Organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in $PM_{2.5}$ were measured using Sunset OC/EC Field Analyzer at Seoul Hwangsa Monitoring Center from March to April, 2016. The mean concentrations of OC and EC during the entire period were $4.4{\pm}2.0{\mu}gC\;m^{-3}$ and $1....
Organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in $PM_{2.5}$ were measured using Sunset OC/EC Field Analyzer at Seoul Hwangsa Monitoring Center from March to April, 2016. The mean concentrations of OC and EC during the entire period were $4.4{\pm}2.0{\mu}gC\;m^{-3}$ and $1.4{\pm}0.6{\mu}gC\;m^{-3}$, respectively. OC/EC ratio was $3.4{\pm}1.0$. The average concentrations of $PM_{10}$ and $PM_{2.5}$ were $57.4{\pm}25.9$ and $39.7{\pm}19.8{\mu}g\;m^{-3}$, respectively, which were detected by an optical particle counter. The OC and EC peaks were observed in the morning, which were impacted by vehicle emission, however, their diurnal variations were not noticeable. This is determined to be contributed by the long-range transported OC or secondary formation via photochemical reaction by volatile organic compounds at afternoon. A conditional probability function (CPF) model was used to identify the local source of pollution. High concentrations of $PM_{10}$ and $PM_{2.5}$ were observed from the westerly wind, regardless of wind speed. When wind velocity was high, a mixing plume of dust and pollution during long-range transport from China in spring was observed. In contrast, pollution in low wind velocity was from local source, regardless of direction. To know the effect of long-range transport on pollution, a concentration weighted trajectory (CWT) model was analyzed based on a potential source contribution function (PSCF) model in which 75 percentiles high concentration was picked out for CWT analysis. $PM_{10}$, $PM_{2.5}$, OC, and EC were dominantly contributed from China in spring, and EC results were similar in both PSCF and CWT. In conclusion, Seoul air quality in spring was mainly affected by a mixture of local pollution and anthropogenic pollutants originated in China than the Asian dust.
Organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in $PM_{2.5}$ were measured using Sunset OC/EC Field Analyzer at Seoul Hwangsa Monitoring Center from March to April, 2016. The mean concentrations of OC and EC during the entire period were $4.4{\pm}2.0{\mu}gC\;m^{-3}$ and $1.4{\pm}0.6{\mu}gC\;m^{-3}$, respectively. OC/EC ratio was $3.4{\pm}1.0$. The average concentrations of $PM_{10}$ and $PM_{2.5}$ were $57.4{\pm}25.9$ and $39.7{\pm}19.8{\mu}g\;m^{-3}$, respectively, which were detected by an optical particle counter. The OC and EC peaks were observed in the morning, which were impacted by vehicle emission, however, their diurnal variations were not noticeable. This is determined to be contributed by the long-range transported OC or secondary formation via photochemical reaction by volatile organic compounds at afternoon. A conditional probability function (CPF) model was used to identify the local source of pollution. High concentrations of $PM_{10}$ and $PM_{2.5}$ were observed from the westerly wind, regardless of wind speed. When wind velocity was high, a mixing plume of dust and pollution during long-range transport from China in spring was observed. In contrast, pollution in low wind velocity was from local source, regardless of direction. To know the effect of long-range transport on pollution, a concentration weighted trajectory (CWT) model was analyzed based on a potential source contribution function (PSCF) model in which 75 percentiles high concentration was picked out for CWT analysis. $PM_{10}$, $PM_{2.5}$, OC, and EC were dominantly contributed from China in spring, and EC results were similar in both PSCF and CWT. In conclusion, Seoul air quality in spring was mainly affected by a mixture of local pollution and anthropogenic pollutants originated in China than the Asian dust.
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문제 정의
5 중 OC와 EC의 농도변화를 파악하고 배출원 추적을 위해 CPF (Conditional Probability Function) 모델과 역궤적 결과를 이용한 PSCF (Potential Source Contribution Function), CWT(Concentration Weighted Trajectory) 모델 분석을 하였다. 이를 기반으로 국지적 배출원과 장거리 수송 오염물질의 배출원 기여도 추정을 통해 대도시 PM10, PM2.5 및 OC와 EC의 잠재적 배출원 위치를 평가하고자 하였다. 이러한 결과는 지역적 오염원과 오염물질의 장거리 수송 배출원에 대한 공간적 분포 이해를 위한 제시로, 도심지역에서의 국지적 오염과 장거리 수송 오염물질이 섞여있는 배출원 규명과 이해를 위한 정책에 참고가 될 것이다.
