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문제 정의
- 본 연구에서는 유기용매와 다양한 농도의 phosphate buffer saline (PBS) 버퍼에 따른 고정화된 CNTs에서의 검출하고자 하는 시료용액의 성질에 따른 전자전달 메커니즘을 분석하고, 이차원적인 CNTs 기반 전기화학적 바이오센서에 있어서 이들의 전기화학적 응답신호를 측정하여 실제 센서 민감도에 미치는 영향을 조사하였다. 또한, 고정화된 CNTs가 존재하는 센서 디바이스가 시료용액의 접촉 정도에 따른 전기화학적 응답신호를 조사하였다.
제안 방법
- Dropping되는 PBS 버퍼의 농도에 따른 고정화된 SWCNTs 내에서의 전자이동의 영향을 알아보기 위해 다양한 농도(0. 0.01, 0.10, 1.0,10 M)의 PBS 버퍼를 고정화된 SWCNTs bundle 위에 dropping하여 potentiostat을 이용하여 전기저항값을 측정하였다.
- MWCNTs 보다 SWCNTs가 반도체성이 커서 센서 민감도가 다소 높은 것으로 조사되어 CNTs는 SWCNTs로 선택하였다. SWCNTs분말을 DMF 용매에 혼합하고, 물이 충진된 초음파기(water-filled sonicator, UCP-02, Jeiotech, Daejeon, Korea)를 이용하여 실온에서 120분 동안 초음파 처리하여 혼합하였다.
- MWCNTs 보다 SWCNTs가 반도체성이 커서 센서 민감도가 다소 높은 것으로 조사되어 CNTs는 SWCNTs로 선택하였다. SWCNTs분말을 DMF 용매에 혼합하고, 물이 충진된 초음파기(water-filled sonicator, UCP-02, Jeiotech, Daejeon, Korea)를 이용하여 실온에서 120분 동안 초음파 처리하여 혼합하였다. 금 전극 사이에 각각의 공간을 확보하기 위해서 금이 증착된 나노바이오센서 플랫폼의 표면 중앙에 SWCNTs 혼합용액 5 μL를 올려놓고 전압은 1.
- 금속 전극 사이에 SWCNTs 어셈블리의 형성 여부를 확인하기 위해서, 다발형 SWCNTs 플레이트의 저항값(kΩ)을 potentiostat (DY2013, EG Technology, Seoul, South Korea)으로 측정하였다. SWCNTs의 최적 농도는 나노바이오센서플랫폼상에 0.02, 0.1, 1.0, 10 mg/mL의 농도로 SWCNTs 혼합용액을 도포한 후, 1 mL의 탈이온수로 플랫폼의 표면을 5회 세척하여 측정하였다. 저항값은 세척 단계 이후에 측정하였다.
- 고안된 마스크에 따라, 4.0×10-6 torr의 진공압의 조건으로 전자빔 증발기(SRN-110-1505-R2, Sorona Inc., Pyeongtaek, South Korea)를 사용하여 크롬(Cr) 도핑된 실리콘 기판의 표면에 금을 증착하였다.
- 고정화된 SWCNTs bundle에 다양한 특성의 용액을 적은 양으로 dropping시켜 전기적인 거동을 확인하였다. Fig.
- 금 전극 사이에 각각의 공간을 확보하기 위해서 금이 증착된 나노바이오센서 플랫폼의 표면 중앙에 SWCNTs 혼합용액 5 μL를 올려놓고 전압은 1.5 V로 약 30초 동안 전기영동(dielectrophoresis)을 실시하여 나노바이오센서 플랫폼 상에 SWCNT 어셈블리를 형성시켰다.
- 잔류하는 DMF 혼합용액을 제거하기 위해서, 건조 오븐으로 80 oC의 온도로 15분 동안 건조하였고, 금전극사이에 SWCNTs를 배열하였다. 금속 전극 사이에 SWCNTs 어셈블리의 형성 여부를 확인하기 위해서, 다발형 SWCNTs 플레이트의 저항값(kΩ)을 potentiostat (DY2013, EG Technology, Seoul, South Korea)으로 측정하였다. SWCNTs의 최적 농도는 나노바이오센서플랫폼상에 0.
- 제작된 SWCNTs 기반 나노전기화학센서를 potentiostat 장치에 연결하여 액체시료에 넣기 전의 전기응답신호를 측정하여 기준(control) 값으로 사용하였다. 다양한 농도의 PBS 버퍼(0, 0.01,0.10, 1.0, 10 M)를 만들고 potentiostat 장치에 연결된 SWCNTs 기반 나노전기화학센서를 유기용매인 톨루엔과 각각의 시료를 그 위에 dropping하거나 용액 속으로 침투시키면서 전기응답신호들을 측정하였다. 전기응답신호는 potentiostat을 사용하여 반응 후 선형주사 전위(linear sweep voltammetry)를 측정하였다.
