[논문]미생물 전기화학 기술이 적용된 단일 혐기성소화조에서 전극재질에 따른 바이오가스 생성 효율 평가

신원범; 박준규; 이범; 김용근; 전항배

doi:10.4491/ksee.2017.39.2.82

[국내논문] 미생물 전기화학 기술이 적용된 단일 혐기성소화조에서 전극재질에 따른 바이오가스 생성 효율 평가
Evaluation of Biogas Production Rate by using Various Electrodes Materials in a Combined Anaerobic Digester and Microbial Electrochemical Technology (MET) 원문보기

대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers, v.39 no.2, 2017년, pp.82 - 88

신원범 (충북대학교 환경공학과) , 박준규 (충북대학교 환경공학과) , 이범 (충북대학교 환경공학과) , 김용근 (충북대학교 환경공학과) , 전항배 (충북대학교 환경공학과)

초록
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최근, 미생물전기화학기술(microbial electrochemical technology, MET)을 혐기성 소화에 적용하여 바이오가스 발생량을 증대시키는 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 하지만, 내부저항에 따른 Scale-up 측면에서는 아직 활발한 연구가 필요하며, 내부저항을 최소화하기 위한 방안으로는 전류밀도가 높은 전극의 선정, 이온강도 및 전기전도도의 증가, 다양한 전극의 형태 및 재질 선정 등이 보고되고 있다. 최근 Stainless steel은 내구성이 강할 뿐만 아니라 비용 역시 저렴하고, 특히 음극으로 사용되는 경우 백금 금속이나 탄소기반의 섬유재질의 전극과 유사한 효율이 나타남에 따라 그 관심이 높아지고 있다. 따라서, 본 연구에서는 Graphite carbon에 전기전도도 및 전류밀도, 내구성을 향상시킬 수 있는 Ni, Cu, Fe의 코팅 여부와 최근 주목받고 있는 Stainless steel 재질의 판형과 그물망 형태의 전극을 사용하여 전기화학적 특성과 바이오가스 발생량을 비교함으로서 그 효율을 평가하였다. 그 결과, 각 전극 재질에 따른 전류밀도는 $GC-C_M$, GC, SUS-P, SUS-M이 각각 2.03, 1.36, 1.04, $1.13A/m^2$으로 나타났으며, 메탄수율은 $GC-C_M$, GC, SUS-P, SUS-M이 각각 0.27, 0.14, 0.19, 0.21 $L-CH_4/g-COD_{rem.}$로 나타났다. 즉, Stainless 재질의 금속이 코팅된 Graphite carbon과 유사한 전류밀도와 메탄수율을 나타냄을 확인할 수 있었다.

Abstract ▼ AI-Helper

MET (Microbial Electrochemical Technology), such as MFC (Microbial Fuel Cell) and MEC (Microbial Electrolysis Cell), is a promising technology for producing sustainable biogas from an anaerobic digester (AD). At current stage, however, the most likely limiting factors, large internal resistances, should be overcome for successful scale up of this technology. Various researchers reported that application of electrode materials containing high current density, increase of ion strength and conductivity, configuration of electrode are good methods for minimizing internal resistances. Recently, stainless steel is receiving great attention because of not only high performance and durability but also low cost. Therefore, in this study, we evaluate electrochemical characteristics and biogas production rate using various electrode materials and configuration (graphite carbon coated with catalysts ($GC-C_M$) or not (GC), stainless steel mesh (SUS-M) and plate (SUS-P)). As the results, current densities of $GC-C_M$, GC, SUS-P, SUS-M were 2.03, 1.36, 1.04, $1.13A/m^2$, respectively. Methane yields of $GC-C_M$, GC, SUS-P, SUS-M were 0.27, 0.14, 0.19, 0.21 $L-CH_4/g-COD_{rem}$., respectively. Stainless steel shows high current density and methane yield, which are similar as graphite carbon coated with catalysts.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

최근, Stainless steel은 내구성이 강할 뿐만 아니라 비용 역시 저렴하고, 특히 음극으로 사용되는 경우 백금 금속이나 탄소기반의 섬유재질의 전극과 유사한 효율이 나타남에 따라 그 관심이 높아지고 있다.^6,18) 따라서, 본 연구에서는 Graphite carbon에 전기전도도 및 전류밀도, 내구성을 향상시킬 수 있는 Ni, Cu, Fe의 코팅 여부와 최근 주목받고 있는 Stainless steel 재질의 판형과 그물망 형태의 전극을 사용하여 전기화학적 특성과 바이오가스 발생량을 비교함으로서 그 효율을 평가하였다.

