천연방사성핵종을 함유한 물질들은 인간 활동에 의해 인위적인 조작과정을 거치면서 농축되는 경우 방사선 노출에 따른 위해를 증가시킬 수 있다. 본 연구는 다양한 전처리 방법 및 분석 방법 간 비교를 통해 분석정확도를 평가하고 실내 건축자재 중 $^{232}Th$, $^{235}U$, $^{238}U$의 천연방사성핵종을 분석하기 위한 최적의 분석 방법을 확립하고자 하였다. ICP-MS를 이용한 실내 건축자재 중 천연방사성핵종 분석방법을 확립하기 위하여, 인증표준물질 5종을 왕수, 불산, 과염소산의 습식산화법과 용융법의 전처리법에 따른 U, Th의 분석 정확도 및 정밀도를 평가하였고, 최적의 전처리법으로써 용융법과 $Fe(OH)_3$ 공침법을 선정하였다. 확립된 분석방법을 석고보드, 벽돌, 시멘트, 페인트, 타일과 벽지 총 51 종의 실내 건축자재 시료에 적용하여 천연방사성핵종의 농도를 정량 분석하였다. 또한 동일한 시료에 대해 감마분광분석법 중 간접측정법을 사용하여 $^{238}U$, $^{232}Th$의 농도를 정량하고 ICP-MS 분석 결과와 비교하였다.
천연방사성핵종을 함유한 물질들은 인간 활동에 의해 인위적인 조작과정을 거치면서 농축되는 경우 방사선 노출에 따른 위해를 증가시킬 수 있다. 본 연구는 다양한 전처리 방법 및 분석 방법 간 비교를 통해 분석정확도를 평가하고 실내 건축자재 중 $^{232}Th$, $^{235}U$, $^{238}U$의 천연방사성핵종을 분석하기 위한 최적의 분석 방법을 확립하고자 하였다. ICP-MS를 이용한 실내 건축자재 중 천연방사성핵종 분석방법을 확립하기 위하여, 인증표준물질 5종을 왕수, 불산, 과염소산의 습식산화법과 용융법의 전처리법에 따른 U, Th의 분석 정확도 및 정밀도를 평가하였고, 최적의 전처리법으로써 용융법과 $Fe(OH)_3$ 공침법을 선정하였다. 확립된 분석방법을 석고보드, 벽돌, 시멘트, 페인트, 타일과 벽지 총 51 종의 실내 건축자재 시료에 적용하여 천연방사성핵종의 농도를 정량 분석하였다. 또한 동일한 시료에 대해 감마분광분석법 중 간접측정법을 사용하여 $^{238}U$, $^{232}Th$의 농도를 정량하고 ICP-MS 분석 결과와 비교하였다.
Naturally occurring radioactive materials (NORMs) increase radiation exposure to the public as these materials are concentrated through artificial manufacturing processes by human activities. This study focuses on the development of a method for the quantitative analysis of $^{232}Th$,
Naturally occurring radioactive materials (NORMs) increase radiation exposure to the public as these materials are concentrated through artificial manufacturing processes by human activities. This study focuses on the development of a method for the quantitative analysis of $^{232}Th$, $^{235}U$, and $^{238}U$ in building materials. The accuracy and precision of inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) for determination of digestion processes was evaluated for certified reference materials (CRMs) digested using various mixed acid (e.g., aqua regia, hydrofluoric acid, and perchloric acid) digestions and a $LiBO_2$ fusion method. The method validation results reveal that a $LiBO_2$ fusion and $Fe(OH)_3$ co-precipitation should be applied as the optimal sample digestion process for the quantitative analysis of radionuclides in building materials. The radioactivity of $^{232}Th$, $^{235}U$, and $^{238}U$ in a total of 51 building material (e.g., board, brick, cement, paint, tile, and wall paper) samples was quantitatively analyzed using an established process. Finally, the values of $^{238}U$ and $^{232}Th$ radioactivity were comprehensively compared with those from the indirect method using ${\gamma}$-spectrometry.
Naturally occurring radioactive materials (NORMs) increase radiation exposure to the public as these materials are concentrated through artificial manufacturing processes by human activities. This study focuses on the development of a method for the quantitative analysis of $^{232}Th$, $^{235}U$, and $^{238}U$ in building materials. The accuracy and precision of inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) for determination of digestion processes was evaluated for certified reference materials (CRMs) digested using various mixed acid (e.g., aqua regia, hydrofluoric acid, and perchloric acid) digestions and a $LiBO_2$ fusion method. The method validation results reveal that a $LiBO_2$ fusion and $Fe(OH)_3$ co-precipitation should be applied as the optimal sample digestion process for the quantitative analysis of radionuclides in building materials. The radioactivity of $^{232}Th$, $^{235}U$, and $^{238}U$ in a total of 51 building material (e.g., board, brick, cement, paint, tile, and wall paper) samples was quantitatively analyzed using an established process. Finally, the values of $^{238}U$ and $^{232}Th$ radioactivity were comprehensively compared with those from the indirect method using ${\gamma}$-spectrometry.