- 본 연구에서는 유기용매와 다양한 농도의 phosphate buffer saline (PBS) 버퍼에 따른 고정화된 CNTs에서의 검출하고자 하는 시료용액의 성질에 따른 전자전달 메커니즘을 분석하고, 이차원적인 CNTs 기반 전기화학적 바이오센서에 있어서 이들의 전기화학적 응답신호를 측정하여 실제 센서 민감도에 미치는 영향을 조사하였다. 또한, 고정화된 CNTs가 존재하는 센서 디바이스가 시료용액의 접촉 정도에 따른 전기화학적 응답신호를 조사하였다.
- 버퍼 용액 속에서의 고정화된 SWCNTs bundle의 전기적 거동을 확인하기 위하여 금 전극 사이에 고정화된 SWCNTs bundle를 다양한 농도(0, 0.01, 0.10, 1.0, 10 M)의 PBS 버퍼 용액 안으로 침투시켜 전류의 변화를 0~100 mV 내에서 potentiostat을 이용하여 측정하였다(Fig. 5).
- 실제로 극성(물과 버퍼용액) 및 무극성 용매(톨루엔)가 고정화된 SWCNTs bundle을 통과할 때 0~100 mV에서 전류(current) sweep curve를 potentiostat을 이용하여 측정하였다(Fig. 4).
- 잔류하는 DMF 혼합용액을 제거하기 위해서, 건조 오븐으로 80 oC의 온도로 15분 동안 건조하였고, 금전극사이에 SWCNTs를 배열하였다.
- 표면에 전기적 흐름이 없는 상태임을 확인할 수 있도록 금 증착전에 크롬 도핑된 실리콘 기판의 전도성을 측정하였다. 전극이 전기검사기에 연결되었을 때, 금 전극이 적절히 작동되는지를 확인하기 위해서 금이 증착된 플랫폼의 전도성을 측정하였다.
- 0, 10 M)를 만들고 potentiostat 장치에 연결된 SWCNTs 기반 나노전기화학센서를 유기용매인 톨루엔과 각각의 시료를 그 위에 dropping하거나 용액 속으로 침투시키면서 전기응답신호들을 측정하였다. 전기응답신호는 potentiostat을 사용하여 반응 후 선형주사 전위(linear sweep voltammetry)를 측정하였다. 각각의 처리에서 0 V 내지 0.
- 전기화학적 나노바이오센서에 많이 적용되는 CNTs가 시료액체에 노출되었을 때 기존의 전자전달의 영향을 확인하였다. 특히 시료액체의 용매의 성질에 따라 전자전달의 영향이 달라졌는데 샘플시료의 용매가 극성인 경우에는 고정화된 SWCNTs의 양끝에 존재하는 극성 작용기와 상호인력이 존재하여 고정화된 SWCNTs의 물질적응력이 가해서 전자전달을 방해를 받는 것으로 확인되었고, 그 극성의 세기에 따라 전기응답 저항값이 안정적으로 증가하였다.
- 제작된 SWCNTs 기반 나노전기화학센서를 potentiostat 장치에 연결하여 액체시료에 넣기 전의 전기응답신호를 측정하여 기준(control) 값으로 사용하였다. 다양한 농도의 PBS 버퍼(0, 0.
- , Pyeongtaek, South Korea)를 사용하여 크롬(Cr) 도핑된 실리콘 기판의 표면에 금을 증착하였다. 표면에 전기적 흐름이 없는 상태임을 확인할 수 있도록 금 증착전에 크롬 도핑된 실리콘 기판의 전도성을 측정하였다. 전극이 전기검사기에 연결되었을 때, 금 전극이 적절히 작동되는지를 확인하기 위해서 금이 증착된 플랫폼의 전도성을 측정하였다.
- 나노바이오센서 플랫폼에 금 전극을 형성시키기 위한 마스크를 나노바이오센서 플랫폼 제조 전에 제조하였다. 플랫폼 상에 전극으로 금 증착의 패턴을 일회 처리로 최대 6의 측정을 달성할 수 있도록 고안하였다. 금 증착간 거리를 대략 0.
대상 데이터
- 나노바이오센서 플랫폼에 금 전극을 형성시키기 위한 마스크를 나노바이오센서 플랫폼 제조 전에 제조하였다. 플랫폼 상에 전극으로 금 증착의 패턴을 일회 처리로 최대 6의 측정을 달성할 수 있도록 고안하였다.
