대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 우라늄으로 오염된 지하수를 정화하는 흡착 배치실험을 수행하였다. 국내에서 판매되는 두 종류의 대나무 활성탄을 사용하여 다양한 우라늄 농도를 가지는 인공오염수를 대상으로 활성탄 투입량에 따른 제거효율 변화를 측정하였다. 인공오염수의 다양한 pH, 온도, 흡착 시간 조건에서 흡착실험을 반복하여, 최적의 제거효율을 나타내는 대나무 활성탄의 적용 조건을 결정하였다. 실험 결과, 인공오염수에 대한 대나무 활성탄의 우라늄 제거효율은 70 ~ 97 %를 나타내었으며, 우라늄 농도가 0.14 mg/L인 실제 우라늄 오염지하수에 대한 제거효율도 84 %로 매우 높았다. 오염수의 온도의 경우 $10{\sim}20^{\circ}C$ 범위, pH는 5 ~ 9 범위에서 우라늄 제거효율 변화가 크지 않아, 현장에서 별도의 추가 처리 없이 오염지하수에 적용할 수 있을 것으로 판단되었다. 흡착실험 결과로부터 대표적인 흡착등온선을 도시한 결과, 우라늄에 대하여 대나무 활성탄은 Langmuir 흡착특성을 나타내었으며, A type과 C type 대나무 활성탄의 최대흡착농도($q_m:mg/g$)값은 각각 200.0 mg/g와 16.9 mg/g으로 높게 나타났다. 오염수 100 mL에 대나무 활성탄 2 g(2 wt%)을 첨가한 경우, 초기 우라늄 농도가 0.04 ~ 10.8 mg/L 범위에서 분리상수 값(separation factor: $R_L$)과 표면흡착률 값(surface coverage: ${\theta}$)이 1 이하로 낮게 유지되어, 다양한 우라늄 농도 범위를 가지는 오염지하수에 대하여 적은 양의 대나무 활성탄으로 효과적으로 정화할 수 있을 것으로 판단되었다.
대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 우라늄으로 오염된 지하수를 정화하는 흡착 배치실험을 수행하였다. 국내에서 판매되는 두 종류의 대나무 활성탄을 사용하여 다양한 우라늄 농도를 가지는 인공오염수를 대상으로 활성탄 투입량에 따른 제거효율 변화를 측정하였다. 인공오염수의 다양한 pH, 온도, 흡착 시간 조건에서 흡착실험을 반복하여, 최적의 제거효율을 나타내는 대나무 활성탄의 적용 조건을 결정하였다. 실험 결과, 인공오염수에 대한 대나무 활성탄의 우라늄 제거효율은 70 ~ 97 %를 나타내었으며, 우라늄 농도가 0.14 mg/L인 실제 우라늄 오염지하수에 대한 제거효율도 84 %로 매우 높았다. 오염수의 온도의 경우 $10{\sim}20^{\circ}C$ 범위, pH는 5 ~ 9 범위에서 우라늄 제거효율 변화가 크지 않아, 현장에서 별도의 추가 처리 없이 오염지하수에 적용할 수 있을 것으로 판단되었다. 흡착실험 결과로부터 대표적인 흡착등온선을 도시한 결과, 우라늄에 대하여 대나무 활성탄은 Langmuir 흡착특성을 나타내었으며, A type과 C type 대나무 활성탄의 최대흡착농도($q_m:mg/g$)값은 각각 200.0 mg/g와 16.9 mg/g으로 높게 나타났다. 오염수 100 mL에 대나무 활성탄 2 g(2 wt%)을 첨가한 경우, 초기 우라늄 농도가 0.04 ~ 10.8 mg/L 범위에서 분리상수 값(separation factor: $R_L$)과 표면흡착률 값(surface coverage: ${\theta}$)이 1 이하로 낮게 유지되어, 다양한 우라늄 농도 범위를 가지는 오염지하수에 대하여 적은 양의 대나무 활성탄으로 효과적으로 정화할 수 있을 것으로 판단되었다.
