[논문]공융 갈륨-인듐 액체금속 전극 기반 전기이중층 커패시터

김지혜; 구형준

doi:10.7316/khnes.2018.29.6.627

공융 갈륨-인듐 액체금속 전극 기반 전기이중층 커패시터
An Electric Double-Layer Capacitor Based on Eutectic Gallium-Indium Liquid Metal Electrodes 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.29 no.6, 2018년, pp.627 - 634

김지혜 (서울과학기술대학교 화공생명공학과) , 구형준 (서울과학기술대학교 화공생명공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

Gallium-based liquid metal, e.g., eutectic gallium-indium (EGaIn), is highly attractive as an electrode material for flexible and stretchable devices. On the liquid metal, oxide layer is spontaneously formed, which has a wide band-gap, and therefore is electrically insulating. In this paper, we fabricate a capacitor based on eutectic gallium-indium (EGaIn) liquid metal and investigate its cyclic voltammetry (CV) behavior. The EGaIn capacitor is composed of two EGaIn electrodes and electrolyte. CV curves reveal that the EGaIn capacitor shows the behavior of electric double-layer capacitors (EDLC), where the oxide layers on the EGaIn electrodes serves as the dielectric layer of EDLC. The oxide thicker than the spontaneously-formed native oxide decreases the capacitance of the EGaIn capacitor, due to increased voltage loss across the oxide layer. The EGaIn capacitor without oxide layer exhibits unstable CV curves during the repeated cycles, where self-repair characteristic of the oxide was observed. Finally, the electrolyte concentration is optimized by comparing the CV curves at various electrolyte concentrations.

주제어

표/그림 (6)

그림 Fig. 1. (a) Experimental setup of a EGaIn capacitor. (b) Electrochemical process for removal or formation of the oxide layer on EGaIn electrodes by bias application
그림 Fig. 2. (a) A top-view image of the EGaIn liquid metal electrodes of the EGaIn capacitor. Scale bar=0.5 mm. (b) Chargingdischarging mechanism of the EGaIn capacitor. (c) CV curves of the EGaIn capacitor with native oxide at different sweep rates. 1 M of Na₂SO₄ aqueous solution was used as electrolyte
그림 Fig. 4. Stability of the EGaIn capacitors depending on the thickness of oxide layer. (a) CV curves of the oxide-free EGaIn capacitor during 200 cycles. (b) Comparison of CV curve of the oxide-free EGaIn capacitor at 200th cycle, to that of the EGaIn capacitor with the native oxide at the first cycle. (c) CV curve of the EGaIn capacitor with thicker oxide by 1 V
그림 Fig. 3. (a) Top-view images of EGaIn liquid metal electrodes after further oxidation with different oxidative voltages. Scale bar=0.5 mm. Each oxidative voltage was applied for 30 s. (b)CV curves of the capacitors with the EGaIn electrodes in (a). The scan rate is 200 mV/s
그림 Fig. 5. Capacitance for 200 cycles at difference oxide thickness. The scan rate is 500 mV/s
그림 Fig. 6. Effect of electrolyte concentrations on CV curves of EGaIn based capacitors; (a) 0.01 M, (b) 0.1 M, (c) 1 M. For the stable CV measurement, oxide skin was further oxidized under 1 V for 30 seconds. Aqueous Na₂SO₄ solutions were used as the electrolyte