제안 방법
PM10과 PM2.5는 광학입자계수기(optical particle counter, OPC: Environmental Dust Monitor, EDM#180, Grimm Co., Germany)에 의해 입경별(0.25~32 μm)로 32개 구간의 입자 수농도를 5분마다 측정하였고, 측정된 입자 수농도를 가정된 밀도로 적용하여 PM10과 PM2.5의 질량농도로 환산하여 사용하였다.
PM10의 CPF 결과와 풍속이 높을 시 황사에 의한 장거리 수송 오염물질 영향이 판단되어 이를 위해PSCF, CWT 모델 분석을 하여 장거리 수송 오염물질배출원 발생 가능 지역을 평가하였다.
PM2.5 중 OC와 EC는 실시간 탄소측정기(Model-5Semi-Continuous OC/EC Field Analyzer, Sunset Laboratory INC., USA)를 사용하여 열광학적 투과도법(thermal-optical transmittance, TOT)과 NIOSH 5040 프로토콜(protocol)을 기초로 1시간 간격 연속 측정하였다(NIOSH, 1996). 기기에 대한 자세한 설명과 분석법은 Ham et al.
l은 수용점에서의 Cl 농도와 관련되는 궤적점 수이며, M은 (i, j) 격자상의 궤적점 수를 가지는 수용점에서의 배출원 기여 농도 수이다. PSCF 모델과 동일하게 가중치 W(ni, j)를 사용하여 불확도를 개선하였다(Polissar et al., 2001; Kang et al., 2008a).
Q-test 결과로 산출된 OC와 EC의 공시료(filter blank) 농도 표준편차(σ)의 3배 값을 검출한계(detection limit)로 결정하였다.
, 1995). 그러나 PSCF 모델 결과는 특정농도(75백분위수)보다 높은 농도를 갖는 역궤적만을 사용하여 위치를 추적하므로 이들 중 더 높은 농도를 갖는 역궤적에 대해서는 과소 평가될 수 있는 한계가 존재하여, 이것을 보완하기 위하여 CWT 모델과 함께 분석하였다(Hsu et al., 2003). CWT 모델은 전체 측정 기간 기여도에 대한 주요 배출원 추적이고, PSCF 모델은 높은 농도를 나타낸 특정 역궤적에 대한 배출원추적이다(Kang et al.
본 연구는 2016년 봄철(3월 1일~4월 17일) 동안 서울의 PM10, PM2.5, 그리고 PM2.5 중 OC와 EC의 농도변화를 파악하고 배출원 추적을 위해 CPF (Conditional Probability Function) 모델과 역궤적 결과를 이용한 PSCF (Potential Source Contribution Function), CWT(Concentration Weighted Trajectory) 모델 분석을 하였다. 이를 기반으로 국지적 배출원과 장거리 수송 오염물질의 배출원 기여도 추정을 통해 대도시 PM10, PM2.
5와 OC는 고농도 분포보다 저농도 분포가 많았으므로 이 시기 황사는 짙은 황사가 아닌 옅은 황사임을 다시 확인할 수 있다. 황사 시에 PM10의 고농도 분포가 저농도 분포보다 크게 나타나 장거리 수송 오염물질 PSCF 모델 분석은 75 백분위수를 적용하였다.
대상 데이터
가스상은 한국환경공단의 Air korea에서 제공하는 종로구 실시간 자료를 이용하였고(http://www.airkorea.or.kr/realSearch), 이들 PM10, PM2.5, 기상요소, 가스상 자료는 OC, EC와의 비교를 위해 1시간 간격으로 평균하여 사용하였다.
, 2008a). 이를 위해 NOAA의 HYSPLIT (hybrid single particle lagrangian integrated trajectory) 모델로 수용점에 도달하는 72시간 동안의 1500 m 고도에서 공기 역궤적을 이용하였다. 역궤적에 사용된 시간은 매 시간별(24시간)로 24개의 공기역궤적을 갖는다.