- 순도 95% 이상의 SWCNT와 N,N-디메틸포름아마이드(N,Ndimethylformamide, DMF)는 각각 청두 유기 화합물사(Chengdu, China)와 대정사(Daejung Inc. Siheung, South Korea)에서 구매하였고, 링커인 1-피렌부탄산 숙신이미딜에스터(PBSE, 1-pyrenebutanoic acid succinimidyl ester)는 라이프테크놀로지(Life Technologies, NY, USA)에서 구매하였다.
데이터처리
- 전기응답신호는 potentiostat을 사용하여 반응 후 선형주사 전위(linear sweep voltammetry)를 측정하였다. 각각의 처리에서 0 V 내지 0.1 V의 전류/전압 곡선의 기울기는 전류/전압 값을 역으로 산출한 저항값과 함께 선형 회귀 분석을 사용하여 측정하였다.
성능/효과
- 그 결과 버퍼 용액일 때가 가장 저항값이 높게 나타났고, DI(deionized water)도 약 6 kΩ 정도 나타내었다. 중요한 사실은 아무것도 흐르지 않은 상태에서의 고정화된 SWCNTs bundle에서의 전류이동과 무극성 용매인 톨루엔을 통과시켰을 때의 저항값이 약 4.
- 0 M의 PBS 용액에서 전체 적용압력 범위 내에서 어느 정도 안정된 전류값을 보였다. 그러나 그 값은 전체 전해질에 의한 전자이동이 큰 영향을 주었기 때문에 센서로서의 전기적 응답과는 관련이 매우 적으며 아주 낮은 전압에서는 불안정한 전류값이 형성되었고, 그 외에의 농도인 40 mV 이하의 전압에서는 대부분 매우 불안정하게 전류값이 형성되는 것으로 보아 샘플의 센서장치와의 접촉 방법으로는 dropping 방법에 의한 검출 분석이 효과적인 것으로 확인되었다.
- 그리고 Fig. 5(D)처럼 PBS 농도가 1.0 M인 경우에는 거의 전 범위의 적용전압(0~100 mV)에서 안정된 IV curve가 만들어졌으며, 그 전류값이 100 mV에서 약 7.7 μA까지 증가 하는것을 확인하였다(Fig.
- 농도가 0.01 M인 PBS 버퍼용액에 고정화된 SWCNTs bundle을 침투시키고 0~100 mV 적용전압에 따른 전류의 변화를 측정한 결과 0.03 nA 수준으로 거의 변화가 나타나지 않았다(Fig. 5(A), 5(B)).
- 특히 PBS 버퍼는 생물학적 시스템에 아주 적합한 버퍼로서 시료샘플 내의 세포를 터지지 않게 잘 유지시켜주는 세포 내 농도와 유사한 등장액이기 때문에 생물학적 실험에 널리 이용된다[19-23]. 따라서 농도가 올라갈수록 전체적인 응답 저항값이 안정적으로 올라가는 것으로 확인되어 0.01~10 M인 일정한 농도에서의 PBS 버퍼는 바이오센서에서 실제 샘플시료의 적합한 용매로 사용될 수 있을 것으로 보인다.
- 따라서 이러한 실험결과와 고찰에 의하여 전체 바이오센서 장치가 샘플용액에 침투하여 분석하는 방법은 고감도의 센서시스템으로서 적합하지 않는 방법으로 확인되었다. 현장에서 센서용 샘플을 취하여 바이오센서에 적용시킬 때 그 샘플이 바이오센서로 도입되는 양은 매우 중요하게 작용된다.
- 따라서, SWCNT 기반의 화학적 저항성/전계-효과 트렌지스터(chemiresistive/field-effect transistor, FET) 센서 기반의 분석 방법을 이용한 탐색은 의학적 센서로 생체 외 시스템에 적용이 용이하다. 그러나, FET 장치는 3가지 전극(작업전극, 참고전극 및 상대전극)이 필요하고 크기가 크기 때문에 표적물질을 고감도로 탐지할 수 있으나 의학적으로 생체 내 탐지 시스템으로 적용이 어려운 문제점이 있다.
- CNTs는 실제로 물이나 버퍼와 같은 극성용매에는 잘 분산되지 않는다. 또한 CNTs는 만드는 과정에서 CNT 양끝에 카르복실기를 지니기 때문에 고정화된 CNTs의 경우에는 물리적 형태의 변화에 의해서 전자의 이동이 방해되는 현상이 나타나는 것을 확인할 수 있었다. 따라서, 고정화된 SWCNTs bundle에서 민감한 저항변화를 극대화시킨다면 민감도가 우수한 바이오센서 제작이 가능할 것으로 기대된다.