AI 본문요약
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문제 정의

산화막 두께가 커패시터 거동에 미치는 영향을 보기 위하여, 산화/환원 과전압을 이용하여 EGaIn 산화막의 두께를 조절하고 그에 따른 커패시턴스값 변화를 살펴본다. 그리고 산화막이 제거된 EGaIn 전극에서 반복 충방전 과정 동안 산화막이 자발적 복구되는 독특한 자기복구(self-repair) 특성에 대하여 논의한다. 마지막으로, 전해질 농도의 영향을 살피기 위하여 전해질의 농도를 달리하여 CV 그래프와 커패시턴스값을 비교한다.
그러므로 나노 절연막이 표면에 형성된 갈륨계 액체금속은 전하 전달 반응이 억제된 이상 분극 전극(ideally polarizable electrode)에 가까운 특성을 띄어 전기이중층 커패시터와 유사한 거동을 보일 수 있다²⁹⁾. 본 논문에서 우리는 두 개의 EGaIn 전극과 전해질을 기반으로 커패시터(이하 EGaIn 커패시터)를 구성하고, 여기서 나타나는 커패시터 거동 분석 결과를 발표한다. 먼저, cyclic voltammetry (CV) 실험을 통하여 EGaIn 커패시터가 전기이중층 커패시터의 충방전 거동 특성을 보임을 확인한다.
본 논문에서는 액체금속 EGaIn 전극을 기반으로 EDLC 커패시터를 제작하였다. 표면에 형성되는 갈륨 산화막에 전기 이중층이 효과적으로 형성되어 커패시터 특성을 보이는 것을 확인하였다.

제안 방법

결과 적으로 본 전기화학 시스템은 EGaIn/전해질(Na₂SO₄)/ EGaIn 계면으로 구성된다. CV 실험은 전기화학분석 시스템(EIS system, Bio-logic, SP-200)을 사용하여, -0.3에서 0.3 V 범위에서 주사속도를 50-500 mV/s로 달리하며 측정하였다. 커패시턴스는 CV 그래프로부터 아래 식을 이용하여 계산하였다³⁰⁾.
EGaIn 전극의 표면 산화막의 두께가 EGaIn 커패시터의 특성에 미치는 영향을 관찰하기 위하여 산화막의 두께를 조절하여 CV 측정을 하였다. EGaIn의 갈륨 산화막의 두께는 EGaIn에 충방전 측정전압인0.
산화막이 있는 EGaIn 전극에 충전 전압을 가하면 전해질 내에 있는 이온들이 나노 절연 산화막 위에 쌓이면서 충전이 되고, 방전 시에는 쌓여있던 이온들이 풀리면서 전류를 발생시킨다. EGaIn 커패시터의 특성을 알아보기 위하여 -0.3에서 0.3 V의 전압 범위에서 CV 곡선을 측정하였다(Fig. 2[c]). 이론적으로 EDLC는 직사각형의 CV 곡선을 보여주는 데, EGaIn 커패시터의 CV 결과 그래프는 기울어진 직사각형의 모양으로 EDLC와 유사한 거동을 보여주고 있다.
갈륨 산화막의 유무와 두께가 EGaIn 커패시터의 전기화학 특성에 미치는 영향을 알아보기 위해서, Fig. 1(b)와 같이 산화/환원 과전압을 이용하여, 산화막을 제거 또는 추가 형성하였다. 전해질에 잠긴 EGaIn 액체금속 한쪽에 전극을 연결하고 다른 한쪽 역시 전해질에 담겨진 구리선 전극에 연결한다.
그리고 산화막이 제거된 EGaIn 전극에서 반복 충방전 과정 동안 산화막이 자발적 복구되는 독특한 자기복구(self-repair) 특성에 대하여 논의한다. 마지막으로, 전해질 농도의 영향을 살피기 위하여 전해질의 농도를 달리하여 CV 그래프와 커패시턴스값을 비교한다.
먼저, polydimethylsiloxane (PDMS) 로 사각 틀을 만들고, 바닥에 두 개의 구멍을 뚫어, 지름 500 μm의 타이곤 튜브를 연결한다.
먼저, cyclic voltammetry (CV) 실험을 통하여 EGaIn 커패시터가 전기이중층 커패시터의 충방전 거동 특성을 보임을 확인한다. 산화막 두께가 커패시터 거동에 미치는 영향을 보기 위하여, 산화/환원 과전압을 이용하여 EGaIn 산화막의 두께를 조절하고 그에 따른 커패시턴스값 변화를 살펴본다. 그리고 산화막이 제거된 EGaIn 전극에서 반복 충방전 과정 동안 산화막이 자발적 복구되는 독특한 자기복구(self-repair) 특성에 대하여 논의한다.
EGaIn 금속 표면에 형성되는 갈륨 산화막은 EGaIn 커패시터의 EDLC 거동 특성 메커니즘에서 중요한 역할을 한다. 이러한 산화막의 필요성을 확인하기 위하여 산화막을 제거한 EGaIn을 전극으로 하여 연속적으로 CV 측정을 하였다(Fig. 4[a]). 첫 번째 CV 사이클에서 절연막 역할을 하는 산화막이 없기때문에, 전기이중층 형성에 의한 충/방전보다는 전압에 따른 산화/환원 반응이 우세하게 발생하여 전류는 높게 나타나지만 EDLC의 전형적인 직사각형 CV 그래프에 서는 많이 벗어난 그래프 모양을 보여준다.
전해질 농도에 따른 커패시턴스 차이를 보기 위하여 전해질의 농도를 0.01, 0.1, 1 M로 달리하여 CV 분석을 진행하였다(Fig. 6). 커패시턴스의 값은 500 mV/s 기준으로 0.

