[국내논문]CNG 버스용 SCR 촉매의 세라믹과 메탈 담체에 따른 De-CH4/NOx 특성 Characteristics on De-CH4/NOx according to Ceramic and Metal Substrates of SCR Catalysts for CNG Buses원문보기
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 천연가스는 대기환경 오염물질을 거의 배출하지 않는 청정연료이며, 주로 시내버스의 연료로 사용되어져 왔다. CNG 버스의 보급률이 계속적으로 증가하고 있으며 이에 대한 엄격한 배기규제를 충족시키고 경제적인 후처리장치의 연구개발이 필요하다. 장기적인 연구로는, CNG 버스에서 배출되는 유독성가스인 $CH_4$와 NOx를 동시저감시키는 새로운 NGOC/LNT+NGOC/SCR 복합시스템을 개발하는 것이다. 이 연구는 복합시스템 후단에 장착되는 선택적인촉매환원(SCR)의 washcoat를 세라믹과 메탈 담체에 코팅하여 $de-CH_4/NOx$ 특성을 파악하는 것이다. V, Cu-SCR 촉매는 $CH_4$ 산화반응에는 영향을 미치지 않고, 이중층으로 코팅된 2, 4번 NGOC/SCR 촉매는 $400^{\circ}C$에서 $CH_4$가 산화되기 시작하여 약 $550^{\circ}C$에서는 약 20% 수준으로 $CH_4$가 저감되었다. NGOC/SCR처럼 two layer로 코팅된 2, 4번 SCR 촉매는 $350^{\circ}C$이상에서는 마이너스(-) NOx 전환률을 나타냈다. 이는 $ NH_4NO_3$(질산염)으로 흡장되어 있는 NOx가 촉매의 반응속도가 저하됨에 따라 $N_2$로 환원되지 못하고 $NO+NO_2$로 탈착되었기 때문이다. 세라믹 기반의 복합시스템은 $400^{\circ}C$에서 약 30%, $500^{\circ}C$에서 LOT50에 이르러 메탈 기반의 복합시스템보다 약 20% CH4 정화 성능이 높았고, NGOC/LNT+Cu-SCR 복합시스템 조합이 적합하다.
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 천연가스는 대기환경 오염물질을 거의 배출하지 않는 청정연료이며, 주로 시내버스의 연료로 사용되어져 왔다. CNG 버스의 보급률이 계속적으로 증가하고 있으며 이에 대한 엄격한 배기규제를 충족시키고 경제적인 후처리장치의 연구개발이 필요하다. 장기적인 연구로는, CNG 버스에서 배출되는 유독성가스인 $CH_4$와 NOx를 동시저감시키는 새로운 NGOC/LNT+NGOC/SCR 복합시스템을 개발하는 것이다. 이 연구는 복합시스템 후단에 장착되는 선택적인촉매환원(SCR)의 washcoat를 세라믹과 메탈 담체에 코팅하여 $de-CH_4/NOx$ 특성을 파악하는 것이다. V, Cu-SCR 촉매는 $CH_4$ 산화반응에는 영향을 미치지 않고, 이중층으로 코팅된 2, 4번 NGOC/SCR 촉매는 $400^{\circ}C$에서 $CH_4$가 산화되기 시작하여 약 $550^{\circ}C$에서는 약 20% 수준으로 $CH_4$가 저감되었다. NGOC/SCR처럼 two layer로 코팅된 2, 4번 SCR 촉매는 $350^{\circ}C$이상에서는 마이너스(-) NOx 전환률을 나타냈다. 이는 $ NH_4NO_3$(질산염)으로 흡장되어 있는 NOx가 촉매의 반응속도가 저하됨에 따라 $N_2$로 환원되지 못하고 $NO+NO_2$로 탈착되었기 때문이다. 세라믹 기반의 복합시스템은 $400^{\circ}C$에서 약 30%, $500^{\circ}C$에서 LOT50에 이르러 메탈 기반의 복합시스템보다 약 20% CH4 정화 성능이 높았고, NGOC/LNT+Cu-SCR 복합시스템 조합이 적합하다.
The policy-making and technological development of eco-friendly automobiles designed to increase their supply is ongoing, but the internal combustion engine still accounts for about 95% of the automobiles in use. Also, in order to meet the stricter emission regulations of internal combustion engines...