제안 방법

3 V의 전압을 공급해주었다.^4,8) AD+ MET 반응조의 각 환원전극에는 DMM (2701 Digital Multimeter, KEITHLEY)를 연결하여 실제 전압을 측정하고, 옴의 법칙을 통하여 전류를 계산하였다. HRT는 20일로 하였으며, 1회/일 배출 및 1회/일 주입하는 연속식 Fedbatch 형식으로 35℃의 중온 조건에서 운전하였다.
^4,8) AD+ MET 반응조의 각 환원전극에는 DMM (2701 Digital Multimeter, KEITHLEY)를 연결하여 실제 전압을 측정하고, 옴의 법칙을 통하여 전류를 계산하였다. HRT는 20일로 하였으며, 1회/일 배출 및 1회/일 주입하는 연속식 Fedbatch 형식으로 35℃의 중온 조건에서 운전하였다. pH는 pH meter (Orion 420A+)로 측정하였고, CODcr는 closed reflux 및 colorimetric method 이용하여 측정하였으며, SCODcr와 기타 용존성 수질항목에 대해서는 1.
0으로 조절하였다. 가스 발생량은 24시간을 기준으로 완전 밀폐형 가스포집백(Tedlar Bag, 1 L)을 연결한 후 채취하여 GC (GOW-MAC, series 580)를 활용해 정성 및 정량 분석하였다. Feng 등⁴⁾과 Wang¹⁵⁾등은 MET반응조에서 메탄생성 반응 활성이 가장 높은 전압이 약 0.
각 반응조에 Graphite Carbon (GC)과 금속 촉매(Cu, Ni, Fe)가 코팅된 Graphite Carbon (GCCM), 그리고 판형(Plate)과 그물망(Mesh) 형태의 Stainless steel (SUS-P, SUS-M)로 구분하여 전극 고정 틀(80 mm ×40 mm)에 고정시켜 실험을 진행하였으며, 전극의 간격은 10 mm, 반응조의 교반은 마그네틱바를 이용하였다.
본 실험은 아세트산을 부하량 2.0 kg COD/m3 기준으로 주입하였으며, 식종슬러지는 C시의 유기성폐기물 에너지화시설 혐기성소화조에서 채취하여 각 반응조에 475mL씩 주입하였다. 운전초기 모든 반응조의 수소이온 농도는 NaHCO₃용액을 이용하여 메탄생성반응이 가장 높은 활성을 보여주는 pH 8.

이론/모형

pH는 pH meter (Orion 420A+)로 측정하였고, CODcr는 closed reflux 및 colorimetric method 이용하여 측정하였으며, SCODcr와 기타 용존성 수질항목에 대해서는 1.2 µm GF/C(Whatman, GF/CTM)를 이용하여 여과 후 공정시험법으로 분석하였다.
먼저, 전류밀도는 환원전극에 설치된 외부저항(10 Ω)에서 20분 단위로 측정된 전압(V)을 옴의 법칙을 적용하여 전류로 계산한 후, 전극의 면적으로 나눔으로서 계산하였다.

