Homogeneous precipitation method를 통한 나노 YAG : Ce 형광체 합성과 광학 특성 Synthesis and luminescence characteristics of nano-sized YAG : Ce phosphors by homogeneous precipitation method원문보기
본 연구에서는 homogeneous precipitation method를 통하여 구형의 단분산(monodispersed) YAG : $Ce^{3+}$를 합성했다. 단분산 YAG : $Ce^{3+}$의 전구체를 합성하는 과정에서 aluminum ion들이 먼저 석출되어 aluminum 화합물을 형성하고 후에 yttrium 화합물들이 aluminum 화합물들의 표면에서 석출된다. 합성된 전구체를 파우더형태로 얻기 위해 건조과정을 거치는데, oven에서 건조했을 때 보다 동결건조기에서 건조했을 때 비교적 구형의 단분산 YAG : $Ce^{3+}$ 입자를 얻을 수 있었다. 하소 과정에서 공정을 진행하는 온도로서 $1100^{\circ}C$와 $1200^{\circ}C$를 비교해 보았다. 실험 결과 $1200^{\circ}C$의 온도로 상압에서 6시간 동안의 하소 과정을 진행하였을 때 400~500 nm 입자크기를 가진 단분산된 구형의 나노 YAG : $Ce^{3+}$ 입자가 합성되었다.
본 연구에서는 homogeneous precipitation method를 통하여 구형의 단분산(monodispersed) YAG : $Ce^{3+}$를 합성했다. 단분산 YAG : $Ce^{3+}$의 전구체를 합성하는 과정에서 aluminum ion들이 먼저 석출되어 aluminum 화합물을 형성하고 후에 yttrium 화합물들이 aluminum 화합물들의 표면에서 석출된다. 합성된 전구체를 파우더형태로 얻기 위해 건조과정을 거치는데, oven에서 건조했을 때 보다 동결건조기에서 건조했을 때 비교적 구형의 단분산 YAG : $Ce^{3+}$ 입자를 얻을 수 있었다. 하소 과정에서 공정을 진행하는 온도로서 $1100^{\circ}C$와 $1200^{\circ}C$를 비교해 보았다. 실험 결과 $1200^{\circ}C$의 온도로 상압에서 6시간 동안의 하소 과정을 진행하였을 때 400~500 nm 입자크기를 가진 단분산된 구형의 나노 YAG : $Ce^{3+}$ 입자가 합성되었다.
In this study, spherical monodispersed cerium-doped yttrium aluminum garnet (YAG : $Ce^{3+}$) phosphor particles were synthesized via homogeneous precipitation method using the mixed solution of yttrium nitrate, cerium nitrate, aluminum nitrate, ammonium aluminum sulfate, and urea as a pr...
In this study, spherical monodispersed cerium-doped yttrium aluminum garnet (YAG : $Ce^{3+}$) phosphor particles were synthesized via homogeneous precipitation method using the mixed solution of yttrium nitrate, cerium nitrate, aluminum nitrate, ammonium aluminum sulfate, and urea as a precipitant. During the process of precursors of monodispersed YAG : $Ce^{3+}$, aluminum ions which form spherical aluminum compounds precipitated first and yttrium compounds precipitated onto the surface of the existing spherical aluminum compounds. Drying process using lyophilization could obtain monodispered spherical YAG : $Ce^{3+}$ particles compare to using oven. The thermal calcination process of YAG : $Ce^{3+}$ precursors under the temperature of $1200^{\circ}C$ for 6 h was enough to obtain 400~500 nm sized YAG particles with pure YAG phase.
In this study, spherical monodispersed cerium-doped yttrium aluminum garnet (YAG : $Ce^{3+}$) phosphor particles were synthesized via homogeneous precipitation method using the mixed solution of yttrium nitrate, cerium nitrate, aluminum nitrate, ammonium aluminum sulfate, and urea as a precipitant. During the process of precursors of monodispersed YAG : $Ce^{3+}$, aluminum ions which form spherical aluminum compounds precipitated first and yttrium compounds precipitated onto the surface of the existing spherical aluminum compounds. Drying process using lyophilization could obtain monodispered spherical YAG : $Ce^{3+}$ particles compare to using oven. The thermal calcination process of YAG : $Ce^{3+}$ precursors under the temperature of $1200^{\circ}C$ for 6 h was enough to obtain 400~500 nm sized YAG particles with pure YAG phase.
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제안 방법
본 연구에서는 yttrium nitrate, aluminum nitrate, 그리고 ammonium aluminum sulfate를 사용한 urea-based homogeneous precipitation method를 통하여 나노 사이즈의 단분산의 YAG : Ce3+를 합성했다. YAG 전구체의 합성과정에서 aluminum 화합물이 먼저 석출되어 구형의 파우더를 형성하고, urea의 분해로 인해 yttrium ion이 aluminum 화합물의 표면에 석출된다[8].
