[논문]탄소환원질화법에 의한 AlN 합성의 속도론적 연구

박형규; 최영윤; 남철우

doi:10.7844/kirr.2017.26.3.39

초록
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탄소환원질화법을 이용하여 질화알루미늄(Aluminum Nitride: AlN)을 제조하는 연구를 실험실 규모로 수행하였다. 고품위 알루미나 분말과 탄소(carbon black)를 배합하여 흑연 도가니에 장입하고, 노내 분위기를 진공으로 한 다음 질소 가스를 흘려주어 온도($1,600{\sim}1,700^{\circ}C$), 시간(0.5~6 hr), $N_2$유량($4.7{\times}10^{-6}{\sim}20{\times}10^{-6}m^3/sec$), 장입 시료층 높이(0.5~20 mm)를 변화시키면서 AlN을 합성하였다. 실험결과, 고순도 알루미나와 탄소 혼합물을 질소 분위기의 $1600{\sim}1700^{\circ}C$ 온도 범위에서 반응시킬 때 반응 온도가 높을수록 생성된 AlN의 1차 입자 크기가 커지고, 반응 활성화 에너지는 382 kJ/mol로 화학 반응이 율속 단계로 판단되었다. 시험 제조한 AlN들의 산소 함량은 0.71~0.96 wt%였고, 질소는 30.7~35.1 wt%로서 상용 제품과 근접한 결과를 나타내었다.

Abstract ▼ AI-Helper

AlN powder was prepared by carbon reduction and subsequent nitridation method through lab- scale experiments. AlN powder was synthesized using the mixture of high purity $Al_2O_3$ powder and carbon black at $1,600{\sim}1,700^{\circ}C$ for 0.5~6 hours under nitrogen atmosphere (...

AlN powder was prepared by carbon reduction and subsequent nitridation method through lab- scale experiments. AlN powder was synthesized using the mixture of high purity $Al_2O_3$ powder and carbon black at $1,600{\sim}1,700^{\circ}C$ for 0.5~6 hours under nitrogen atmosphere (flow rate of nitrogen gas: $4.7{\times}10^{-6}{\sim}20{\times}10^{-6}m^3/sec$) with variation of charged height of the mixture powder. Experimental results showed that size of the synthesized particles grows with increasing of temperature. The reaction activation energy was calculated as 382 kJ/mol at the temperature range, and it was considered that chemical reaction is the rate determining step. Content of oxygen and nitrogen of the prpared samples were 0.71~0.96 wt% and 30.7~35.1 wt%. The results was similar with those of the commercial AlN product.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 탄소환원질화법을 사용하여 AlN을 시험 제조하면서 반응속도론적 연구를 수행하였으며, 향후 AlN 제조시 유용한 자료로 활용코자 한다.

제안 방법

본 연구에서는 탄소환원질화법을 이용하여 AlN을 시험 제조하였다. 질소 가스 유속, 장입 시료층 높이(장입시료량), 반응 온도와 같은 실험 변수를 변화시켜 배출가스 중의 CO 농도를 측정하여 반응속도를 구하였고, shrinking core model을 적용하여 반응 활성화에너지를 구하였으며 반응속도에 대한 온도 의존성을 구하였다. 실험결과, 고순도 알루미나와 탄소 혼합물을 질소 분위기의 1600~1700^oC 온도 범위에서 반응시킬 때 반응 온도가 높을수록 생성된 AlN의 1차 입자 크기가 커지고, 반응 활성화 에너지는 382 kJ/mol로서 화학 반응이율속 단계로 판단된다.