The policy-making and technological development of eco-friendly automobiles designed to increase their supply is ongoing, but the internal combustion engine still accounts for about 95% of the automobiles in use. Also, in order to meet the stricter emission regulations of internal combustion engines based on fossil fuels, the proportion of after-treatments for vehicles and (ocean going) vessels is gradually increasing. Natural gas is a clean fuel that emits few air pollutants and has been used mainly as a fuel for city buses. In the long term, we intend to develop a new NGOC/LNT+NGCO/SCR combined system that simultaneously reduces the toxic gases, $CH_4$ and NOx, emitted from CNG buses. The objective of this study is to investigate the characteristics of $de-CH_4/NOx$ according to the ceramic and metal substrates of the SCR (Selective Catalytic Reduction) catalysts mounted downstream of the combined system. The V and Cu-SCR catalysts did not affect the $CH_4$ oxidation reaction, the two NGOC/SCR catalysts each coated with two layers began to oxidize $CH_4$ at $400^{\circ}C$, and the amount of $CH_4$ emitted was reduced to about 20% of its initial value at about $550^{\circ}C$. The two NGOC/SCR catalysts each coated with two layers showed a negative (-) NOx conversion rate above $350^{\circ}C$. The ceramic-based combined system reached LOT50 at $500^{\circ}C$, which was about 20% higher in terms of the $CH_4$ conversion rate than the metal-based combined system, showing that the combined system of NGOC/LNT+Cu-SCR is a suitable combination.
The policy-making and technological development of eco-friendly automobiles designed to increase their supply is ongoing, but the internal combustion engine still accounts for about 95% of the automobiles in use. Also, in order to meet the stricter emission regulations of internal combustion engines based on fossil fuels, the proportion of after-treatments for vehicles and (ocean going) vessels is gradually increasing. Natural gas is a clean fuel that emits few air pollutants and has been used mainly as a fuel for city buses. In the long term, we intend to develop a new NGOC/LNT+NGCO/SCR combined system that simultaneously reduces the toxic gases, $CH_4$ and NOx, emitted from CNG buses. The objective of this study is to investigate the characteristics of $de-CH_4/NOx$ according to the ceramic and metal substrates of the SCR (Selective Catalytic Reduction) catalysts mounted downstream of the combined system. The V and Cu-SCR catalysts did not affect the $CH_4$ oxidation reaction, the two NGOC/SCR catalysts each coated with two layers began to oxidize $CH_4$ at $400^{\circ}C$, and the amount of $CH_4$ emitted was reduced to about 20% of its initial value at about $550^{\circ}C$. The two NGOC/SCR catalysts each coated with two layers showed a negative (-) NOx conversion rate above $350^{\circ}C$. The ceramic-based combined system reached LOT50 at $500^{\circ}C$, which was about 20% higher in terms of the $CH_4$ conversion rate than the metal-based combined system, showing that the combined system of NGOC/LNT+Cu-SCR is a suitable combination.
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문제 정의
이 절에서는 현재 디젤자동차 및 선박용에 실용화되어 있는 de-NOx 촉매로는 V(바나듐)-SCR과 Fe, Cu-SCR (제올라이트) 촉매가 다용되고 있으며, 선행연구에서 도 출된 결과물을 토대로 2종류(V, SCR)의 SCR 촉매에 이 중층(two layer)로 NGOC/LNT용 washcoat를 코팅하여 소성 및 환원 처리한 후 de-CH4/NOx 성능에 따라 NGOC/SCR 촉매를 선정하고자 한다. 1, 3번 SCR 촉매 는 실용화되어 있는 일반적인 SCR 촉매이며, 2, 4번은 개발된 NGOC/LNT를 two layer로 코팅한 촉매로써 SCR 촉매는 희박연소(O2 농도 공존)를 하는 디젤자동차 에서 먼저 염기성가스인 NH3를 흡장하고 산성계열의 NOx와 반응하여 환원시키는 촉매이다.
와 NOx를 각각 따로 저감시키는 촉매장치로 구성이 되어 있어서 후처리장치의 고비용과 공간을 많이 차지함에 따라 장착의 용이성이 저하되는 문제점을 가지고 있다. 이러한 문제점을 가지고 있는바 이 연구는 장기적인 관점에서 CNG 버스의 post Euro-6 대응을 위하여 CH4와 NOx를 동시에 저감시키는 복합시스템을 개발하는 것이다. 이번 연구는 de-CH4/NOx 성능 향상을 위해 기존의 세라믹(ceramic)과 메탈(metal) 담체[4]에 선택적인 촉매 환원(Selective Catalytic Reduction) 촉매[5-11]washcoat를 코팅하여 담체에 따른 de-CH4/NOx 성능을 파악하는 것이다.