대상 데이터

두 개의 튜브에 각각 EGaIn (Sigma-Aldrich)을 주입하여 EGaIn 전극을 만들고 전해질을 채운다. 전해질은 황산나트륨(Na₂SO₄, Sigma-Aldrich) 용액을 사용하였다. 결과 적으로 본 전기화학 시스템은 EGaIn/전해질(Na₂SO₄)/ EGaIn 계면으로 구성된다.

성능/효과

자연산화막 이상의 두꺼운 산화막이 존재할 때는 EGaIn 커패시터의 커패시턴스 값은 약간 저하되지만, 반복측정에도 커패시터값이 거의 일정하게 유지되어 우수한 작동 안정성을 보여 주었다. 0.01-1M 범위에서 전해질 농도를 달리하며 EGaIn 커패시터의 CV 측정을 해본 결과, ~0.1M에서 가장 높고 안정적인 성능을 보였다. 이상의 연구 결과는 EGaIn 액체금속을 이용한 전기화학 에너지 소자 개발 연구에 중요한 정보를 제공할 수 있을 것이다.
표면에 형성되는 갈륨 산화막에 전기 이중층이 효과적으로 형성되어 커패시터 특성을 보이는 것을 확인하였다. EGaIn 산화막 두께를 달리하며 CV 그래프를 비교해본 결과, 자연산화막 이상으로 두꺼워진 산화막은 충방전 전류 및 커패시턴스를 감소시킴을 확인하였다. 갈륨 산화막이 제거된 EGaIn 전극을 이용한 커패시터의 경우, CV 그래프의 전류는 높지만 전형적인 EDLC 거동에서 다소 벗어난 CV 그래프를 보였다.
이는 두꺼워진 산화막에서 전압 손실이 커졌기 때문으로 보인다. 그러나 0.5 V 이상의 산화 과전압 조건에서는 산화전압의 크기와 무관하게 거의 유사한 CV 그래프 경향을 보였으며, 그 결과 커패시턴스값도 거의 일정하게 유지되었다.
본 논문에서 우리는 두 개의 EGaIn 전극과 전해질을 기반으로 커패시터(이하 EGaIn 커패시터)를 구성하고, 여기서 나타나는 커패시터 거동 분석 결과를 발표한다. 먼저, cyclic voltammetry (CV) 실험을 통하여 EGaIn 커패시터가 전기이중층 커패시터의 충방전 거동 특성을 보임을 확인한다. 산화막 두께가 커패시터 거동에 미치는 영향을 보기 위하여, 산화/환원 과전압을 이용하여 EGaIn 산화막의 두께를 조절하고 그에 따른 커패시턴스값 변화를 살펴본다.
2[c]). 이론적으로 EDLC는 직사각형의 CV 곡선을 보여주는 데, EGaIn 커패시터의 CV 결과 그래프는 기울어진 직사각형의 모양으로 EDLC와 유사한 거동을 보여주고 있다. 주사속도에 비례해서 CV 곡선의 면적도 넓어지는데 이는 EDLC의 전형적인 CV 특성이다³¹⁾.
이는 1 M일 때 이온의 농도가 과도하게 높아져 이온들끼리 간섭현상이 일어난 것으로 추정된다. 이상의 결과를 바탕으로, 본 실험에 사용된 EGaIn 커패시터 조건에서는 약 0.1 M의 전해질 농도에서 가장 높고 안정된 EDLC 거동을 보임을 알 수 있다.
산화막이 제거된 EGaIn 전극의 경우, 연속 충방전 사이클을 거치면서 산화막이 자발적으로 형성되는 자기복구 특성을 관찰할 수 있었다. 자연산화막 이상의 두꺼운 산화막이 존재할 때는 EGaIn 커패시터의 커패시턴스 값은 약간 저하되지만, 반복측정에도 커패시터값이 거의 일정하게 유지되어 우수한 작동 안정성을 보여 주었다. 0.
본 논문에서는 액체금속 EGaIn 전극을 기반으로 EDLC 커패시터를 제작하였다. 표면에 형성되는 갈륨 산화막에 전기 이중층이 효과적으로 형성되어 커패시터 특성을 보이는 것을 확인하였다. EGaIn 산화막 두께를 달리하며 CV 그래프를 비교해본 결과, 자연산화막 이상으로 두꺼워진 산화막은 충방전 전류 및 커패시턴스를 감소시킴을 확인하였다.