- 마지막으로 농도가 10 M인 PBS 용액에 고정화된 SWCNTs bundle을 침투시키고 적용전압에 따른 전류의 변화를 조사한 경우, 초기 40 mV 내에서는 어느 정도 불안정한 반응을 보이다가 40 mV 이상에서는 전류값이 안정되게 변화하여 약 0.7 μA (100 mV)까지 증가하였다(Fig.
- 현장에서 센서용 샘플을 취하여 바이오센서에 적용시킬 때 그 샘플이 바이오센서로 도입되는 양은 매우 중요하게 작용된다. 실험결과 1.0 M의 PBS 용액에서 전체 적용압력 범위 내에서 어느 정도 안정된 전류값을 보였다. 그러나 그 값은 전체 전해질에 의한 전자이동이 큰 영향을 주었기 때문에 센서로서의 전기적 응답과는 관련이 매우 적으며 아주 낮은 전압에서는 불안정한 전류값이 형성되었고, 그 외에의 농도인 40 mV 이하의 전압에서는 대부분 매우 불안정하게 전류값이 형성되는 것으로 보아 샘플의 센서장치와의 접촉 방법으로는 dropping 방법에 의한 검출 분석이 효과적인 것으로 확인되었다.
- 실험결과 PBS 농도가 올라갈수록 전체적으로 전류값이 증가하는 경향을 나타내었다. 이는 금 전극 사이에 고정화된 SWCNTs 위에 dropping하여 얻은 전류값의 변화와 비교했을 때 상이한 결과를 나타내었다.
- 7 kΩ로서 서로 일치하였다. 이러한 결과는 Fig. 2와 Fig. 3에서 예상한 이론과 일치하였으며, 버퍼가 DI 보다 저항값이 높은 것으로 보아 고정화된 SWCNTs 사이에 좀더 정전기적 인력이 작용하여 SWCNTs가 전자를 이동시키는데 방해를 준다는 사실을 간접적으로 확인할 수 있었다.
- 측정결과 PBS 버퍼의 농도가 증가할수록 응답저항값이 증가하여 10 M의 PBS 버퍼를 SWCNTs bundle 위에 dropping하였을 때에는 약 2.2 kΩ까지 도달하였다.
- 전기화학적 나노바이오센서에 많이 적용되는 CNTs가 시료액체에 노출되었을 때 기존의 전자전달의 영향을 확인하였다. 특히 시료액체의 용매의 성질에 따라 전자전달의 영향이 달라졌는데 샘플시료의 용매가 극성인 경우에는 고정화된 SWCNTs의 양끝에 존재하는 극성 작용기와 상호인력이 존재하여 고정화된 SWCNTs의 물질적응력이 가해서 전자전달을 방해를 받는 것으로 확인되었고, 그 극성의 세기에 따라 전기응답 저항값이 안정적으로 증가하였다. 높은 바이오센서의 민감도를 위해 샘플시료의 전처리 과정 시 이러한 극성용매의 전기적 특징을 고려하여 최적화해야 할 것으로 보인다.
- 이는 전체적으로 장치를 용액 속으로 담금으로 인해 고정화된 SWCNTs 사이로 전자의 이동뿐만 아니라 용액상태나 전선 연결부위에서도 전자의 이동이 존재하여 전체 전류값에 영향을 준 것으로 예상된다. 특히, 전해질 내에서의 전자이동이 전체 전류값에 크게 영향을 주었고, 그로 인하여 전체 PBS 버퍼용액의 농도가 올라갈수록 전류가 증가하는 것이 관찰되었다.
후속연구
- 특히 시료액체의 용매의 성질에 따라 전자전달의 영향이 달라졌는데 샘플시료의 용매가 극성인 경우에는 고정화된 SWCNTs의 양끝에 존재하는 극성 작용기와 상호인력이 존재하여 고정화된 SWCNTs의 물질적응력이 가해서 전자전달을 방해를 받는 것으로 확인되었고, 그 극성의 세기에 따라 전기응답 저항값이 안정적으로 증가하였다. 높은 바이오센서의 민감도를 위해 샘플시료의 전처리 과정 시 이러한 극성용매의 전기적 특징을 고려하여 최적화해야 할 것으로 보인다.
- 또한 CNTs는 만드는 과정에서 CNT 양끝에 카르복실기를 지니기 때문에 고정화된 CNTs의 경우에는 물리적 형태의 변화에 의해서 전자의 이동이 방해되는 현상이 나타나는 것을 확인할 수 있었다. 따라서, 고정화된 SWCNTs bundle에서 민감한 저항변화를 극대화시킨다면 민감도가 우수한 바이오센서 제작이 가능할 것으로 기대된다.
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