[논문]UV/GAC 흡착산화 공법을 이용한 원자력 발전소 2차 계통 냉각수로부터 발생하는 에탄올 아민 함유 폐수처리

최민준; 김한수

doi:10.14478/ace.2017.1022

UV/GAC 흡착산화 공법을 이용한 원자력 발전소 2차 계통 냉각수로부터 발생하는 에탄올 아민 함유 폐수처리
Treatment of Wastewater Containing Ethanolamine from Coolant of the Secondary System of Nuclear Power Plant by UV/GAC Adsorption Oxidation Method 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.28 no.3, 2017년, pp.318 - 325

최민준 (강릉원주대학교 생명화학공학과) , 김한수 (강릉원주대학교 생명화학공학과)

초록
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원자력발전소 2차 계통수에 사용되는 에탄올아민이 포함된 오염수는 복수탈염설비의 이온교환수지에서 포집된다. 이온교환수지의 재생과정에서 에탄올아민과 다량의 이온성 물질이 포함된 강산성 폐수가 발생된다. 본 연구는 이온교환수지에서 발생하는 폐수를 처리하기 위해서 자외선 산화방법을 적용하였다. 산화방법은 흡착제를 함께 사용한 자외선 산화와 흡착제를 적용하지 않고 자외선 산화만 적용할 수 있는 장치를 개발하여 자외선 산화방법에서 흡착제가 폐수처리 성능에 미치는 영향을 파악하였다. 연구 결과는 입상활성탄을 흡착제로 적용한 UV/GAC산화공정은 pH 12.8에서 COD 제거 효율은 71.3%로 나타났다. 동일한 pH 조건에서 흡착제를 적용하지 않은 UV 산화공정보다 COD 제거 효율이 21.8% 높게 나타났다. T-N의 제거는 pH 12.8일 때 88.6%로 흡착제를 적용하지 않은 UV산화공정보다 18.0% 높게 나타났다. 이와 같은 결과는 입상활성탄이 에탄올아민을 고정시켜서, UV 램프에 의한 산화공정의 효율을 높이는 것으로 여겨진다. 따라서 UV/GAC 흡착산화공정이 에탄올아민 함유 폐수의 처리에 더 효율적이다.

Abstract ▼ AI-Helper

Wastewater including ethanolamine used in the second generation of nuclear power plants is filtered out in the ion exchange resin of the condensate polishing plant. In the regeneration process of ion exchange resin, a strong acidic wastewater containing ethanolamine and a lager amount of ionic substances are released. In this study, the process involving UV oxidation part with or without absorbents was developed for treating wastewater released from the ionic exchange resin. The effect of adsorbents on the wastewater treatment was investigated by using UV oxidation system developed by us. As a result, the COD removal efficiency of UV/GAC process with the granular activated carbon (GAC) as an adsorbent was 71.3% at pH 12.8. The removal efficiency was 21.8% higher than that of the wastewater treated using UV oxidation process without any adsorbents at the same condition. The removal of T-N was 88.6% at pH 12.8 when using UV oxidation with the GAC absorbent, which was 18.0% higher than that of using the UV oxidation process without any absorbents. It is thought that ethanolamine adsorbed on the absorbent improved the efficiency of UV oxidation process. Therefore, the UV/GAC adsorption oxidation process can be more effective in treating wastewater containing ethanolamine than that of using the process without any absorbents.

주제어

AI 본문요약
AI-Helper

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문제 정의

또한, 복잡한 매질을 강제로 통과 시키거나 공기를 직접 주입하면 탈기효과를 얻을 수 있다[10,11,17]. 따라서 흡착공정이 포함되지 않은 UV산화공정과 UV/GAC 흡착산화 공정에 적용하여 질소 제거 효율을 비교하고자 하였다. 이와 관련한 pH와 NH₄⁺ 농도의 함수를 이용하여 NH₃ 의 양을 도출하는 방법은 아래의 식이 이용되고 있다[14].
후속 연구에서는 오존을 직접 주입하여 오존 생성량을 증가시키고, pH 조절 제인 NaOH에 의한 OH라디칼을 증가시켰을 때, 수처리 시간의 단축이 가능한지 파악할 필요가 있다. 이 과정을 통해 에탄올아민 함유 폐수의 처리 후 직접 방류 가능한 공정 구성과 폐수처리 운전 조건과 운전시간을 지속적으로 파악하고자 한다. 한편, 재생공정에 의한 입상 활성탄의 수명을 파악하여 정확한 교체시기 및 이로 인한 경제성에 대한 연구가 필요하다.