Batch sorption experiments were performed to remove the uranium (U) in groundwater by using the bamboo charcoal. For 2 kinds of commercialized bamboo charcoals in Korea, the U removal efficiency at various initial U concentrations in water were investigated and the optimal sorption conditions to app...
Batch sorption experiments were performed to remove the uranium (U) in groundwater by using the bamboo charcoal. For 2 kinds of commercialized bamboo charcoals in Korea, the U removal efficiency at various initial U concentrations in water were investigated and the optimal sorption conditions to apply the bamboo charcoal were determined by the batch experiments with replicate at different pH, temperature, and reaction time conditions. From results of adsorption batch experiments, the U removal efficiency of the bamboo charcoal ranged from 70 % to 97 % and the U removal efficiency for the genuine groundwater of which U concentration was 0.14 mg/L was 84 %. The high U removal efficiency of the bamboo charcoal maintained in a relatively wide range of temperatures ($10{\sim}20^{\circ}C$) and pHs (5 ~ 9), supporting that the usage of the bamboo charcoal is available for U contaminated groundwater without additional treatment process in field. Two typical sorption isotherms were plotted by using the experimental results and the bamboo charcoal for U complied with the Langmuir adsorption property. The maximum adsorption concentration ($q_m:mg/g$) of A type and C type bamboo charcoal in the Langmuir isotherm model were 200.0 mg/g and 16.9 mg/g, respectively. When 2 g of bamboo charcoal was added into 100 mL of U contaminated groundwater (0.04 ~ 10.8 mg/L of initial U concentration), the separation factor ($R_L$) and the surface coverage (${\theta}$) maintained lower than 1, suggesting that the U contaminated groundwater can be cleaned up with a small amount of the bamboo charcoal.
Batch sorption experiments were performed to remove the uranium (U) in groundwater by using the bamboo charcoal. For 2 kinds of commercialized bamboo charcoals in Korea, the U removal efficiency at various initial U concentrations in water were investigated and the optimal sorption conditions to apply the bamboo charcoal were determined by the batch experiments with replicate at different pH, temperature, and reaction time conditions. From results of adsorption batch experiments, the U removal efficiency of the bamboo charcoal ranged from 70 % to 97 % and the U removal efficiency for the genuine groundwater of which U concentration was 0.14 mg/L was 84 %. The high U removal efficiency of the bamboo charcoal maintained in a relatively wide range of temperatures ($10{\sim}20^{\circ}C$) and pHs (5 ~ 9), supporting that the usage of the bamboo charcoal is available for U contaminated groundwater without additional treatment process in field. Two typical sorption isotherms were plotted by using the experimental results and the bamboo charcoal for U complied with the Langmuir adsorption property. The maximum adsorption concentration ($q_m:mg/g$) of A type and C type bamboo charcoal in the Langmuir isotherm model were 200.0 mg/g and 16.9 mg/g, respectively. When 2 g of bamboo charcoal was added into 100 mL of U contaminated groundwater (0.04 ~ 10.8 mg/L of initial U concentration), the separation factor ($R_L$) and the surface coverage (${\theta}$) maintained lower than 1, suggesting that the U contaminated groundwater can be cleaned up with a small amount of the bamboo charcoal.
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문제 정의
2(c)). 대나무 활성탄의 이러한 독특한 미세공극 구조가 우라늄 흡착 공간으로 활용되어 높은 제거효율을 나타내는것으로 판단되었으며, 이 후 흡착실험을 통하여 이를 검증하고자 하였다. A type과 C type 대나무 활성탄 입자의 EDS 분석 결과, 두 활성탄 모두 다른 원소를 거의 포함하지 않은 대나무의 주 원소인 C와 O로 이루어 있어서, 오염지하수 제거를 위해 현장에 사용하는 경우 대나무 활성탄 투입에 의한 주변 환경의 오염 가능성은 매우 희박한 것으로 나타났다.