동결건조기(lyophilizer)에서 약 24시간 동안 건조시켜 파우더의 형태로 얻은 후, 1200°C에서 6시간의 하소 과정(calcination process)을 거쳐 구형입자의 단분산된 나노 YAG : Ce3+를 얻는다. 합성된 YAG : Ce3+ 입자는 SEM, XRD, PL, thermal quenching 분석 및 장비를 통하여 YAG : Ce3+의 광학적 특성을 확인하였다.
합성된 전구체는 적정조건의 하소 과정을 통하여 순수한 YAG : Ce3+로 변환된다. 후에 X-ray diffraction(XRD), scanning electron microscope(SEM), photoluminescence(PL)을 통하여 합성된 YAG :Ce3+를 확인하였다.
본 연구에서 urea-based homogeneous precipitation method를 이용하여 구형의 단분산 나노 YAG : Ce3+ 형광체의 전구체를 합성했다. 합성된 전구체는 적정조건의 하소 과정을 통하여 순수한 YAG : Ce3+로 변환된다.
성능/효과
건조 뒤 얻을 수 있는 YAG : Ce3+의 전구체 분말을 SEM image Fig. 1(a)를 살펴보면 하소 과정을 통한 최종결과물로 합성된 YAG : Ce3+의 입자크기인 400~500 nm보다 큰 약 800 nm 정도의 입자크기를 갖는 것을 확인할 수 있다. 이는 1200°C의 하소 과정이 진행되는 동안 H2O, OH
2(a)와 같은 조건에서 하소 과정을 진행한 YAG : Ce3+이며, Fig. 2(a), (b) 두 가지 모두 JCPDS card No.33-0040과 일치하는 pure YAG phase라는 것을 확인할 수 있었으며 불순물이 포함된 2차 상은 나타나지 않았다. 반면, 1100°C에서 6시간 동안의 하소 과정을 진행한 YAG : Ce3+ 파우더는 Fig.
YAG 전구체의 합성과정에서 aluminum 화합물이 먼저 석출되어 구형의 파우더를 형성하고, urea의 분해로 인해 yttrium ion이 aluminum 화합물의 표면에 석출된다[8]. YAG : Ce3+의 전구체를 합성하여 파우더 형태로 얻기 위해 washing 후 건조를 할 때 oven에서 열을 가하여 건조하는 것 보다 동결건조기에서 건조했을 때 비교적 단분산의 구형 YAG : Ce3+의 입자를 얻을 수 있었다. 분말형태의 YAG 전구체를 1200°C에서 6시간 동안의 하소 시키면 400~500 nm 크기를 가지는 구형의 단일상 YAG : Ce3+ 입자를 얻을 수 있음을 확인할 수 있었고, PL 측정결과 523nm의 파장을 중심으로 빛이 발광된다는 것을 알 수 있었다.
각 구간별 가장 높은 intensity를 가지는 결과값들을 온도에 따른 intensity의 그래프로 나타냈을 때 가장 높은 intensity를 가지는 25°C에 비하여 180°C에서 intensity가 약 17.3 % 감소된것을 확인할 수 있었다.
1은 homogeneous precipitation method로 합성한 YAG : Ce3+ 형광체 분말의 SEM image이다. 단분산 된 구형의 입자들이 합성된 것을 SEM image를 통하여 확인할 수 있었으며, 입자 크기는 약 400~500 nm였다. 건조 뒤 얻을 수 있는 YAG : Ce3+의 전구체 분말을 SEM image Fig.
따라서, 보다 높은 1200°C의 온도에서 하소 과정을 진행한 샘플은 pure YAG 단일상(single phase)을 형성했는데, 이를 통해 1200°C가 YAG : Ce3+ 전구체를 최종적인 YAG : Ce3+상으로 변화시키기에 충분한 하소 온도임을 알 수 있었다.
분말형태의 YAG 전구체를 1200°C에서 6시간 동안의 하소 시키면 400~500 nm 크기를 가지는 구형의 단일상 YAG : Ce3+ 입자를 얻을 수 있음을 확인할 수 있었고, PL 측정결과 523nm의 파장을 중심으로 빛이 발광된다는 것을 알 수 있었다. 또한 thermal quenching data를 통하여 YAG : Ce3+의 열 안정성을 확인할 수 있었다.
분말형태의 YAG 전구체를 1200°C에서 6시간 동안의 하소 시키면 400~500 nm 크기를 가지는 구형의 단일상 YAG : Ce3+ 입자를 얻을 수 있음을 확인할 수 있었고, PL 측정결과 523nm의 파장을 중심으로 빛이 발광된다는 것을 알 수 있었다.
합성된 YAG : Ce3+에 25°C(room temperature)부터 180°C까지 온도를 가함에 따라 결과 intensity는 감소하는 것을 확인할 수 있었다.