제안 방법

UV 산화공정과 UV/GAC 흡착산화 공정의 실험 조건별 COD, T-N의 분석은 HACH사의 분광흡도계 DR 2800을 사용하였다. pH 및 수온은 HACH사의 모델명 PD1P3 제품을 이용하여 수온 및 pH 자동측정센서를 원수저장 및 약품교반 조와 반응조에 설치하고, 자동 측정 기록하였다.
본 실험에서는 냉각펌프를 이용하여 온도를 25 ℃로 제어하였다. pH는 에탄올아민 함유 강산성 폐수에 NaOH를 주입하여 조절 후 흡착공정이 포함되지 않은 UV공정과 UV/GAC 공정에서 탈기에 의한 질소 제거 실험을 진행하였다. 실험 과정 중 경과시간별 pH 변화를 측정하였으며, 그 결과는 Figure 10과 Figure 11에 나타내었다.
에탄올아민 함유 폐수를 흡착공정이 포함되지 않은 UV 산화반응조와 UV/GAC 흡착산화 반응조에 각각 500 mL/min 속도로 주입하였다. 각 공정은 control panel에 장착한 프로그램에 의해 운전되도록 제작하였다. 이 장치를 통해서 흡착제의 역할에 따른 COD와 T-N 제거에 대한 차이를 비교할 수 있도록 하였다.
그리고 설비 내부에서 입상활성탄의 재생이 가능하도록 수처리 종료 후 냉각 펌프가 운전되지 않도록 프로그램을 설정하였다. 공급되는 에탄올아민 함유 폐수는 원수저장 및 약품 교반조에서 pH 조절제인 NaOH 약품에 의해 pH가 조절되도록 하였다. 이때, pH 자동측정센서에 의해 정량 주입과 교반되도록 운전 프로그램을 설정하였다.
냉각 펌프를 이용하여 반응조에 주입된 폐수의 온도가 25 ℃를 유지하도록 운전 프로그램을 설정하였다. 그리고 설비 내부에서 입상활성탄의 재생이 가능하도록 수처리 종료 후 냉각 펌프가 운전되지 않도록 프로그램을 설정하였다. 공급되는 에탄올아민 함유 폐수는 원수저장 및 약품 교반조에서 pH 조절제인 NaOH 약품에 의해 pH가 조절되도록 하였다.
폐수처리 과정중 UV 램프에 의한 수온 상승을 제어하기 위해 반응조의 중앙부와 외곽부에 냉각파이프를 설치하고 냉각펌프와 연결 구성하였다. 냉각 펌프를 이용하여 반응조에 주입된 폐수의 온도가 25 ℃를 유지하도록 운전 프로그램을 설정하였다. 그리고 설비 내부에서 입상활성탄의 재생이 가능하도록 수처리 종료 후 냉각 펌프가 운전되지 않도록 프로그램을 설정하였다.
흡착된 오존은 pH 조절제인 NaOH에 의해 증가된 수산화이온을 소모하여 입상활성탄 기공 내에서 OH라디칼로 변환되어 COD 를 제거한 것으로 판단된다. 따라서 본 연구에서는 ① 흡착제 적용 조건과 미적용 조건이 폐수처리 성능에 미치는 영향, ② pH 조절제인 NaOH가 증가시킨 수산화이온의 소모에 의해 생성된 OH라디칼이 COD와 T-N의 제거에 미치는 영향, ③ UV 램프와 탈기공정에 의한 입상활성탄의 설비 내부에서 재생 가능성을 고려하여 수처리설비를 제작하였다. 이를 위해 제작된 수처리 설비는 내부에 오존과 과산화수소의 생성을 위한 UV램프와 공기 주입장치, 에탄올아민의 흡착 고정 및 반응을 위한 입상활성탄(granular activated carbon, GAC)을 흡착제로 구성하였다.