실험 결과를 대표적인 흡착등온선과 대응시켜 흡착상수값, 흡착친화도를 나타내는 분리상수 값(RL), 표면흡착률 값(θ ) 등을 계산함으로써 대나무 활성탄의 우라늄의 흡착특성을 규명하고자 하였다. 또한 실제 우라늄 오염 지하수를 대상으로 흡착실험을 반복하여 대나무 활성탄의 우라늄 제거 효율을 계산함으로서, 현장 오염지하수에 대한 대나무 활성탄의 제거능을 입증하고자 하였다.
따라서 우라늄으로 오염된 수계(지하수 포함)를 정화하기 위하여 제거효율이 높고 친환경적인 흡착제 개발과 활용이 필요하다. 본 연구에서는 오염지하수로부터 우라늄을 제거하는데 효과적인 흡착제로서 대나무 활성탄의 활용가능성을 흡착 배치실험을 통하여 입증하였다. 복잡한 처리 과정이나 별도의 추가 반응을 고려하지 않은 대나무 활성탄 입자의 표면에 우라늄을 흡착시키는 기작만으로 70 % 이상의 우라늄 제거효율을 나타내었으며, 특히 실제 오염지하수의 우라늄 농도 범위인 0.
본 연구의 목적은 독성이 낮은 친환경 물질인 대나무 활성탄의 우라늄 흡착능을 실내 실험을 통하여 규명하여, 오염지하수로부터 방사능핵종을 제거하는 흡착제로서 대나무 활성탄의 활용 가능성을 입증하는데 있다. 흡착 배치실험을 통하여 제거 가능한 수계의 우라늄 농도 범위와 최적의 대나무 활성탄 흡착시간 등을 제시하였다.
흡착 배치실험을 통하여 제거 가능한 수계의 우라늄 농도 범위와 최적의 대나무 활성탄 흡착시간 등을 제시하였다. 실험 결과를 대표적인 흡착등온선과 대응시켜 흡착상수값, 흡착친화도를 나타내는 분리상수 값(RL), 표면흡착률 값(θ ) 등을 계산함으로써 대나무 활성탄의 우라늄의 흡착특성을 규명하고자 하였다. 또한 실제 우라늄 오염 지하수를 대상으로 흡착실험을 반복하여 대나무 활성탄의 우라늄 제거 효율을 계산함으로서, 현장 오염지하수에 대한 대나무 활성탄의 제거능을 입증하고자 하였다.
와 1/n은 흡착능(adsorption capacity)과 흡착강도(adsorption intensity)를 나타내는 Freundlich 흡착상수이다. 위 과정들에 의해 결정된 흡착등온식의 상수 값들로부터 대나무 활성탄의 우라늄 흡착능과 흡착 친화도를 평가하고, 현장에서 대나무 활성탄을 우라늄 제거를 위한 흡착제로 사용하는 경우, 오염지하수에 대한 적절한 사용량 및 적용 가능한 오염지하수의 우라늄 농도 법위를 제시하고자 하였다.
1의 실험조건과 동일하다. 위 실험을 통하여 최적의 흡착시간과 대나무 활성탄 주입량을 결정하고자 하였다.
가설 설정
2. 실험결과로부터 흡착 반응시간을 1시간으로 가정하였으며, 오염수(초기 우라늄 농도가 0.01 mg/L ~ 10 mg/L범위) 100 mL 당 대나무 활성탄 2 g을 첨가하여 배치실험을 수행하였다. 배치실험 결과를 대표적인 흡착 등온식인 Langmuir식(식(2))과 Freundlich식(식(5))에 도시하여, 흡착 후 수용액의 우라늄 농도(Ce)와 대나무 활성탄의 단위 질량당 흡착된 우라늄 농도(qe)의 관계식으로부터 각 식에 해당하는 흡착 상수들을 결정하였다.
제안 방법
실험 대상 지하수는 선행 연구에서 우라늄 농도가 높게 보고된 부산 OOO지역에서 채수한 후 pH, 우라늄을 포함한 용존 이온 농도 분석을 실시하였으며(Han and Lee, 2015), 4℃ 이하에 냉장 보관하였다. 100 ml 오염 지하수에 A type (또는 C type) 대나무 활성탄을 각각 1 g(1 wt%)과 2 g(2 wt%)씩 첨가하여 1시간 동안 반응 시킨 후 정치시켜, 상등수의 우라늄 농도를 ICP/MS로 분석하여 우라늄 제거효율을 계산하였다.