하나의 공기 역궤적은 73개의 궤적 점(수용점 포함)으로 구성되어 전체 측정일에 대해서 측정 시간수(24시간) × 73 × 측정 일수(48일) = 총 궤적점을 분석에 적용하였다. 이에 총 궤적점은 84, 096개이었다. 동아시아 지역을 포함하는 지리적 격자는 위도와 경도를 1o로 하여 북위(25o~70o) × 동경(80o~140o)의 2700개 이었다.
측정소의 풍계는 정북을 중심으로 시계방향으로 북북동(w1), 동북동(w2), 동남동(w3), 남남동(w4), 남남서(w5), 서남서(w6), 서북서(w7), 북북서(w8)의 8방위로 표현했다(Fig. 1). CPF 모델 분석은 지표면의 풍향을 사용하므로 측정 장소 근처의 국지적 오염 파악에 용이하지만 주변의 높은 건물 등 지형의 영향을 받고 장거리 이동에 의한 영향은 살펴볼 수 없는 단점이 있다(Cho et al.
측정은 서울시 종로구 송월동 서울 황사감시센터(37o57'N, 127o 97'E)에서 2016년 3월 1일부터 4월 17일까지 수행되었다.
풍향, 풍속, 온도, 습도의 기상요소는 무인 자동기상관측장비(automatic weather station, AWS)에서 1분마다 관측된 기상청 자료를 이용하였다(KMA, 2016).
하나의 공기 역궤적은 73개의 궤적 점(수용점 포함)으로 구성되어 전체 측정일에 대해서 측정 시간수(24시간) × 73 × 측정 일수(48일) = 총 궤적점을 분석에 적용하였다.
이론/모형
, USA)를 사용하여 열광학적 투과도법(thermal-optical transmittance, TOT)과 NIOSH 5040 프로토콜(protocol)을 기초로 1시간 간격 연속 측정하였다(NIOSH, 1996). 기기에 대한 자세한 설명과 분석법은 Ham et al. (2016)에 기술하였다. 외부 표준용액인 자당(sucrose: C12H22O11) 21.
성능/효과
8 분포하여 모든 시간대에서 2차 생성 OC의 기여가 있었다. OC/EC 비를 이용해 시간별로 OC/EC 비에 따른 빈도 분석을 하였는데 0~23시까지 모든 시간대에서 단봉 분포가 나타났다(Fig. 3). OC/EC 비는 탄소성 입자의 기원에 관한 정보를 제공한다(Cao etal.
8 μg m−3의 고농도 순서였고 풍속이 약할 때에 남서방향으로 높은 확률값을 갖고 있었다. OC와 EC는 75, 90 백분위수의 고농도를 나타낼 때 CPF와 50 백분위수 CPF의 양상이 달랐는데 50 백분위수 CPF에서 OC와 EC는 모든 풍향에서 확률값이 높았다. 75, 90 백분위수의 고농도 CPF에서 OC는 북동쪽으로, EC는 동쪽으로 확률값이 높았는데 EC의 인위적 직접 배출은 고농도 OC와 EC가 동쪽으로 분포한 도심 지역의 인위적 오염원 영향임을 시사한다.
1개가 산출되어 분석되었다. PM10, PM2.5, OC 그리고 EC의 PSCF와 CWT 비교 분석 결과 CWT는 전체 측정일에 대한 배출원 기여도를 나타내기에 어느 부분 국지적 배출의 영향도 확인되었다. 그러나PSCF는 특정 고농도에 대한 분석이기에 국지적 배출보다는 장거리 수송 오염물질에 대한 정보를 파악할 수 있다.
, 2013a). PM10, PM2.5, OC의 최고 농도값은 연무 시와 봄철이 동일하여 측정기간 동안 고농도 연무의 영향은 큰 것으로 나타났다(Table 1).
PSCF 분석에서 PM10은 황사 시의 공기 역궤적을 대부분 포함하였고, 고비/내몽골의 황사 발원지에서부터 베이징, 서해를 거쳐 측정지인 서울까지 장거리 수송되고 있는 것이 관찰되었다. 이는 PSCF 모델이 갖고 있는 테일링 효과(tailing effect: 오염원의 위치보다는 방향성이 나타남)에 의한 것으로 보인다(Poirot et al.
5 CWT에서는 기여도가 크게 나타났고 PSCF 분석에서도 CWT 분석처럼 강하지는 않았지만 확률값이 높았다. 같은 지역에서 OC의 PSCF는 확률값이 매우 낮았고 CWT 배출원 기여농도는 PSCF 분석보다는 높았다. 따라서 농업 소각 오염과 관련있는 OC와 PM2.