이를 위해 제작된 수처리 설비는 내부에 오존과 과산화수소의 생성을 위한 UV램프와 공기 주입장치, 에탄올아민의 흡착 고정 및 반응을 위한 입상활성탄(granular activated carbon, GAC)을 흡착제로 구성하였다. 방류기준에 도달하기 위한 폐수처리 설비의 주요 공정 조건과 입상활성탄 재생기능을 갖는 설비의 성능을 파악하기 위하여 COD와 T-N의 동시제거를 분석하였다.
각 공정은 control panel에 장착한 프로그램에 의해 운전되도록 제작하였다. 이 장치를 통해서 흡착제의 역할에 따른 COD와 T-N 제거에 대한 차이를 비교할 수 있도록 하였다.
공급되는 에탄올아민 함유 폐수는 원수저장 및 약품 교반조에서 pH 조절제인 NaOH 약품에 의해 pH가 조절되도록 하였다. 이때, pH 자동측정센서에 의해 정량 주입과 교반되도록 운전 프로그램을 설정하였다. 구성 장치에 연결된 공기펌프는 산화공정에 적용되어 1 L/min의 속도로 주입되어 탈기가 이루어지도록 설정하였다.
따라서 본 연구에서는 ① 흡착제 적용 조건과 미적용 조건이 폐수처리 성능에 미치는 영향, ② pH 조절제인 NaOH가 증가시킨 수산화이온의 소모에 의해 생성된 OH라디칼이 COD와 T-N의 제거에 미치는 영향, ③ UV 램프와 탈기공정에 의한 입상활성탄의 설비 내부에서 재생 가능성을 고려하여 수처리설비를 제작하였다. 이를 위해 제작된 수처리 설비는 내부에 오존과 과산화수소의 생성을 위한 UV램프와 공기 주입장치, 에탄올아민의 흡착 고정 및 반응을 위한 입상활성탄(granular activated carbon, GAC)을 흡착제로 구성하였다. 방류기준에 도달하기 위한 폐수처리 설비의 주요 공정 조건과 입상활성탄 재생기능을 갖는 설비의 성능을 파악하기 위하여 COD와 T-N의 동시제거를 분석하였다.
%는 수중에 존재하는 암모니아의 제거율이다. 이와 같이 에탄올아민 함유 폐수의 pH를 10.2, pH 11.5, pH 12.8로 조절하고, UV 산화공정과 UV/GAC 흡착산화공정, 탈기공정을 적용하여 에탄올 아민 함유 폐수가 유발하는 COD와 T-N을 제거하고자 하였다. 위의 반응식을 적용한 폐수처리 공정 중 흡착제가 포함되지 않은 UV산화 공정은 Figure 8의 실험결과와 같다.
탈기 공정이 적용되는 UV공정과 복잡한 매질을 통과시키는 공정이 추가된 UV/GAC 공정을 이용하였다. 에탄올아민 함유 폐수의 pH 조절에 따른 암모니아성 질소의 제거율과의 관계식은 다음과 같다[16].
공기 주입 노즐에 의한 탈기작용과 폐수 주입 노즐에 의한 탈기 작용이 복합적으로 발생하도록 설치하였다. 폐수처리 과정중 UV 램프에 의한 수온 상승을 제어하기 위해 반응조의 중앙부와 외곽부에 냉각파이프를 설치하고 냉각펌프와 연결 구성하였다. 냉각 펌프를 이용하여 반응조에 주입된 폐수의 온도가 25 ℃를 유지하도록 운전 프로그램을 설정하였다.
따라서 방류기 준을 충족하기 위해서는 pH 조절제인 NaOH의 추가 주입 후 재처리 운전을 필요로 한다. 한편, 실험 종료 후 입상활성탄을 재생하기 위하여 냉각제어 장치를 종료 후 재생공정을 진행하였다. 재생공정은 UV 램프를 점등한 상태에서 수온을 증가시키고, 2 h 동안 폭기하였다.