대상 데이터

71 μm 였다. Fig. 4와 Fig. 5는 환원제로 사용한 carbon black의 SEM 사진으로서, Fig. 4는 Orion engineered carbon사의 Hi-black 5 L이고, Fig.5는 일본 Denka사의 Denka black인데 두 제품 모두 primary particle size가 30~50 nm 정도였다. 두 시료의 차이점은 Denka black의 1차 입자들이 0.
3은 본 연구에서 출발 원료로 사용한 고순도 알루미나의 SEM 사진과 입도 분포를 나타낸 것이다. 알루미나 원료는 포스하이알사 A0001 로서 순도 99.996% 이상이며 입도는 0.5~20 μm이고 평균 입경(D₅₀)은 1.71 μm 였다. Fig.

이론/모형

본 연구에서 적용하는 AlN 제조방법은 대량 생산에 적합한 탄소환원질화법으로서, 반응은 알루미나 분말과 탄소 분말을 일정 비로 배합한 시료를 1600~1800^oC의고온, 진공 분위기에서 반응시켜 환원시킴과 동시에 질소 가스를 흘려주어 환원된 알루미늄과 질소를 반응시켜 AlN 분말로 합성하고, 합성된 AlN 중의 미반응 탄소를 제거하기 위하여 시료를 700^oC 근처에서 가열시켜 탈탄하고, 덩어리진 분말을 해쇄하여 AlN 분말 제품을 제조하는 것이다. 이 제조공정 원리 자체는 특허 기간 만료 등으로 국내외 특허에 저촉되지 않으며, 제조 장치나 방법들만이 특허 보유기술로 주장되고 있는실정이다.

성능/효과

반응 온도가 낮을수록 질소 농도가 높았으나 그 이유에 대해서는 추가 연구가 필요하다고 사료된다. 시험 제조한 AlN의 산소 함량은 0.71~0.96 wt%였고, 질소는 30.7~35.1 wt%로서, 이는 수입 상용제품의 산소함량 0.84 및 질소함량 33.5 wt%와 근접한 결과였다.
질소 가스 유속, 장입 시료층 높이(장입시료량), 반응 온도와 같은 실험 변수를 변화시켜 배출가스 중의 CO 농도를 측정하여 반응속도를 구하였고, shrinking core model을 적용하여 반응 활성화에너지를 구하였으며 반응속도에 대한 온도 의존성을 구하였다. 실험결과, 고순도 알루미나와 탄소 혼합물을 질소 분위기의 1600~1700^oC 온도 범위에서 반응시킬 때 반응 온도가 높을수록 생성된 AlN의 1차 입자 크기가 커지고, 반응 활성화 에너지는 382 kJ/mol로서 화학 반응이율속 단계로 판단된다. 본 연구를 통하여 AlN 합성의 반응속도론적 결과를 제시함으로써 향후 AlN 제조시 유용한 자료로 활용코자 한다.