그러나 β-ray PM10과 본 연구 OPC의 PM10과 상관관계 결정계수(R2)는 0.91로 매우 좋아, OPC에 의한 PM10 질량농도 사용에 적합하였다.
7 μgC m−3의 최고 농도였다. 그러나 대부분 PM10, PM2.5, OC 그리고 EC는 풍향에 관계없이 풍속이 낮을시 대기정체로 인한 내부 오염원의 영향을 받아 CPF 확률값이 높은 대도시 특성이 나타났다. 이에 관측소는 황사 감시를 목적으로 하지만 도심에 위치하고 있어 주변의 인위적 배출원 영향을 크게 받고 있었다.
7보다 낮게 나타나 황사의 토양 먼지 입자 증가로 인한 조대입자의 비율이 증가하였다. 농도가 짙은 황사 시 PM10과 함께 PM2.5, OC도 증가하는데 측정기간의 황사 관측 시 PM2.5, OC의 평균농도는 봄철보다 낮았고, 최대값은 PM10, PM2.5, OC 모두 봄철보다 낮아 이 시기의 황사는 짙은 황사가 아닌 낮은 농도의 옅은 황사임을 판단할 수 있다(Table 1). 실제 이 때의 황사 강도는 옅은 황사로 보고되었다(KMA, 2016).
오염물질의 장거리 수송 파악은 75 백분위수의 공기 역궤적을 이용한 PSCF와 전체 측정일 공기 역궤적을 바탕으로 한 CWT 분석으로 하였고 인위적 직접 방출의 EC만 PSCF와 CWT에서 배출원의 높은 기여도가 유사했다. 두 모델 결과 PM10, PM2.5, OC 그리고 EC의 배출원 기여도가 높게 나타난 지역은 모두 중국이고 PM10의 경우 PSCF의 테일링 효과에 의해 고비/내몽골 황사 발원지 추정도 가능하였다. 이 결과는 서울에서 봄철 장거리 수송이 가능한 황사가 발원 되었음에도 불구하고 옅은 황사가 발원 되면 황사의 직접적인 영향보다는 도심 내부의 지역적인 인위적 오염과 중국에서 상시적으로 배출되는 인위적 오염물질의 수송이 섞여 국내 대기질에 작용하고 있으며 이는 동아시아의 계절별 기상학적 요인과 지형적인 특성에 기인한 것으로 판단된다.
같은 지역에서 OC의 PSCF는 확률값이 매우 낮았고 CWT 배출원 기여농도는 PSCF 분석보다는 높았다. 따라서 농업 소각 오염과 관련있는 OC와 PM2.5 배출원 추정은 고농도를 분석한 PSCF의 배출원 기여도에서는 높지 않았지만 전체 측정일에 대한 CWT 분석은 PSCF 분석보다는 우세하였다. 이러한 농업 소각 오염은 서울의 PM2.
5는 풍속에 상관없이 서쪽 계열로 확률값이 높았고, 풍속이 강할 시는 봄철 중국에서 발원한 황사의 장거리 수송도 추측되었다. 또한 PM10, PM2.5, OC 그리고 EC는 풍속이 낮을 때 모든 풍향에서 대기 정체와 내부 오염원의 영향으로 CPF 확률값이 높은 대도시 특성이 반영되었다.
저장성은 연소오염과 더불어 상하이(Shanghai) 근처 항구에서의 오염원 영향도 받고 있다. 또한 PSCF와 CWT 분석 결과 비교시 EC를 제외하고 두 모델의 높은 배출원 기여도는 일치하지는 않았다. 앞서 설명한 바와 같이 PSCF는 특정 고농도의 역 궤적을 나타낸 배출원 위치 추적이고, CWT는 전체측정일을 포함한 분석이기에 두 모델 결과 차이가 있다.
, 2016). 또한OC와 EC의 상관관계에서 0~23시까지 시간별 OC와EC 상관계수(r)는 0.61~0.83으로 상관성이 좋고, 늦은 밤의 상관계수는 0.73~0.83으로 매우 높았다. 상관성이 높은 것은 OC와 EC 배출원의 유사성을 의미하여, 시간별 OC/EC 비 2.