대상 데이터

5, COD는 1,800~2,100 ppm, T-N은 400~600 ppm 범위를 갖는 상태로 발생하고 있으며, 이온교환수지 재생주기에 따라 농도의 차가 큰 것으로 조사되었다. UV 산화공정과 UV/GAC 흡착산화 공정의 실험 조건별 COD, T-N의 분석은 HACH사의 분광흡도계 DR 2800을 사용하였다. pH 및 수온은 HACH사의 모델명 PD1P3 제품을 이용하여 수온 및 pH 자동측정센서를 원수저장 및 약품교반 조와 반응조에 설치하고, 자동 측정 기록하였다.
실험에 사용된 UV램프의 파장 영역은 100-280 nm이고 (주)도원엔 바이로에서 생산된 제품이다. UV/GAC 흡착산화공정 실험에 사용된 입상활성탄은 (주)자연과학산업의 석탄파쇄 입상 활성탄소로 제품명은 JLW-10이다. 요오드에 대한 흡착력은 1,000 mg/g이며 겉보기 밀도는 0.
본 실험에 사용된 폐수 양은 60 L이며 pH 1.4, CODcr 1,886 mg/L, T-N 564 mg/L의 에탄올아민을 함유한 강산성 폐수이다. 흡착공정이 포함되지 않은 UV 산화공정과 UV/GAC 흡착산화공정에 대한 실험 방법의 순서는 Figure 3과 같다.
실험에 사용된 UV램프의 파장 영역은 100-280 nm이고 (주)도원엔 바이로에서 생산된 제품이다. UV/GAC 흡착산화공정 실험에 사용된 입상활성탄은 (주)자연과학산업의 석탄파쇄 입상 활성탄소로 제품명은 JLW-10이다.
67 wt/%, 비표 면적은 1,060 m²/g이다. 실험에 사용된 에탄올아민 함유 폐수는 Y지역 원자력발전소 2차 계통 냉각수 복수탈염설비 이온교환수지의 재생 과정에서 발생한 강산성 폐수이다. 실험에 활용된 에탄올아민 함유 폐수의 pH는 1.