성능/효과

1) 전극이 설치된 반응조의 유기물제거효율은 Blank에 비하여 약 12-30% 가량 높았으며, 촉매가 코팅된 GC이 가장 우수한 유기물 제거효율을 나타내었다.
이러한 이유로 정부는 2013년부터 ‘폐자원에너지화 기술개발사업’을 추진하고 있으며, 혐기성소화조를 이용한 바이오가스회수 시설이 증설되고 있는 추세이다.¹⁾ 혐기성소화는 유기성폐기물의 감량화와 안정화가 가능하고, 유해균을 없앨 수 있을 뿐만 아니라 유용한 바이오가스를 생산할 수 있는 장점이 있어 많이 이용되고 있다.²⁾ 하지만 다양한 미생물의 복합작용을 통한 혐기성소화는 낮은 소화효율과 긴 수리학적 체류시간 그리고 메탄생성균의 느린 성장속도 등으로 인해 안정적인 운전이 쉽지 않다.
2) Blank의 운전초기 pH는 8.06에서 15일 운전 후 7.3까지 저하되었지만, 전극이 설치된 반응조의 경우 초기 pH는 8.02-8.08에서 15일 운전 후 약 7.64-7.91로 Blank에 비하여 그 저감 폭이 작았다.
¹⁾ 혐기성소화는 유기성폐기물의 감량화와 안정화가 가능하고, 유해균을 없앨 수 있을 뿐만 아니라 유용한 바이오가스를 생산할 수 있는 장점이 있어 많이 이용되고 있다.²⁾ 하지만 다양한 미생물의 복합작용을 통한 혐기성소화는 낮은 소화효율과 긴 수리학적 체류시간 그리고 메탄생성균의 느린 성장속도 등으로 인해 안정적인 운전이 쉽지 않다.³⁾
또한, Stainless steel은 가격 경쟁력이 높고 강도가 높아 유지관리가 쉬우며, MET에서 전류밀도와 수소생산 효율이 기타 다른 전극 재질과 유사하게 나타남으로서 적정 전극 재질로 평가받고 있다.²²⁾ 본 연구에서도 금속이 코팅된 Graphite carbon보다는 낮지만, 일반 Graphite carbon과 유사한 유기물 제거효율을 나타냄으로서 메탄생성을 위한 전극 재질로 적합하다고 판단된다.
3) 각 전극 재질에 따른 전류밀도는 GC-C_M, GC, SUS-P, SUS-M가 각각 2.03, 1.36, 1.04, 1.13 A/m²으로 나타났으며, 쿨롱효율은 각각 36.5, 25.9, 18.1, 22.8 %로 나타났다. Stainless steel의 전극이 Graphite에 비하여 경제성이 뒷받침된 효율성에서 우수하기 때문에 향후 보다 넓은 활용성을 기대할 수 있을 것으로 판단된다.
4) 전극이 설치된 반응조의 경우 Blank에 비하여 높은 메탄 함량과 바이오가스가 발생하였고, GC-C_M, GC, SUS-P, SUS-M에서 각각 605, 344, 457, 517 mL/d 발생하였으며, 수소가스가 48-53%, 메탄가스가 36-47%, 이산화탄소가5-12%의 범위로 나타났다.
미생물전기화학기술은 초기 미생물연료전지(microbial fuel cell, MFC)에서 시작된 기술로서 최근에는 혐기성소화조에 적용하여 음식물쓰레기와 같은 고농도 유기성폐기물의 처리와 바이오가스 발생을 위한 연구가 활발하게 진행되고 있다.^4,5) MET가 적용된 혐기성소화조 내에 미량의 전기를 공급하면, 산화전극에서의 유기물 분해와 환원전극에서 메탄생성이 촉진된다. pH 7.
6) 메탄생성에 있어서 촉매를 통한 전류밀도 및 쿨롱효율의 증가가 중요하고, SUS Mesh와 Plate 형식의 전극이 모두 일반적인 GC에 비하여 메탄수율이 높게 나타남으로서 비교적 경제적인 전극 재질로 그 효율 역시 우수함을 확인하였다.