이러한 문제점을 가지고 있는바 이 연구는 장기적인 관점에서 CNG 버스의 post Euro-6 대응을 위하여 CH4와 NOx를 동시에 저감시키는 복합시스템을 개발하는 것이다. 이번 연구는 de-CH4/NOx 성능 향상을 위해 기존의 세라믹(ceramic)과 메탈(metal) 담체[4]에 선택적인 촉매 환원(Selective Catalytic Reduction) 촉매[5-11]washcoat를 코팅하여 담체에 따른 de-CH4/NOx 성능을 파악하는 것이다.
가설 설정
Fig. 6(a)의 CH4 전환율에서 1, 3번 V, Cu-SCR 촉매 는 기질이 산성이므로 CH4(중성) 산화반응에는 영향을 미치지 않는다. 반면에 이중층으로 NGOC와 SCR이 코 팅된 2, 4번 NGCO/SCR 촉매는 400℃에서 CH4가 산화 되기 시작하여 약 550℃에서는 약 20% 수준으로 CH4가 저감되며 4번 NGOC/Cu-SCR 촉매의 CH4 정화성능이 제일 우수하다.
Fig. 9(b)의 NOx 전환율에서 세라믹과 메탈 기반의 복합시스템은 약 30% 동일한 수준으로 NOx가 정화되고 있다. 저·중 온도에서는 NOx 정화성능이 주반응으로 나타나며 고온 에서는 CH4 산화능력이 주반응으로 나타나고 있다.
제안 방법
1은 세라믹과 메탈 담체의 사진을 나타내고 있다. 1. V-SCR 촉매는 TiO2 기반에 3wt%의 바나디아(V2O5, Vanadium)과 5wt의 텅 스타(WO3)를 넣어 2시간 함침하고 건조하였다. 500℃에서 2h 동안 소성한 후 촉매 파우더는 밀링(milling) 작업 후에 50cc 증류수에 넣고 액상 실리카를 촉매파우더 무게대비 약 10% 수준으로 비이커에 넣은 후 80℃로 유지하면서 교반하였다.
그 후 코팅된 촉매를 500℃에서 2h 동안 air로 소성 (calcination)하여 제조하였다. 2. NGOC/V-SCR는 1번 V-SCR 촉매를 단층(one layer)로 코팅한 후에 NGOC(1Pt-3Pd-1Rh-3MgO-3Ni-6CeO2-5Cr-15Ba/(Al+Si))를 이중층(two layer)로 코팅하였다. 3.
NGOC/V-SCR는 1번 V-SCR 촉매를 단층(one layer)로 코팅한 후에 NGOC(1Pt-3Pd-1Rh-3MgO-3Ni-6CeO2-5Cr-15Ba/(Al+Si))를 이중층(two layer)로 코팅하였다. 3. Cu-SCR 촉매는 Cu를 5wt%를 증류수에 투입하고 pH=8-8.5로 맞 춘 후 93wt%의 ZSM-5와 5시간 이온교환(Ion exchange)법으로 제조한 후 3wt%의 지르코니아(ZrO2) 를 넣어 합침하였다. 건조(dry)후 500℃ 공기분위에서 2hr 소성하였다.
건조(dry)후 500℃ 공기분위에서 2hr 소성하였다. 4. NGOC/Cu-SCR 촉매는 Cu-SCR 촉 매를 단층으로 코팅한 후에 NGOC를 이중층으로 코팅 하여 소성 및 환원처리 한 후에 촉매를 제조하였다. 촉매 조성은 Table 1과 같다.
Fig. 2는 모델가스반응 장치의 개략도이며, 촉매의 성능평가는 200∼550℃까지 정상상태(steady state)조건으로 설정하였고, 촉매 반응 후의 가스성분은 가스분석기(VarioPlus Industrial, MRU Instruments, Inc.)를 이용하여 정량·정성적으로 평가하였다.
Fig. 5는 CNG 버스에서 배출되는 유독성가스인 CH4 와 NOx를 동시 저감하는 후처리복합시스템의 개략도를 나타내고 있으며, 이 연구에서는 복합시스템 후단에 장 착되는 촉매를 이중충으로 코팅한 NGOC/SCR 또는 단 일층으로 코팅한 SCR 촉매를 제조하여 평가하였다.
