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문제 정의
- 본 연구의 목적은 한국원자력연구원 내 위치하는 지하처분연구시설인 KURT(KAERI Underground Research Tunnel)를 구성하는 화강암에 존재하는 U-Th 함유광물의 산출특성 및 존재형태를 확인하고, 이를 방사성핵종들의 장기거동 측면에서 논의하는 것이다. 본 연구의 결과들은 향후 결정질 화강암반 내에서 방사성핵종들의 장기거동을 예측하고 평가하기 위한 기초 자료로 활용될 것이다.
제안 방법
- 각 원소의 산화물 형태 wt.%을 산화물의 분자량 값으로 나누어 분자비를 계산하고(식1), 분자비를 이용하여 양이온비, 음이온비를 계산하였다(식2와 식3). 이때 계산한 양이온비는 음이온비 합의 수와 산소의 수로 재계산하였으며(식4), 마지막으로 양이온비에 곱하여 양이온수(식5)를 결정하였다.
- 후방산란전자영상 하에서의 명암의 차이에 의해 확인된 광물에 대하여 EPMA의 에너지분산분광기(Energy Dispersive Spectrometer: EDS)를 이용하여 광물구성 원소에 대한 정성분석을 실시하였다. EDS에 의해 U-Th 함유광물로 확인된 광물에 대하여 파장분산분광기(Wavelength Dispersive Spectrometer: WDS)로 광물에 대한 정량분석을 수행하였다.
- KURT 화강암 시료의 광물동정을 확인하기 위해 XRD 분석을 실시하였다. 한국지질자원연구원 지질자원분석센터의 XRD(X’pert MPD, PHILIPS)를 이용하여 분석하였으며 주사 범위인 2θ 값은 5°에서부터 65°까지 측정 하였다.
- KURT 화강암의 U-Th 함유광물의 산출상태를 확인하기 위해 EPMA 분석을 실시하였다. 정성분석 및 정량분석을 수행하기 위해 힌국기초과학지원연구원 전주센터의 EPMA(SHIMADZU 1600)을 이용하여 분석을 수행하였으며, 분석조건은 가속전압 15 kV, 전류 20 nA이며, 빔 크기는 1 μm이다.
- 2). 기초특성 분석을 위해 분쇄한 입자들을 균질하게 혼합하여 X-선 회절 분석(X-Ray Diffraction: XRD), X-선 형광 분석(X-Ray Fluorenscence: XRF), 유도결합 플라즈마 질량 분석(Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometer: ICP-MS) 등을 실시하였다.
- 따라서 EPMA의 후방산란전자영상 하에서는 명암에 의해 주 구성광물과 쉽게 구분이 가능 하지만, U-Th을 함유하는 광물과 희토류원소를 함유하는 광물의 명암 차이가 미약하여 구분하는데 어려움이 있다. 때문에 EDS를 이용한 정성분석을 통해 광물의 구성원소를 확인하였다. EDS 분석결과, 모나자이트에서는 대부분 세륨, 란타늄(La)과 같은 경희토류 원소들이 확인되며, 바스트네사이트에서는 경희토류 및 중희토류인 이트륨이 확인된다(Fig.
- 화강암 시료의 주성분원소 성분을 확인하기 위해 XRF 분석을 수행하였으며, 한국지질자원연구원 지질자원분석센터의 XRF(Shmadzu, MXF 2399 Multi channel Spectrometer)를 이용하여 분석을 수행하였다. 또한 화강암 내 미량원소 및 희토류원소들의 함량 분석을 위해 ICP-MS 분석을 수행하였다. 시료를 완전 분해 후 분석하기 위해 전처리 시 불산(HF) 및 과염소산(HClO4), 질산(HNO3)을 이용하였으며, ICP-MS(Thermolemental, X series) 분석은 한국기초과학지원연구원 오창 본원에 의뢰하여 분석을 수행하였다.