성능/효과

1) 흡착공정이 포함되지 않은 UV 산화공정과 UV/GAC 흡착산화공 정의 COD 및 T-N 제거는 pH 10.2 < pH 11.4 < pH 12.8의 순으로 제거 효과가 증가하였다.
2) UV 램프는 수중에서 오존을 생성시킬 수 있으며, 생성된 오존은 주입된 NaOH에 의해 수중과 흡착제 내부에서 OH 라디칼로 변환되고, 이때의 산화력에 의해 입상활성탄에 흡착 고정된 에탄올아민이 산화됨으로서, UV 산화공정보다 더 높은 COD 제거효과가 나타났다. 이로 인해, UV 공정 대비 UV/GAC 공정의 COD 제거는 pH 12.
3) 한편, UV/GAC 공정 종료 후 입상활성탄의 재생 공정을 진행한 결과 입상활성탄의 잔존 COD가 용출되었다. 용출 후 처리수 COD를 측정한 결과 UV/GAC 공정은 pH 10.
4) UV 공정에서 pH 10.2일 때, T-N 제거 효율은 11.3%, pH 11.4일 때, T-N 제거 효율은 32.8%, pH 12.8일 때, T-N 제거 효율은 70.6%로 나타났다. UV/GAC 공정은 pH 10.
5) COD와 T-N 제거 실험 결과 에탄올아민 함유 폐수의 처리 후 방류 기준인 COD MN 20 mg/L 이하, T-N 20 mg/L에는 미치지 못하였다. 폐수처리 설비 공정 구성을 개선하여 방류기준에 도달하기 위한 후속 연구를 진행하고자 한다.
3%로 나타났 다. UV 공정보다 UV/GAC 공정의 COD 제거 효율이 33.3% 더 높은 것으로 나타났다.
두 연구의 차이를 살펴본 결과, 흡착제인 활성탄의 적용 유·무와 pH의 조절 조건이 서로 다른 결과를 얻은 것으로 나타났다.
2 조건의 처리폐수의 입상활 성탄 재생 공정 운영 후 COD는 1,501 mg/L로 탈착 전 COD는 1,292 mg/L이었다. 따라서 209 mg/L가 재용출됨에 따라 최종 처리수의 COD 제거효율은 20.4%이다. UV/GAC 공정의 pH 11.
6%로 나타났다. 따라서 T-N 제거는 NaOH에 의한 pH 조절, 복잡한 매질인 입상활성탄과 직접 공기주입을 혼합 이용한 탈기 효과로 UV/GAC 공정에서 18.0%가 더 제거되는 것으로 나타났다.
이는 질소가 pH 7 이하에서는 대부분이 NH₄⁺ 형태로 존재하는데 반해 NaOH 를 주입하여 pH 10 이상으로 조절하면 NH_3(aq) 형태로 존재하는 양이 증가하기 때문이다[6-11]. 따라서 pH의 조절과 복잡한 매질에 투과시키는 영향이 암모니아성 질소의 UV공정과 UV/GAC 공정에서 탈기 효과가 UV/GAC 공정이 더 높은 것으로 나타났다. 이에 해당하는 평형상수(K_b)는 다음과 같이 표현할 수 있다.
pH가 초기에는 빠르게 저하하고 일정 시간 경과 후에는 느리게 저하한다. 또한, 입상활성탄이 복잡한 매질로 적용되어 탈기효과를 더욱 개선하였다. 그리고, UV/GAC 공정의 재생과정에서 T-N의 증가는 나타나지 않았다.
재생 공정 중 수온은 72 ℃까지 증가하였다. 분석한 결과 UV/GAC 공정의 pH 10.2 조건의 처리폐수의 입상활 성탄 재생 공정 운영 후 COD는 1,501 mg/L로 탈착 전 COD는 1,292 mg/L이었다. 따라서 209 mg/L가 재용출됨에 따라 최종 처리수의 COD 제거효율은 20.
실험에 사용된 에탄올아민 함유 폐수는 Y지역 원자력발전소 2차 계통 냉각수 복수탈염설비 이온교환수지의 재생 과정에서 발생한 강산성 폐수이다. 실험에 활용된 에탄올아민 함유 폐수의 pH는 1.0~1.5, COD는 1,800~2,100 ppm, T-N은 400~600 ppm 범위를 갖는 상태로 발생하고 있으며, 이온교환수지 재생주기에 따라 농도의 차가 큰 것으로 조사되었다. UV 산화공정과 UV/GAC 흡착산화 공정의 실험 조건별 COD, T-N의 분석은 HACH사의 분광흡도계 DR 2800을 사용하였다.
3) 한편, UV/GAC 공정 종료 후 입상활성탄의 재생 공정을 진행한 결과 입상활성탄의 잔존 COD가 용출되었다. 용출 후 처리수 COD를 측정한 결과 UV/GAC 공정은 pH 10.2의 경우 COD 제거효율은 20.4%, UV/GAC 공정의 pH 11.5의 경우 COD 제거효율은 51.5%, UV/GAC 공정에서 pH 12.8의 경우 COD 제거효율은 71.3%로 나타났 다. UV 공정보다 UV/GAC 공정의 COD 제거 효율이 33.