3.2.에서 수행한 A type과 C type 대나무 활성탄을 이용한 흡착 배치실험 결과를 활용하여 대나무 활성탄에 대한 대표적인 Langmuir 흡착등온선과 Freundlich 흡착등온선을 작성하였으며, 이를 Fig. 6에 나타내었다. 흡착등온선으로부터 계산되어진 흡착상수값들과 회귀계수(R2)값은 Table 2에 나타내었다.
국내 상용되는 대나무 활성탄의 특성을 분석한 선행 연구 결과로부터(Ahn and Lee, 2018), 상대적으로 우라늄 흡착능이 우수할 것으로 판단되는 2 종류 대나무 활성탄(A type과 C type)을 이용하여 흡착 배치실험을 수행하였다. 균일한 입자를 사용하기 위해 구입한 대나무 활성탄을 아게이트 막자사발을 이용하여 분말상으로 제조한 후 100 mesh 체(입경: 150 μm)에 걸러진 것을 사용하였다.
대나무 활성탄의 우라늄 흡착능(sorption capacity)을 평가하고 흡착특성을 규명하기 위하여, 배치실험 결과를 대표적 흡착등온식인 Langmuir 등온식과 Freundlich 등온식에 대응시켜, 각 흡착등온식의 흡착상수들을 결정하였다. 2.
두 종류의 대나무 활성탄을 대상으로 인공오염수 내 우라늄을 제거하는 흡착실험을 수행하였으며, 초기 우라늄 농도에 따른 우라늄 제거효율 결과를 Fig. 3에나타내었다. A type 활성탄의 경우 우라늄 제거효율은 72 % ~ 87 %를 나타내었으며, 오염수의 초기 우라늄 농도가 1.
01 mg/L ~ 10 mg/L범위) 100 mL 당 대나무 활성탄 2 g을 첨가하여 배치실험을 수행하였다. 배치실험 결과를 대표적인 흡착 등온식인 Langmuir식(식(2))과 Freundlich식(식(5))에 도시하여, 흡착 후 수용액의 우라늄 농도(Ce)와 대나무 활성탄의 단위 질량당 흡착된 우라늄 농도(qe)의 관계식으로부터 각 식에 해당하는 흡착 상수들을 결정하였다. 먼저 Langmuir 흡착등온식의 경우, 식(2)를 이용하여 Langmuir 흡착상수, 최대흡착 농도를 결정하였다.
활성탄과 수용액을 분리하기 위하여 2000 rpm으로 10분간 원심분리한 상등액을 마이크로 필터기가 부착된 주사기를 이용하여 5 mL 채수한 후, ICP/MS(Perkin elmer, Elan 6100, FIMS 400)를 활용하여 상등액 내 우라늄 농도를 분석하였다. 분석결과로부터 실험 전/후 인공오염수 내 우라늄 농도 변화값을 이용한 식(1)을 사용하여 대나무 활성탄의 우라늄 제거 효율(Removal efficiency: %)을 계산하였다.
3. 실제 오염지하수를 이용한 흡착 배치 실험
실제 오염지하수와 인공오염수의 수질은 지화학적으로 상이하여 대나무 활성탄의 제거효과가 다르게 나타날 수 있으므로, 실제 오염지하수를 대상으로 두 종류의 대나무 활성탄에 대한 흡착 배치실험을 반복하였다
. 실험 대상 지하수는 선행 연구에서 우라늄 농도가 높게 보고된 부산 OOO지역에서 채수한 후 pH, 우라늄을 포함한 용존 이온 농도 분석을 실시하였으며(Han and Lee, 2015), 4℃ 이하에 냉장 보관하였다.