본 연구에서는 ICP-MS를 이용한 실내 건축자재 중 천연방사성핵종 분석방법을 확립하기 위하여, 인증표준물질(CRM, certified reference material) 5 종을 왕수, 불산, 과염소산의 습식산화법과 용융법의 전처리법에 따른 U과 Th의 분석 정확도, 정밀도를 평가하고 최적의 전처리법을 선정하고자 하였다. 또한 개발된 최적의 분석법을 이용하여 석고보드, 벽돌, 시멘트, 페인트, 타일과 벽지 총 51 종의 실내 건축자재 시료를 ICPMS를 사용하여 232Th와 238U의 농도를 정량분석하여 천연방사성핵종의 방사능농도를 평가하고자 하였다.
제안 방법
또한 개발된 최적의 분석법을 이용하여 석고보드, 벽돌, 시멘트, 페인트, 타일과 벽지 총 51 종의 실내 건축자재 시료를 ICPMS를 사용하여 232Th와 238U의 농도를 정량분석하여 천연방사성핵종의 방사능농도를 평가하고자 하였다. 또한 51 종의 건축자재 시료의 감마분광분석 결과와 상호 비교하여 본 연구에서 개발된 ICP-MS를 이용한 238U, 232Th의 방사능 분석 방법의 적용성을 평가하였다.
본 연구에서는 ICP-MS를 이용한 실내 건축자재 중 천연방사성핵종 분석방법을 확립하기 위하여, 인증표준물질(CRM, certified reference material) 5 종을 왕수, 불산, 과염소산의 습식산화법과 용융법의 전처리법에 따른 U과 Th의 분석 정확도, 정밀도를 평가하고 최적의 전처리법을 선정하고자 하였다. 또한 개발된 최적의 분석법을 이용하여 석고보드, 벽돌, 시멘트, 페인트, 타일과 벽지 총 51 종의 실내 건축자재 시료를 ICPMS를 사용하여 232Th와 238U의 농도를 정량분석하여 천연방사성핵종의 방사능농도를 평가하고자 하였다. 또한 51 종의 건축자재 시료의 감마분광분석 결과와 상호 비교하여 본 연구에서 개발된 ICP-MS를 이용한 238U, 232Th의 방사능 분석 방법의 적용성을 평가하였다.
대상 데이터
전처리방법에 따른 정확도 평가를 위하여 사용된 인증표준물질은 NIST (National Institute Standard and Technology) SRM (Standard Reference Materials) 1646a (Estuarine sediment), SRM 1944 (New York/New Jersey waterway sediment), SRM 8704 (Buffalo river sediment), SRM 2709a (San Joaquin soil)과 SRM 1633c (Trace Elements in Coal fly ash) 총 5 종이며 건축자재 시료는 시중에 판매되고 있는 제품 중 석고보드 13 종, 벽돌 7 종, 시멘트 8 종, 페인트 9 종, 타일 11 종, 벽지3 종을 선정하였다.
성능/효과
4 % 범위의 상대적으로 높은 상대표준편차를 보여 습식 산화 전처리 방법은 시험방법의 유효성 평가인자 중 선택성과 둔감도 영역에서 좋지 않은 것으로 나타났다. 반면에, 용융방법을 이용하였을때 U, Th 분석값은 각각 상대오차 -0.3 ~ -6.1, -0.2 ~ -4.0 %이며 상대표준편차 역시 2.2 %, 1.6 %의 결과를 보여 매우 높은 분석 정확도와 정밀도를 보여 매질에 따른 선택성 및 둔감도에서 모두 만족할 만한 결과를 나타내어 건축자재 중 U, Th의 분석을 위한 최적의 전처리 방법으로 판단된다.
Th 방사능 농도를 나타내고 있었다. 분석 결과를 감마분광분석 결과와 비교하였을 때 일부 시료 매질(페인트, 석고보드 류)을 제외한 실내 건축자재들의 경우 용융과 ICP-MS를 이용한 정량분석방법 결과는 상대적으로 매우 간단한 전처리를 필요로 하는 감마분광분석 결과와 유의한 수준에서의 동일한 결과를 도출하는 것으로 나타났으며 다양한 매질에서의 분석 선택성, 둔감도, 분석 정확도가 우수한 것으로 판단되어 본 연구에서 제시된 용융과 ICP-MS 분석방법은 천연방사성물질의 분석을 위한 주요 분석방법으로 적용될 수 있을 것으로 판단된다.