42 V이다.⁹⁾ 전체 반응의 전위차는 -0.14 V로 비자발적인 반응이고, 이론적으로 0.14 V의 전압 공급이 필요하다는 것을 알 수 있다.⁹⁾ 하지만, 내부 저항이나 과전위 등으로 인하여 많은 연구결과에서는 메탄생성에 적합한 전압이 0.
Table 2에 각 전극의 비표면적과 전류밀도 및 쿨롱효율을 나타내었다. 각 전극 재질에 따른 전류밀도는 GC-CM, GC, SUS-P, SUS-M에서 각각 2.03, 1.36, 1.04, 1.13 A/m²으로 나타났으며, 쿨롱효율은 각각 36.5, 25.9, 18.1, 22.8 %로 나타났다. 금속의 코팅을 통하여 동일한 전극 면적에서 전류밀도가 약 50% 정도 증가하였으며, 쿨롱 효율 역시 41% 정도 증가하였다.
5 %로 나타났다. 각기 다른 재질의 전극이 설치된 반응조에서의 유기물 제거효율은 Blank에 비하여 약 12~30% 정도 높은 것을 알 수 있다. Zhang 등¹⁰⁾의 연구에서 MET 반응이 유기물의 산화에 유리하며 메탄생성의 전환율을 높일 수 있다고 보고하였으며, Zhang 등¹²⁾도 산화전극에서의 전기화학적인 반응에 의해 유기물의 제거효율이 높아진다고 보고하였다.
그 결과 Blank, GC-CM, GC, SUS-M, SUS-P의 평균 제거효율은 각각 55.9, 72.8, 65.5, 62.8, 64.5 %로 나타났다.
8 %로 나타났다. 금속의 코팅을 통하여 동일한 전극 면적에서 전류밀도가 약 50% 정도 증가하였으며, 쿨롱 효율 역시 41% 정도 증가하였다. SUS Mesh와 Plate의 경우 전류밀도는 유사한 결과를 나타내었는데, 이는 Mesh가 Plate에 비하여 전극의 표면적이 작았고, 그에 따른 전류 역시 낮게 측정되었기 때문으로 사료된다.
이를 통하여 전기화학적 반응이 제거된 유기물로부터 생성된 수소이온을 메탄으로 환원시키는데 효율적이며, 금속촉매가 메탄수율의 향상에 상당부분 기여한다는 것을 알 수 있다. 또한, SUS는 Mesh와 Plate 형식의 전극이 모두 일반적인 GC에 비하여 메탄수율이 높게 나타남으로서 메탄발생을 위한 전극으로 매우 효율적임을 의미하고, 이는 비교적 저렴한 SUS 재질의 전극을 통하여 Energy efficiency의 향상이 가능하다는 것을 암시한다. 제거된 COD 기준의 이론적인 메탄수율은 0℃ 1기압에서 0.
총 전류는 GC-C_M, GC, SUS-P, SUS-M의순으로 나타났으며, SUS-P의 경우 GC와 유사한 전류를 나타냈다. 또한, 금속이 코팅된 GC-C_M이 가장 높은 전류를 나타냄으로서 코팅된 금속이 촉매로 작용하여 전기화학적 반응의 활성을 유도하였다고 판단된다.
로 알려져 있으며, 약 15일 운전기간 동안 모든 반응조의 메탄수율이 이론적 값에 도달하지 못하였지만, Blank에 비하여 보다 빠르게 메탄수율이 증가함을 확인함으로서 전기화학적 반응이 운전초기 메탄수율 향상에 기여한다는 것을 알 수 있다. 또한, 메탄생성에 있어서 촉매를 통한 전류밀도 및 쿨롱효율의 증가가 중요하고, SUS는 비교적 경제적인 전극 재질로 그 효율 역시 우수함을 확인하였다.