국내에서 시판되고 있는 대나무 활성탄 5종류 중에서 표면적이 100 m2/g 이상이고, 평균 공극 크기가 10 ~100 nm 범위이며, 활성탄 입자들이 대나무의 섬유조직을 그대로 유지하여 다공성과 엽리구조가 발달된 두 종류(이하 ‘A type’과 ‘C type’으로 명명)를 대상으로 흡착배치실험을 실시하였다(Ahn and Lee, 2018). 실험에 사용한 대나무 활성탄 입자들을 FE-SEM/EDS(Scanning Electron Microscope/ Energy Dispersive X-Ray Spectrometer; Zeiss SUPRA 40VP)을 사용하여 분석하였다. 실험에 사용된 우라늄(동위원소 U-238) 용액은 농도가 1000 mg/L인 표준용액(Atomic Absorption 분석용: Sigma Aldrich 회사 제품)을 희석하여 사용하였으며, 2차 증류수에 우라늄 표준 용액을 첨가하여 우라늄 농도별 인공오염수를 제조하였다.
1 % ~ 3 %로 변화시켜 흡착실험을 반복 수행하였다. 오염수의 초기 pH에 따른 우라늄 제거효율 변화를 규명하기 위하여, 다양한 초기 오염수 pH 조건에서 흡착실험을 반복하였다. 활성탄 주입량 변화 실험 외 오염수의 초기 우라늄 농도는 0.
인공오염수의 우라늄 농도별 대나무 활성탄의 제거 효율을 규명하기 위한 흡착 배치실험을 수행하였으며, 2차 증류수와 우라늄 농도가 1000 mg/L인 표준 용액을 사용하여 다양한 우라늄 농도를 가지는 인공오염수를 제조하였다. 우라늄의 초기 농도가 0.01 - 10 mg/L인 인공오염수(총 8개 농도)를 제조하였으며, 각 용액 100 mL를 채운 삼각 플라스크에 대나무 활성탄을 종류별로 2 g 씩 넣고(수용액:활성탄 비= 50:1) 테프론 마개를 씌운 후 항온 진탕기를 사용하여 1시간 동안 150 rpm으로 혼합한 후, 안정화 될 때까지 약 1시간 정치시켰다. 활성탄과 수용액을 분리하기 위하여 2000 rpm으로 10분간 원심분리한 상등액을 마이크로 필터기가 부착된 주사기를 이용하여 5 mL 채수한 후, ICP/MS(Perkin elmer, Elan 6100, FIMS 400)를 활용하여 상등액 내 우라늄 농도를 분석하였다.
는 반응 후 오염수 내 우라늄 농도(mg/L)를 의미한다. 위 실험은 농도별로 3회 반복실험을 수행하였으며, 초기 우라늄 농도가 0.0 mg/L 인 수용액(배경치)에 대하여도 흡착실험을 반복 실시하였다.
현장에서 대량의 지하수나 지표수를 처리하는 경우 경제적으로 적용 가능한 흡착제의 반응시간을 고려하여, 대나무 활성탄의 흡착 반응시간을 10분 ~ 2시간 범위로 설정하여 반응시간에 따른 우라늄 제거 효율 변화를 측정함으로서, 적절한 흡착반응시간을 결정하였다. 인공오염수 내 적절한 활성탄 주입량을 결정하기 위하여, 오염수:활성탄 비율을 0.1 % ~ 3 %로 변화시켜 흡착실험을 반복 수행하였다. 오염수의 초기 pH에 따른 우라늄 제거효율 변화를 규명하기 위하여, 다양한 초기 오염수 pH 조건에서 흡착실험을 반복하였다.
실험에 사용된 우라늄(동위원소 U-238) 용액은 농도가 1000 mg/L인 표준용액(Atomic Absorption 분석용: Sigma Aldrich 회사 제품)을 희석하여 사용하였으며, 2차 증류수에 우라늄 표준 용액을 첨가하여 우라늄 농도별 인공오염수를 제조하였다. 인공오염수의 pH는 Sigma-Aldrich사의 1 N농도 시약용 HCl과 1 N 농도 NaOH 표준용액을 주입하여 적정하였다.