후속연구
단일상을 가지는 구형의 YAG : Ce3+는 기존의 wLED, phosphor와 같은 디스플레이의 주 재료로 사용될 뿐만 아니라 형광체 세라믹 플레이트(phosphor ceramic plate) 제작을 통하여 고출력의 LD(laser diode) 개발에도 응용될 수 있을 것으로 전망된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
현재 WLED를 구현하는 가장 보편적인 방법은 무엇인가?
또한 Cr3+, Eu3+, Yb3+, Er3+ 등과 같은 희토류 금속을 도핑한 YAG 형광체(rare-earth-doped YAG phosphor)는 훌륭한 광학적 특성으로 인해 널리 응용되고 있다[2]. 현재 white light emitting diode(WLED)를 구현하는 가장 보편적인 방법은 청색광을 내는 InGaN LED chip과 Ce3+ 이온을 도핑한 Y3Al5O12 : Ce3+(YAG :Ce3+) 황색 형광체를 함께 이용하여 청색광과 파장변환된 황색광이 백색광을 구현하는 방법이다[3, 4]. YAG :Ce3+를 합성하는데 있어서 높은 휘도를 얻기 위해서는 구형의 입자모양을 형성하는 것이 중요하다.
YAG는 어떤 특성을 가지는가?
Yttrium aluminum garnet(YAG, Y3Al5O12)는 높은 안정성을 가진 형광체 재료로서 잘 알려져 있으며, 준수한 화학적 안정성, 높은 양자 수득률, 내습성과 열팽창의 특성을 갖는다[1]. 이러한 이유로, laser 재료, 광학렌즈 등 디스플레이분야에서 응용분야에 대해 광범위하게 연구가 이루어지고 있다.
높은 휘도를 가지는 YAG :Ce3+를 합성하려면 구형의 입자모양을 형성해야 하는 이유는?
YAG :Ce3+를 합성하는데 있어서 높은 휘도를 얻기 위해서는 구형의 입자모양을 형성하는 것이 중요하다. 입자의 모양이 구형이어야 불균일한 모양을 가지는 입자에 비해서 낮은 산란도와 보다 높은 부피밀도를 가지기 때문이다[5]. 또한 입자의 사이즈 또한 YAG : Ce3+의 특성에 영향을 미치는데, 입자의 사이즈가 작을수록 더 높은 표면적을 가지게 되어 흡수와 방출 효율이 더 높아진다[6].
참고문헌 (13)
M.J. Kim, J.H. Park, K.Y. Lee, S.W. Lee, G.S. Han, H.J. Song, H.J. Shin, T.K. Ahn and H.S. Jung, "Ceriumdoped yttrium aluminum garnet hollow shell phosphors synthesized via the Kirkendall effect", ACS Appl. Mater. Inter. 6 (2014) 1145.
S. Nakamura, T. Mukai and M. Senoh, "Candela-class high-brightness InGaN/AlGaN double-heterostructure blue-light-emitting", Appl. Phys. Lett. 64 (1994) 1687.
S. Nakamura and G. Fasol, "The blue laser diode", Springer, Berlin (1997) 216.
T. Ogi, A.B.D. Nandiyanto, W.N. Wang, F. Iskandar and K. Okuyama, "Direct synthesis of spherical YAG : Ce phosphor from precursor solution containing polymer and urea", Chem. Eng. J. 210 (2012) 461.
S.C. Huang, J.K. Wu and W.J. Hsu, "Particle size effect on the packaging performance of YAG : Ce phosphor in white LEDs", Int. J. Appl. Ceram. Technol. 6 (2009) 465.
X. Xu, X. Sun, H. Liu, J.G. Li, X. Li, D. Huo and S. Liu, "Synthesis of monodispersed spherical yttrium aluminum garnet (YAG) powders by a homogeneous precipitation method", J. Am. Ceram. Soc. 95 (2012) 3821.
H.S. Roh, D.H. Kim, I.J. Park, H.J. Song, S.Y. Hur and D.W. Kim, "Template-free synthesis of monodispersed $Y_{3}Al_{5}O_{12}\;:\;Ce^{3+}$ nanosphere phosphor", J. Mater. Chem. 22 (2012) 12275.
N. Matsushita, N. Tsuchiya and K. Nakatsuka, "Precipitation and calcination processes for yttrium aluminum garnet precursors synthesized by the urea method", J. Am. Ceram. Soc. 82 (1999) 1977.
X. Zhang, C. Jin, Y. Zhang, N. Jia and W. He, "Synthesis of spherical yttrium aluminum garnet via a mixed solvothermal method", RSC Adv. 4 (2014) 57452.
R. Kasuya, A. Kawano and T. Isobe, "Characteristic optical properties of transparent color conversion film prepared from YAG : $Ce^{3+}$ nanoparticles", Appl. Phys. Lett. 91 (2007) 111916.
Y.H. Song, E.K. Ji, B.W. Jeong, M.K. Jung, E.Y. Kim and D.H. Yoon, "High power laser-driven ceramic phosphor plate for outstanding efficient white light conversion in application of automotive lighting", Sci. Rep. 6 (2016) 31206.
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