전극이 설치된 반응조가 바이오가스의 발생량과 메탄의 함량이 Blank에 비하여 약 2배 가량 높은 것을 알 수 있는데, 이는 Tian 등²³⁾의 연구결과와 동일하게 운전초기 산생성 과정에서 생성된 수소이온이 전기화학적 메탄환원 반응에 의하여 메탄으로 빠르게 전환됨을 의미한다. 바이오가스의 발생량 측면에서는 GC-C_M이 가장 높았으며, SUS-P, SUS-M, GC 순으로 나타났는데, 이는 GC-C_M 전극 표면에 코팅된 금속 촉매에 의해서 향상된 전류밀도와 쿨롱효율이 바이오가스의 발생량을 향상시켰다고 판단된다. 또한, SUS 재질의 전극이 일반 GC에 비하여 높은 바이오가스 발생량을 나타냄으로서 바이오가스 발생에 있어 매우 효율적임을 알 수 있지만, 전극 표면에 금속재질의 코팅이 바이오가스 발생량 향상에 있어서 큰 역할을 한다는 것은 간과할 수 없다.
21 L-CH4/g-COD_rem.의 메탄수율을 나타내었고, 금속촉매가 코팅된 GC-CM의 메탄수율이 가장 높았으며, SUS-P, SUS-M, GC 순으로 그 값이 높게 나타났다.
21 L-CH4/g-COD_rem.의 메탄수율을 나타내었고, 금속촉매가 코팅된 GC의 메탄수율이 가장 높았으며, SUS-P, SUS-M, GC 순으로 그 값이 높게 나타났다.
이를 통하여 전기화학적 반응이 제거된 유기물로부터 생성된 수소이온을 메탄으로 환원시키는데 효율적이며, 금속촉매가 메탄수율의 향상에 상당부분 기여한다는 것을 알 수 있다. 또한, SUS는 Mesh와 Plate 형식의 전극이 모두 일반적인 GC에 비하여 메탄수율이 높게 나타남으로서 메탄발생을 위한 전극으로 매우 효율적임을 의미하고, 이는 비교적 저렴한 SUS 재질의 전극을 통하여 Energy efficiency의 향상이 가능하다는 것을 암시한다.
재질에 따른 유기물 제거효율을 살펴보면, GC-CM, GC, SUS-P, SUS-M의 순으로 높은 유기물 제거효율을 나타냈으며, Graphite carbon의 경우 Cu, Ni, Fe을 코팅함으로서 약 30%의 유기물 제거효율을 높일 수 있었다. 이는 코팅된 금속재료에 의해서 전기전도도가 증가되었고 전기화학적 촉매작용으로 인해 유기물 제거효율이 높게 나타났다고 판단된다.
5). 전극이 설치된 반응조의 경우 GC-C_M, GC, SUS-P, SUS-M에서 바이오가스 발생량이 각각 605, 344, 457, 517 mL/d이었고, 그 함량은 수소가스가 48-53%, 메탄가스가 36-47%, 이산화탄소가 5-12%의 범위로 나타났다. 전극이 설치된 반응조가 바이오가스의 발생량과 메탄의 함량이 Blank에 비하여 약 2배 가량 높은 것을 알 수 있는데, 이는 Tian 등²³⁾의 연구결과와 동일하게 운전초기 산생성 과정에서 생성된 수소이온이 전기화학적 메탄환원 반응에 의하여 메탄으로 빠르게 전환됨을 의미한다.
연속식 Fed-batch로 운전된 각 반응조에서 기질 주입 후 순간적으로 전류밀도가 높아짐을 알 수 있는데, 이는 합성폐수 내 전해질에 의해서 주입 후 전류가 순간적으로 향상되었다가 복구된 것으로 사료된다. 총 전류는 GC-C_M, GC, SUS-P, SUS-M의순으로 나타났으며, SUS-P의 경우 GC와 유사한 전류를 나타냈다. 또한, 금속이 코팅된 GC-C_M이 가장 높은 전류를 나타냄으로서 코팅된 금속이 촉매로 작용하여 전기화학적 반응의 활성을 유도하였다고 판단된다.