- 또한 화강암 내 미량원소 및 희토류원소들의 함량 분석을 위해 ICP-MS 분석을 수행하였다. 시료를 완전 분해 후 분석하기 위해 전처리 시 불산(HF) 및 과염소산(HClO4), 질산(HNO3)을 이용하였으며, ICP-MS(Thermolemental, X series) 분석은 한국기초과학지원연구원 오창 본원에 의뢰하여 분석을 수행하였다. 암석시료의 기초 특성 분석에 사용된 시료는 전술한 바와 같이 미분쇄한 시료를 균질하게 혼합하여 각각 3 g(XRD), 5 g(XRF), 1 g(ICP-MS)을 각각 사용하여 실시하였다.
- 시료를 완전 분해 후 분석하기 위해 전처리 시 불산(HF) 및 과염소산(HClO4), 질산(HNO3)을 이용하였으며, ICP-MS(Thermolemental, X series) 분석은 한국기초과학지원연구원 오창 본원에 의뢰하여 분석을 수행하였다. 암석시료의 기초 특성 분석에 사용된 시료는 전술한 바와 같이 미분쇄한 시료를 균질하게 혼합하여 각각 3 g(XRD), 5 g(XRF), 1 g(ICP-MS)을 각각 사용하여 실시하였다.
- 한국지질자원연구원 지질자원분석센터의 XRD(X’pert MPD, PHILIPS)를 이용하여 분석하였으며 주사 범위인 2θ 값은 5°에서부터 65°까지 측정 하였다.
- 한국지질자원연구원 지질자원분석센터의 XRD(X’pert MPD, PHILIPS)를 이용하여 분석하였으며 주사 범위인 2θ 값은 5°에서부터 65°까지 측정 하였다. 화강암 시료의 주성분원소 성분을 확인하기 위해 XRF 분석을 수행하였으며, 한국지질자원연구원 지질자원분석센터의 XRF(Shmadzu, MXF 2399 Multi channel Spectrometer)를 이용하여 분석을 수행하였다. 또한 화강암 내 미량원소 및 희토류원소들의 함량 분석을 위해 ICP-MS 분석을 수행하였다.
- 확인된 U-Th 함유광물의 정확한 산출상태를 확인하기 위해 다음에 제시된 계산 절차에 따라 화학구조식을 작성 하였다. 화학구조식의 계산은 Table 3에 정리한 각각 산화물(oxide) 형태 원소의 wt.
- 따라서 우라늄과 토륨 등의 악티나이드 원소들은 원자량이 크기 때문에 원자량이 낮은 원소로 구성된 주 구성광물과 명암차이를 확연히 구분할 수 있다. 후방산란전자영상 하에서의 명암의 차이에 의해 확인된 광물에 대하여 EPMA의 에너지분산분광기(Energy Dispersive Spectrometer: EDS)를 이용하여 광물구성 원소에 대한 정성분석을 실시하였다. EDS에 의해 U-Th 함유광물로 확인된 광물에 대하여 파장분산분광기(Wavelength Dispersive Spectrometer: WDS)로 광물에 대한 정량분석을 수행하였다.
대상 데이터
- DB-1 시추공(심도 108~109 m 구간)에서 채취한 암석 시료들은 한국지질자원연구원 지질자원분석센터에 의뢰하여 직경 74 μm (200 mesh) 이하의 입자들로 미분쇄하였다(Fig. 2).
- 본 연구는 한국원자력연구원 내 KURT에 광범위하게 분포하는 화강암을 대상으로 수행되었다. 시료를 채취한 KURT 내 시추공 DB-1은 총 시추심도가 약 500 m로 8개의 다중패커가 설치되어 지하수의 특성을 모니터링하기 위한 시추공이다(Baik et al.
- 편광현미경 및 전자탐침현미분석(Electron Probe Micro Analysis: EPMA)을 수행하기 위해 시추공 DB-1에서 채취한 암석 시추코어(DB-1-18, DB-1-19, DB-1-28) 박편을 이용하였다. 시료는 각각 DB-1-18의 심도 97.6 m, 99 m 구간과 DB-1-19의 105.1 m 구간, DB-1-28의 156.2 m 구간에서 채취한 시추코어이다. 시추코어의 일부를 Fig.