후속연구

1M에서 가장 높고 안정적인 성능을 보였다. 이상의 연구 결과는 EGaIn 액체금속을 이용한 전기화학 에너지 소자 개발 연구에 중요한 정보를 제공할 수 있을 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	슈퍼커패시터의 특징과 사용되는 분야는?	대표적인 에너지 저장장치로는 배터리와 슈퍼 커패시터가 있다. 슈퍼커패시터는 충방전이 빠르고 짧은 시간에 높은 에너지를 발산시키기 때문에 고출력의 동력이 필요한 분야에 사용된다. 슈퍼커패시터는 전기이중층 커패시터(electric double-layer capacitor, EDLC)와 전기화학 반응을 동반한 유사커패시터 (pseudocapacitor) 그리고 두 매커니즘을 접목시킨 하이브리드 커패시터 등으로 분류된다.
	EGaIn 커패시터의 전기화학 특성 분석을 위하여 가장 먼저 한 것은?	1(a)와 같은 장치를 구성하였다. 먼저, polydimethylsiloxane (PDMS) 로 사각 틀을 만들고, 바닥에 두 개의 구멍을 뚫어, 지름 500 μm의 타이곤 튜브를 연결한다. 두 개의 튜브에 각각 EGaIn (Sigma-Aldrich)을 주입하여 EGaIn 전극을 만들고 전해질을 채운다.
	갈륨계 액체금속이 다양한 모양 구현이 가능한 이유는?	갈륨계 액체금속의 또 다른 중요한 특징은 표면에 수 나노미터 두께의 갈륨 산화막을 자발적으로 형성하는 것이다16-19). 표면장력이 높아 성형이 어려운 수은과 달리, 갈륨계 액체금속은 표면에 형성된 자연산 화막(native oxide)이 표면장력을 낮추어 주기 때문에 구형 외에 다양한 모양 구현이 가능하다20-27). 이 산화막은 밴드갭이 커서(Eg: ~5 eV28)) 전기적으로는 부도체이다.

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표제어: PCR

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