후속연구

8 %로 나타났다. Stainless steel의 전극이 Graphite에 비하여 경제성이 뒷받침된 효율성에서 우수하기 때문에 향후 보다 넓은 활용성을 기대할 수 있을 것으로 판단된다.
Tian 등²³⁾은 혐기성소화조의 전극 설치 유무에 따라서 일반 혐기성소화조의 운전초기에는 pH 및 알칼리도의 저하가 나타났지만, 전기화학적 셀이 적용된 혐기성 소화조에서는 pH 및 알칼리도가 적정 범위에서 유지되었다고 보고하고 있다. 따라서, 전극이 설치된 반응조에서는 전기화학적 메탄환원 반응을 통하여 운전초기 pH의 저해를 방지함으로서 보다 높은 혐기성소화 효율을 나타낼 것으로 기대된다.
9 V의 전압에서는 Pt와 Ni에 비하여 높은 전류밀도를 나타낸다고 보고하였다. 즉, 유사문헌과 본 연구결과를 바탕으로 Stainless steel의 전극이 Graphite에 비하여 경제성과 견고성이 우수하기 때문에 향후 보다 넓은 활용성이 기대된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	내부저항을 최소화하기 위한 방법으로 무엇이 있는가?	최근, 미생물전기화학기술(microbial electrochemical technology, MET)을 혐기성 소화에 적용하여 바이오가스 발생량을 증대시키는 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 하지만, 내부저항에 따른 Scale-up 측면에서는 아직 활발한 연구가 필요하며, 내부저항을 최소화하기 위한 방안으로는 전류밀도가 높은 전극의 선정, 이온강도 및 전기전도도의 증가, 다양한 전극의 형태 및 재질 선정 등이 보고되고 있다. 최근 Stainless steel은 내구성이 강할 뿐만 아니라 비용 역시 저렴하고, 특히 음극으로 사용되는 경우 백금 금속이나 탄소기반의 섬유재질의 전극과 유사한 효율이 나타남에 따라 그 관심이 높아지고 있다.
	혐기성소화의 장점은 무엇인가?	이러한 이유로 정부는 2013년부터 ‘폐자원에너지화 기술개발사업’을 추진하고 있으며, 혐기성소화조를 이용한 바이오가스회수 시설이 증설되고 있는 추세이다.1) 혐기성소화는 유기성폐기물의 감량화와 안정화가 가능하고, 유해균을 없앨 수 있을 뿐만 아니라 유용한 바이오가스를 생산할 수 있는 장점이 있어 많이 이용되고 있다.2) 하지만 다양한 미생물의 복합작용을 통한 혐기성소화는 낮은 소화효율과 긴 수리학적 체류시간 그리고 메탄생성균의 느린 성장속도 등으로 인해 안정적인 운전이 쉽지 않다.
	Cu, Ni, Fe 코팅 시 유기물 제거효율이 높게 나타난 이유는 무엇인가?	재질에 따른 유기물 제거효율을 살펴보면, GC-CM, GC, SUS-P, SUS-M의 순으로 높은 유기물 제거효율을 나타냈으며, Graphite carbon의 경우 Cu, Ni, Fe을 코팅함으로서 약 30%의 유기물 제거효율을 높일 수 있었다. 이는 코팅된 금속재료에 의해서 전기전도도가 증가되었고 전기화학적 촉매작용으로 인해 유기물 제거효율이 높게 나타났다고 판단된다. Yoon 등19)은 Ni은 높은 전기전도도를 갖는 특성이 있어 산화전극에 코팅할 경우 전자전달의 촉매제로 작용하여 전류밀도가 향상된다고 보고하고 있다.

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Tian, D., Lee, B., Park, J. G. and Jun, H. B., "Function of Microbial Electrochemical Technology in Anaerobic Digestion using Sewage Sludge," J. Korean Soc. Water Environ., 32(3), 297-302(2015).
Zhang, Y. M., Merrill, M. D. and Logan, B. E., "The use and optimization of stainless steel mesh cathodes in microbial electrolysis cells," Int. J. Hydrogen Energy, 35, 12020-12028 (2010).

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Kundu, A., Sahu, J. N., Redzwan, G. and Hashim, M. A., "An overview of cathode material and catalysts suitable for generating hydrogen in microbial electrolysis cell," Int. J. Hydrogen Energy, 38, 1745-1757(2013).

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저자의 다른 논문 :

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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