- 본 연구는 한국원자력연구원 내 KURT에 광범위하게 분포하는 화강암을 대상으로 수행되었다. 시료를 채취한 KURT 내 시추공 DB-1은 총 시추심도가 약 500 m로 8개의 다중패커가 설치되어 지하수의 특성을 모니터링하기 위한 시추공이다(Baik et al., 2015). DB-1 시추공(심도 108~109 m 구간)에서 채취한 암석 시료들은 한국지질자원연구원 지질자원분석센터에 의뢰하여 직경 74 μm (200 mesh) 이하의 입자들로 미분쇄하였다(Fig.
- 2 m 구간에서 채취한 시추코어이다. 시추코어의 일부를 Fig. 3과 같이 절단하여 칩(Chip) 형태로 제작 후 최종적으로 한국지질자원연구원에서 연마박편으로 제작하였다.
- 편광현미경 및 전자탐침현미분석(Electron Probe Micro Analysis: EPMA)을 수행하기 위해 시추공 DB-1에서 채취한 암석 시추코어(DB-1-18, DB-1-19, DB-1-28) 박편을 이용하였다. 시료는 각각 DB-1-18의 심도 97.
이론/모형
- 정성분석 및 정량분석을 수행하기 위해 힌국기초과학지원연구원 전주센터의 EPMA(SHIMADZU 1600)을 이용하여 분석을 수행하였으며, 분석조건은 가속전압 15 kV, 전류 20 nA이며, 빔 크기는 1 μm이다.
성능/효과
- 6 wt.%로 확인되며 평균함량은 16.63 wt.%을 나타낸다.
- 때문에 EDS를 이용한 정성분석을 통해 광물의 구성원소를 확인하였다. EDS 분석결과, 모나자이트에서는 대부분 세륨, 란타늄(La)과 같은 경희토류 원소들이 확인되며, 바스트네사이트에서는 경희토류 및 중희토류인 이트륨이 확인된다(Fig. 6). 희토류광물은 우라늄 및 토륨과 밀접한 관련성을 가진 광물로 알려져 있으나 확인된 모나자이트와 바스트네사이트의 EDS 상에서 우라늄 및 토륨 원소의 피크(peak)는 확인되지 않는다.
- 토라이트와 우라노토라이트는 마그마 분화에 의해 형성된 화강암과 페그마타이트에서 확인되며 열수작용에 의해 형성된다. KURT 화강암은 후기 열수 관입에 의한 변질 및 교대작용이 수반되었으며, 결과적으로 열수의 온도, 압력, pH 등 다양한 지화학적 요인들의 영향을 받아 재결정 되었을 것으로 추정된다. 또한 반복적인 용해/침전 과정에 의해 우라늄과 토륨 농집량 변화에 따라 토라이트 또는 우라노토라이트가 형성 되었을 것으로 판단된다.
- XRD 분석결과, 화강암을 구성하는 전형적인 광물인 석영 및 장석류, 운모류 등이 확인되었으며, 그 외에 이차 광물인 녹니석과 견운모 등이 관찰된다(Fig. 4). 견운모는 보통 열수작용에 의해 생성된 미세한 백운모의 일종으로 화학성분이 백운모와 거의 동일하지만, 칼륨 (K)의 함량이 다소 낮고 수분 (H2O)의 함량이 다소 높으며, 녹니석은 운모, 감람석, 휘석 등이 저온의 변성 또는 열수에 의해 변질을 받아 형성된다.
- 따라서 확인된 U-Th을 함유하는 규산염 광물은(U, Th, Zr, REEs )A(Si, Al, P)BO4(OH, Cl, F) 형태의 화학조성을 갖는 것으로 판단된다.
- 본 연구의 결과로 KURT 화강암에 존재하는 우라늄 및 토륨의 장기거동을 예측해 보면, 토라이트와 우라노토라이트의 우라늄과 토륨은 대부분 +4가 형태로 존재한다. 때문에 지하 심부 환원환경에서 지하수와 상호작용에 의해 쉽게 용해되지 않고 안정적으로 존재할 것으로 판단되며, 용출되어 나오더라도 미량이기 때문에 환원환경에서 흡착, 치환 등에 의해 침전되어 지하수를 따라 유동하기 어려울 것으로 추정된다.