후속연구

8인 경우 지속적인 질소 제거 효율을 높이기 위해서는 pH 조절이 필요하다. pH가 12 이하에 도달하였을 때 pH 조절제인 NaOH를 이용하여 수산화이온의 소모 효과와 복잡한 매질인 입상활성탄을 이용한 탈기 반복처리를 지속할 때, 방류가능한 수준에 도달할 수 있을 것으로 기대된다.
5) COD와 T-N 제거 실험 결과 에탄올아민 함유 폐수의 처리 후 방류 기준인 COD MN 20 mg/L 이하, T-N 20 mg/L에는 미치지 못하였다. 폐수처리 설비 공정 구성을 개선하여 방류기준에 도달하기 위한 후속 연구를 진행하고자 한다.
따라서 Figures 4, 5, 6의 결과 비교와 같이 수중에서 생성된 산화물질은 UV산화공정보다 UV/GAC 흡착산화 공정에서 더 효과적으로 나타났다. 한편, UV/GAC의 입상활성탄 재생공정에 의해 잔존 COD의 추가 제거 및 입상활성탄의 사용 수명이 증가할 것으로 기대된다. 다만, 폐수처리 설비 내부에서 흡착제의 재생은 에탄올아민 함유 폐수와 같이 용해성 화학폐수 조건일 때 적용 가능한 것으로 판단된다.
이 과정을 통해 에탄올아민 함유 폐수의 처리 후 직접 방류 가능한 공정 구성과 폐수처리 운전 조건과 운전시간을 지속적으로 파악하고자 한다. 한편, 재생공정에 의한 입상 활성탄의 수명을 파악하여 정확한 교체시기 및 이로 인한 경제성에 대한 연구가 필요하다.
이를 이용하여 에탄올아민 함유 폐수와 같은 용해성 폐수의 처리 시 경제성을 갖는 설비의 개발이 가능하다. 후속 연구에서는 오존을 직접 주입하여 오존 생성량을 증가시키고, pH 조절 제인 NaOH에 의한 OH라디칼을 증가시켰을 때, 수처리 시간의 단축이 가능한지 파악할 필요가 있다. 이 과정을 통해 에탄올아민 함유 폐수의 처리 후 직접 방류 가능한 공정 구성과 폐수처리 운전 조건과 운전시간을 지속적으로 파악하고자 한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	에탄올아민의 사용 목적은 무엇인가?	2001년 이래로 원자력 발전소에서 2차 계통의 pH 조절과 냉각을 위해서 에탄올아민(ethanolamine, ETA)을 활용한 전휘발성처리법 (all-volatile treatment, AVT)이 사용되고 있다. 에탄올아민은 고압의 물을 사용하는 원전이나 스팀기관의 물에 알칼리화(pH 9~10)를 위해서 사용된다. 에탄올아민은 물의 알칼리화가 일어나면 금속의 부식을 방지할 뿐만 아니라 휘발물질이 기계장치에 침착(scaling)되는 것을 막아준다.
	에탄올아민과 같은 난분해성 폐수를 처리하기 위해 최근 주목받는 기술은 무엇인가?	현재, 에탄올아민과 같은 난분해성 폐수를 처리하기 위한 다양한 수처리 기술들이 많은 연구자들에 의해 개발되고 있다[1-17]. 최근에는 고도산화(advanced oxidation process, AOP)를 이용한 수처리 기술이 주목받고 있다. 초기의 고도처리 기술은 설치 편리성과 소요면적이 매우 작다는 장점에 의해 정수 처리 공정과 방류수 살균소독, 식품 소독 세척 등에 이용되기 시작하였다.
	에탄올아민을 포함한 오염원은 어떠한 설비에서 포집되는가?	이를 해결하기 위해 미국의 EPRI (Electric Power Research Institute)를 중심으로 비교적 휘발도가 낮고 OH작용기를 포함하는 아민(amine)기를 포함한 에탄올아민을 사용하기 시작하였다[1,2]. 원자력발전소의 2차 계통 냉각수에 사용되고 있는 에탄올아민을 포함한 오염원은 복수탈염설비(condensate polishing plant, CPP)의 이온교환수지에서 포집된다. 복수탈염설비의 이온교환 수지를 재생하기 위하여 사용되는 약품은 강산성이다.

참고문헌 (17)

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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