후속연구

실험결과, 고순도 알루미나와 탄소 혼합물을 질소 분위기의 1600~1700^oC 온도 범위에서 반응시킬 때 반응 온도가 높을수록 생성된 AlN의 1차 입자 크기가 커지고, 반응 활성화 에너지는 382 kJ/mol로서 화학 반응이율속 단계로 판단된다. 본 연구를 통하여 AlN 합성의 반응속도론적 결과를 제시함으로써 향후 AlN 제조시 유용한 자료로 활용코자 한다.
C에서 얻어진 AlN 샘플의 산소와 질소를 분석한 결과를 나타낸 것으로 환원질화 반응 온도가 높을수록 산소 농도가 낮아짐을 알 수 있다. 이는 Fig. 7의 SEM 사진에서 볼 수 있는 바와 같이 온도가 높을수록 primary particle size가 커져 표면적이 작아졌기 때문으로 사료된다. 반응 온도가 낮을수록 질소 농도가 높았으나 그 이유에 대해서는 추가 연구가 필요하다고 사료된다. 시험 제조한 AlN의 산소 함량은 0.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	질화알루미늄의 특징은 무엇인가?	질화알루미늄(Aluminum Nitride: AlN)은 열전도도(319 W/m·K)가 높고 전기절연성(9×1013 Ω·cm)이 우수한 소재이다. 또한 열팽창계수(4×10−6)가 실리콘 반도체와 비슷하고 기계적 강도가 높아 반도체 방열 재료로써의 특성이 우수하다. AlN 분말의 세계시장 규모는 판매량 기준으로 약 510톤/년이며, 2013년 일본이 425톤으로 83.
	AlN 제조 방법에는 무엇이 있는가?	AlN 제조 방법은 크게 탄소환원법(carbothermicreduction)2-7), 직접질화법(direct synthesis)8), 화학기상법(chemical vapor synthesis)9) 등으로 분류할 수 있는데,대량 생산에는 탄소환원법이 유리한 것으로 알려져 있다. 용도 측면에서 AlN 분말은 방열기판, 반도체 제조장치 등을 중심으로 연구개발이 진행되었으며, 최근 필러 용도로도 기술개발이 진행되고 있다.
	탄소환원질화법 진행을 위해 선행되어야 하는 작업은 무엇인가?	탄소환원질화법은 아래 식 (1)과 같이 고순도 알루미나 및 탄소(carbon black) 혼합물을 질소 분위기하의 흑연 반응기에서 고온으로 처리하여 합성하는 방법이다. 이 반응이 진행되기 위해서는 미세한 혼합물로 이루어진 원료 분말층에 반응 가스인 질소 가스를 공급하고 반응 생성물인 일산화탄소를 제거해야 한다. 또한, 흡열반응이기 때문에 반응열을 공급해야 하므로 생산 설비 제작이 어렵다.

참고문헌 (12)

H. S. Roh, 2014 : Aluminum Nitride (AlN) Powde", KISTI MARKET REPORT, 4, 15-18.
M. Ish-Shalom, 1982 : Formation of Aluminum Oxynitride by Carbothermal Reduction of Alumina in Nitrogen, J. Mater. Sci. Lett., 1, 147-149.

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S. Hirai, T. Miwa, T Iwata, and H. Katayama, 1989 : Formation of Aluminum Nitride by Carbothermic Reduction of Alumina in a Flowing Nitrogen Atmosphere, Nipon Kinzoku Gakaishi, 53, 1035-1040.
P. Lefort, F. Marty, G. Ado, and M. Billy, 1985 : Sur la Formation du Niture d'Aluminium a Partir d'Alumine en Presesece de Carbon, Rev. Chim. Miner., 22, 534-545.
P. Lefort and M. Billy, 1993 : Mechanism of AlN Formation through the Carbothermal Reduction $Al_2O_3$ in a Flowing $N_2$ Atmosphere, J. Am. Ceram. Soc., 76, 2295-2299.

상세보기
N. Kuramoto and H. Taniguchi, 1986 : Fine Powder of Aluminum Nitride, Compositon and Sintered Body thereof and Process for their Production, United States Patent 4618592.
H. K. Park et al., 2016 : A Scale-Up Test for Preparation of AlN by Carbon Reduction and Subsequent Nitridation Method, Journal of the Korean Institute of Resources Recycling, 25(5), 75-83.

원문보기 상세보기
A. W. Weimer, G. A. Cochran, J. P. Henley, and G. A. Eisman, 1993 : Process for Preparing Ultrafine Aluminum Nitride Powder, United States Patent 5219804.
M. Wang, N. Wu, M. Tasi, and H. Liu, 2000 : Preparation and Chracterization of AlN Powders in the $ AlCl_3-NH_3-N_2$ System, Journal of Crystal Growth, 216, 69-79.

상세보기
T. Muneoka and K. Watanabe, 2015: Aluminum Nitride Powder and Method of Producing the Same, United States Patent 9056774.
T. Muneoka and K. Watanabe, 2015: Method of Producing a Spherical Aluminum Nitride Powder, United States Patent 9090469.
K. Watanabe and T. Yoneda, 2015: Process for Producing Spherical Aluminum Nitride Powder and Spherical Aluminum Nitride Powder Produced by the Same Process, United States Patent 9199848.

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