세라믹(ceramic)과 메탈(metal) 담체 기반의 SCR 촉 매의 CH4와 NOx 저감 특성을 파악하였고 결과는 아래 와 같다.
대상 데이터
CNG 버스용 de-CH4/NOx 저감 능력 향상을 위해 4 종류의 SCR 촉매를 제조하였고, Fig.1은 세라믹과 메탈 담체의 사진을 나타내고 있다. 1.
성능/효과
Fig.6(b)의 de-NOx 성능을 보면 NGOC/SCR처럼 two layer로 코팅된 2, 4번 SCR 촉매는 저온 225℃에서 약 40%의 NOx 저감 성능을 나타내 고 있으나, 350℃이상에서는 마이너스(-) NOx 전환률을 나타내며 NOx 저감 능력이 급격히 저하된다. 이는 Fig 7의 SCR 촉매의 반응 메커니즘에서 pore 안에 NH4NO3(질산염)으로 흡장되어 있는 NOx가 촉매의 반 응속도가 저하됨에 따라 N2로 환원되지 못하고 NO+NO2로 탈착됨에 따라 마이너스 전환율이 발생된 것이다.
1) 1 3번 V, Cu-SCR 촉매는 CH4 산화반응에는 영향 을 미치지 않았고, 이중층으로 코팅된 2, 4번 NGCO/SCR 촉매는 400℃에서 CH4가 산화되기 시작하여 약 550℃에서는 약 20% 수준으로 CH4 가 저감되었다.
2) NGOC/SCR처럼 이중층으로 코팅된 2, 4번 SCR 촉매는 350℃이상에서는 마이너스(-) NOx 전환률 을 나타냈고, NOx 저감 능력이 급격히 저하되었 으며, NH4NO3(질산염)으로 흡장되어 있는 NOx가 촉매의 반응속도가 저하됨에 따라 N2로 환원되지 못하고 NO+NO2로 탈착되었기 때문이다.
3) 세라믹 기반의 복합시스템은 400℃에서 약 30%, 500℃에서 LOT50에 이르러 메탈 기반의 복합시 스템보다 약 20% CH4 정화 성능이 높았고, NGOC/LNT+Cu-SCR 복합시스템 조합이 적합하다
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
장착의 용이성이 저하되는 문제점을 해결하는 방법은?
현재는 CNG 버스에 사용되는 후처리장치는 CH4와 NOx를 각각 따로 저감시키는 촉매장치로 구성이 되어 있어서 후처리장치의 고비용과 공간을 많이 차지함에 따 라 장착의 용이성이 저하되는 문제점을 가지고 있다. 이 러한 문제점을 가지고 있는바 이 연구는 장기적인 관점 에서 CNG 버스의 post Euro-6 대응을 위하여 CH4와 NOx를 동시에 저감시키는 복합시스템을 개발하는 것이 다. 이번 연구는 de-CH4/NOx 성능 향상을 위해 기존의 세라믹(ceramic)과 메탈(metal) 담체[4]에 선택적인 촉매 환원(Selective Catalytic Reduction) 촉매[5-11]washcoat를 코팅하여 담체에 따른 de-CH4/NOx 성능을 파악하는 것이다.
천연가스 차량업계가 위기를 맞은 이유는?
화석연료가 가지고 있는 여러 가지 문제로 인하여 새로운 대체에너 지나 연료에 대한 연구가 진행 중이며, 천연가스(natural gas)는 화석연료 중 석유에 버금갈 만큼 풍부한 매장량 을 가지고 있고 압축천연가스(CNG) 버스의 주요 연료 원으로 사용되어져왔다[2]. 최근 정부의 전폭적인 지원 하에 급성장을 해오던 천연가스 차량업계는 유가하락과 Euro-5, 6 도입 등 대외변수에 대응할 힘을 갖추지 못하 며 위기를 맞았지만 다시 재도약을 하기 위해 정부와 지자체, 업계가 한 곳으로 힘을 모으고 정책지원부터 인 프라 확충, 관련기술 개발까지 중장기 로드맵을 정밀하 게 정립하였다[3].
천연가스란?
화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 천연가스는 대기환경 오염물질을 거의 배출하지 않는 청정연료이며, 주로 시내버스의 연료로 사용되어져 왔다. CNG 버스의 보급률이 계속적으로 증가하고 있으며 이에 대한 엄격한 배기규제를 충족시키고 경제적인 후처리장치의 연구개발이 필요하다.
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