- 5%를 구성하기 때문에 우라늄과 토륨이 광물에 일부 치환된 형태가 아닌 독립적인 광물의 형태로 존재하는 것으로 판단된다. 이러한 결과들로부터 KURT를 구성하는 화강암에 존재하는 U-Th 함유광물은 독립사면체형 규산염 광물인 토라이트, 우라노토라이트인 것으로 판단된다.
- 5%를 구성하고 있다. 이러한 결과로부터 광물의 존재형태를 추정해 볼 때, 우라늄과 토륨이 광물에 일부 치환된 형태로 존재하는 것이 아닌 독립적인 광물 형태로 존재하는 것으로 판단된다.
- Table 4는 Table 3에 정리한 양이온수를 이용하여 U-Th 함유광물의 화학구조식을 해석한 결과이다. 전체적으로 광물 내에서 토륨이 우라늄에 비해 높은 비율을 보이며, JK-1과 JK-8에서는 우라늄이 상당한 부분을 차지하고 있으나 JK-2~JK-7은 우라늄의 비율이 매우 낮다. 이는 전술한 바와 같이 JK-2~JK-7 정량분석 시 소량의 표준시료에 의한 과잉으로 나타난 시료들로 제한된 우라늄과 토륨이 측정되었기 때문으로 사료된다.
- 화학구조식 해석 결과, KURT를 구성하는 화강암에서 산출되는 U-Th 함유광물은 독립사면체형 규산염 광물(nesosilicate minerals)로 판단된다. 독립사면체형 규산염광물은 Si4+이 4개의 O2-에 의하여 둘러 쌓여있는 SiO4사면체 형태이다.
- KURT 화강암은 주로 석영 및 장석류와 운모류 등으로 구성되며, 열수의 관입으로 견운모화 작용 및 칼륨 변질작용이 수반되었다. 확인된 U-Th 함유광물은 정량분석 결과 UO2, ThO2, SiO2가 광물의 74.2~96.5%를 구성하기 때문에 우라늄과 토륨이 광물에 일부 치환된 형태가 아닌 독립적인 광물의 형태로 존재하는 것으로 판단된다. 이러한 결과들로부터 KURT를 구성하는 화강암에 존재하는 U-Th 함유광물은 독립사면체형 규산염 광물인 토라이트, 우라노토라이트인 것으로 판단된다.
후속연구
- 이는 정량분석에 사용되는 우라늄과 토륨의 표준시료가 소량일 경우, 분석 시 과잉되어 제한된 우라늄과 토륨의 함량이 측정되어 나타난 결과이다. 따라서 JK-2~JK-7 분석에서 측정된 우라늄과 토륨은 정량분석에 사용되는 표준시료 보정 시 현재 측정된 함량 보다 높은 함량을 나타 낼 것으로 추정되며, 이는 추후 표준 시료의 양을 보정하여 추가 분석이 필요한 부분이다. 또한 정량분석 결과 총 함량(total)이 100 wt.
- 본 연구의 목적은 한국원자력연구원 내 위치하는 지하처분연구시설인 KURT(KAERI Underground Research Tunnel)를 구성하는 화강암에 존재하는 U-Th 함유광물의 산출특성 및 존재형태를 확인하고, 이를 방사성핵종들의 장기거동 측면에서 논의하는 것이다. 본 연구의 결과들은 향후 결정질 화강암반 내에서 방사성핵종들의 장기거동을 예측하고 평가하기 위한 기초 자료로 활용될 것이다.
- 때문에 지하 심부 환원환경에서 지하수와 상호작용에 의해 쉽게 용해되지 않고 안정적으로 존재할 것으로 판단되며, 용출되어 나오더라도 미량이기 때문에 환원환경에서 흡착, 치환 등에 의해 침전되어 지하수를 따라 유동하기 어려울 것으로 추정된다. 하지만 본 연구는 핵종 장기거동 연구의 기초 자료로 활용될 따름이며, 암석에서 방사성핵종들의 장기거동을 해석하고 예측하기 위해서는 보다 많은 연구들이 수행되어야 할 것이다.
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