5, OC의 평균농도와 최대값은 봄철보다 낮아 측정기간 동안의 황사는 짙은 황사가 아닌 옅은 황사였다. 오염물질의 장거리 수송 파악은 75 백분위수의 공기 역궤적을 이용한 PSCF와 전체 측정일 공기 역궤적을 바탕으로 한 CWT 분석으로 하였고 인위적 직접 방출의 EC만 PSCF와 CWT에서 배출원의 높은 기여도가 유사했다. 두 모델 결과 PM10, PM2.
외부 표준용액인 자당(sucrose: C12H22O11) 21.0 μg의 탄소양과 기울기 보정상수(1.0)를 이용한 기기의 정확도 분석 결과 22.6 μg이었고, 오차 범위 ± 5% 이내로 분석 과정의불확도는 매우 낮았다.
, 2008a). 이들 지역의 PM2.5 CWT에서는 기여도가 크게 나타났고 PSCF 분석에서도 CWT 분석처럼 강하지는 않았지만 확률값이 높았다. 같은 지역에서 OC의 PSCF는 확률값이 매우 낮았고 CWT 배출원 기여농도는 PSCF 분석보다는 높았다.
측정기간의 PM10은 서남서(w6)쪽 65.9 μg m−3과 서북서(w7)쪽 65.3 μg m−3 순으로 높은 농도이고, CPF 분석에서도 서쪽 방향으로 풍속에 관계없이 모두 높은 확률값으로 확인되었다(Fig. 4).
OC도 오전에 EC와 같은 양상이었지만 뚜렸한 일변화는 보이지 않았는데, 오후에 VOCs의 광화학 반응에 의한 2차 생성 또는 외부로부터의 장거리 수송 OC의 유입 기여로 판단된다. 하지만 늦은 밤에 OC의 고농도가 유지 되었고, 동일시간대에서 OC와 EC의 상관성은 매우 높아 OC의 2차 기여와 더불어 인위적 1차 배출원의 영향이 지배적이었다. CPF 모델을 이용한 국지적 오염 파악에서 PM10과 PM2.
후속연구
5 및 OC와 EC의 잠재적 배출원 위치를 평가하고자 하였다. 이러한 결과는 지역적 오염원과 오염물질의 장거리 수송 배출원에 대한 공간적 분포 이해를 위한 제시로, 도심지역에서의 국지적 오염과 장거리 수송 오염물질이 섞여있는 배출원 규명과 이해를 위한 정책에 참고가 될 것이다.
이 결과는 서울에서 봄철 장거리 수송이 가능한 황사가 발원 되었음에도 불구하고 옅은 황사가 발원 되면 황사의 직접적인 영향보다는 도심 내부의 지역적인 인위적 오염과 중국에서 상시적으로 배출되는 인위적 오염물질의 수송이 섞여 국내 대기질에 작용하고 있으며 이는 동아시아의 계절별 기상학적 요인과 지형적인 특성에 기인한 것으로 판단된다. 특히 이러한 특성의 대도시는 국지적 배출원과 장거리 유입에 의한 오염물질이 혼재하여 명확한 오염물의 분리가 적절치 못하므로 다양한 방법의 분석과 지속적인 측정으로보다 신뢰성 있는 배출원 추적이 가능할 것으로 사료된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
미세입자가 끼치는 악영향은 무엇인가?
미세입자(particulate matter, PM)는 자연적, 인위적배출원에서 발생하여 기후 변화, 가시거리 감소, 식물 생장 장애 등에 크게 기여한다(Rattigan et al., 2010; Anderson et al.
PM2.5 중 탄소성 입자는 무엇과 무엇으로 구분되는가?
PM2.5 중 탄소성 입자는 크게 원소탄소(elemental carbon, EC)와 유기탄소(organic carbon, OC)로 구분된다(Chow et al., 2009; Szidat et al.
장거리 수송 오염물질의 정량적 평가가 이루어져야하는 이유는 무엇인가?
, 2014). 그러나 기존의 장거리 수송 오염물질에 대한 연구는 이동 현상의 규명이나 정성적인 연구가 대부분이었다. 따라서 국내 대기질에 영향을 주는 장거리 수송 오염물질의 정량적 평가가 이루어져야 하고, 이에 따라 인체에 미치는 악영향 규명을 위해서라도 좀 더 정확한 배출원의 위치 추적이 필요하다.
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