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
방사성 세슘(137Cs)의 특징은 무엇인가?
하지만, 구소련 체르노빌이나 일본 후쿠시마 원자력 발전소 사고와 같이 예기치 못한 재해가 발생할 수 있으며 이러한 중대사고는 방사성 물질의 유출을 야기하여 주변 환경과 생태계에 심각한 위해를 가할 수 있다. 특히 방사성 세슘(137Cs)은 고온에서 휘발성이 뛰어나 비와 결합하거나 낙진으로 인해 원자력 발전소 주변의 대기 및 토양, 지하수 환경으로 확산이 용이하다(Yasunari et al., 2011).
화석 연료의 고갈에 맞서 중요한 발전 공급원으로 활용되는 것은 무엇인가?
최근 화석 연료의 고갈로 인해 안정적인 저가 에너지의 확보와 친환경 에너지에 대한 대안으로서 원자력 에너지가 중요한 발전 공급원으로 활용되고 있다(Lee, 2013). 한국의 경우 현재까지 25기의 원자력 발전소를 가동 중이고 2019년 까지 3기를 추가로 건설하여 가동할 예정이다.
방사성 세슘이 일으킬 수 있는 피해에는 무엇이 있는가?
5-38 μSv h-1의 값을 보였다(ClauBen and Rosen, 2016). 또한 방사성 세슘은 다른 핵종들과는 달리 반감기가 약 30.2년으로 길기 때문에 한번 유출되면 오랫동안 환경에 잔존할 수 있어(Yang et al., 2016), 섭취 시 칼륨과 유사한 대사 작용을 통해 인체에 쉽게 흡수되어 내부 피폭 등을 일으킬 수 있다(Chang et al., 2013).
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