최적화된 조건의 용융법으로 전처리된 실내 건축자재 51종의 시료를 ICP-MS로 측정한 결과, 페인트 시료 중 일부를 제외하면 100Bq/kg 이하의 모두 낮은 수준의 238U, 232Th 방사능 농도를 나타내고 있었다. 분석 결과를 감마분광분석 결과와 비교하였을 때 일부 시료 매질(페인트, 석고보드 류)을 제외한 실내 건축자재들의 경우 용융과 ICP-MS를 이용한 정량분석방법 결과는 상대적으로 매우 간단한 전처리를 필요로 하는 감마분광분석 결과와 유의한 수준에서의 동일한 결과를 도출하는 것으로 나타났으며 다양한 매질에서의 분석 선택성, 둔감도, 분석 정확도가 우수한 것으로 판단되어 본 연구에서 제시된 용융과 ICP-MS 분석방법은 천연방사성물질의 분석을 위한 주요 분석방법으로 적용될 수 있을 것으로 판단된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
우주선 기원 천연방사성핵종에는 무엇이 있는가?
천연방사성핵종은 생성기원에 따라서 우주선에 의한 천연방사성핵종(Cosmogenic NORM)과 지각에 의한 천연방사성핵종(Terrestrial NORM)으로 분류할 수 있다. 우주선 기원 천연방사성핵종은 14C, 3H, 22Na, 7Be으로서 지구 대기 중에 존재하는 가스와 우주선의 반응에 의한 생성물로 대기의 운동에 의한 확산과 이동이 가능하다. 하지만 지각 기원 천연방사성핵종에 비해 방사선량이 아주 미비한 수준으로 항공승무원 등의 특수 직종을 제외하면 크게 고려되지 않는다.
방사평형 깨짐 현상은 주로 어떤 과정에서 발생하게 되는가?
3-5 이러한 천연방사성물질들은 가공 과정에서 자연적인 농도에 비해 높은 농도로 농축되어지면서 232Th, 235U와 238U의 붕괴계열에서 모핵종과 딸핵종의 방사능농도가 달라지는 방사평형 깨짐(Radioactive disequilibrium)의 현상이 발생되기도 한다. 이러한 현상은 주로 지르코늄과 모나자이트와 같은 광물, 인산염을 사용하는 비료 생산공정, 화석연료를 사용한 발전소의 회분과 석유화학공정의 부산물, 건축자재 등에서 발견되어지며 특히, 건축자재 중 천연방사성핵종은 인간이 활동하는 시간의 80 %가 실내 공간에서 이루어지는 점을 고려하였을 때 가장 우선적인 관리가 요구되어진다.6-9
천연방사성물질이란?
우주선을 포함하여 지구의 생성과 함께 발생한 천연방사성핵종을 함유한 물질을 천연방사성물질(Naturally occurring radioactive materials, NORM)이라 정의하며 인간활동에 의해 인위적인 조작과정을 거치면서 농축되는 경우 방사선 노출에 따른 위해를 증가시킬 수 있다. 천연방사성물질은 지구의 기원으로부터 발생하여 모든 환경에 항상 존재하고 있기 때문에 이로부터 방출되는 방사선은 일반적인 사람들이 살아가는 데 있어 연간 피폭선량의 주된 원인이 되고 있지만 보건학적인 관점에서는 방사선량이 미비하여 크게 고려되지 않는다.
참고문헌 (23)
A. S. Paschoa, Appl. Radiat. Isot., 49, 189-196 (1998).
International Commission on Radiological Protection. 'The 2007 Recommendations of the International Commission on Radiological Protection', ICRP Publication 103, 2007.
Q. H. Hu, J. Q. Weng and J. S. Wang, J. Environ. Radioact., 101, 426-437 (2010).
International Atomic Energy Agency, 'Extent of Environmental Contamination by naturally occurring radioactive material (NORM) and technological options for mitigation', Tech report 419, 2003.
N. M. Hassan, T. Ishikawa, M. Hosoda, A. Sorimachi, S. Tokonami, Ma. Fukushi and S. K. Sahoo, J. Radioanal. Nucl. Chem., 283, 15-21 (2009).
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J. Y. Park, J. M. Lim, Y. Y. Ji, C. S. Lim, B. U. Jang, K. H. Chung, W. Lee and M. J. Kang, J. Radiat. Prot. Res., 41(4), 359-367 (2017).
International Atomic Energy Agency, 'Extent of environmental contamination by Naturally Occurring Radioactive Material (NORM) and technological options for mitigation', 2003.
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