인공오염수의 우라늄 농도별 대나무 활성탄의 제거 효율을 규명하기 위한 흡착 배치실험을 수행하였으며, 2차 증류수와 우라늄 농도가 1000 mg/L인 표준 용액을 사용하여 다양한 우라늄 농도를 가지는 인공오염수를 제조하였다. 우라늄의 초기 농도가 0.
현장에서 대량의 지하수나 지표수를 처리하는 경우 경제적으로 적용 가능한 흡착제의 반응시간을 고려하여, 대나무 활성탄의 흡착 반응시간을 10분 ~ 2시간 범위로 설정하여 반응시간에 따른 우라늄 제거 효율 변화를 측정함으로서, 적절한 흡착반응시간을 결정하였다. 인공오염수 내 적절한 활성탄 주입량을 결정하기 위하여, 오염수:활성탄 비율을 0.
01 - 10 mg/L인 인공오염수(총 8개 농도)를 제조하였으며, 각 용액 100 mL를 채운 삼각 플라스크에 대나무 활성탄을 종류별로 2 g 씩 넣고(수용액:활성탄 비= 50:1) 테프론 마개를 씌운 후 항온 진탕기를 사용하여 1시간 동안 150 rpm으로 혼합한 후, 안정화 될 때까지 약 1시간 정치시켰다. 활성탄과 수용액을 분리하기 위하여 2000 rpm으로 10분간 원심분리한 상등액을 마이크로 필터기가 부착된 주사기를 이용하여 5 mL 채수한 후, ICP/MS(Perkin elmer, Elan 6100, FIMS 400)를 활용하여 상등액 내 우라늄 농도를 분석하였다. 분석결과로부터 실험 전/후 인공오염수 내 우라늄 농도 변화값을 이용한 식(1)을 사용하여 대나무 활성탄의 우라늄 제거 효율(Removal efficiency: %)을 계산하였다.
본 연구의 목적은 독성이 낮은 친환경 물질인 대나무 활성탄의 우라늄 흡착능을 실내 실험을 통하여 규명하여, 오염지하수로부터 방사능핵종을 제거하는 흡착제로서 대나무 활성탄의 활용 가능성을 입증하는데 있다. 흡착 배치실험을 통하여 제거 가능한 수계의 우라늄 농도 범위와 최적의 대나무 활성탄 흡착시간 등을 제시하였다. 실험 결과를 대표적인 흡착등온선과 대응시켜 흡착상수값, 흡착친화도를 나타내는 분리상수 값(RL), 표면흡착률 값(θ ) 등을 계산함으로써 대나무 활성탄의 우라늄의 흡착특성을 규명하고자 하였다.
흡착은 수계 내로부터 방사능핵종을 제거하는데 적용하는 대표적인 기작으로, zeolite를 포함하는 규산염점토광물, 철산화광물, 제강슬래그와 같은 산업부산물, 유기합성물(organic hybrid) 등 다양한 흡착제가 사용되어왔으며, 최근에는 천연 과실껍질이나 목재를 고온으로 활성화시켜 제조한 활성탄을 흡착제로 사용하여 수계 내 중금속과 일부 방사성핵종을 제거하는 연구가 이루어지고 있는데(Yin et al., 2007; Brown et al., 2008), 본 연구에서는 친환경물질인 대나무를 활성화공정에 의해 제조한 대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 수계 내 우라늄을 제거하는 배치실험을 수행하였다. 국내에서 시판되고 있는 대나무 활성탄 5종류 중에서 표면적이 100 m2/g 이상이고, 평균 공극 크기가 10 ~100 nm 범위이며, 활성탄 입자들이 대나무의 섬유조직을 그대로 유지하여 다공성과 엽리구조가 발달된 두 종류(이하 ‘A type’과 ‘C type’으로 명명)를 대상으로 흡착배치실험을 실시하였다(Ahn and Lee, 2018).
대상 데이터
국내 상용되는 대나무 활성탄의 특성을 분석한 선행 연구 결과로부터(Ahn and Lee, 2018), 상대적으로 우라늄 흡착능이 우수할 것으로 판단되는 2 종류 대나무 활성탄(A type과 C type)을 이용하여 흡착 배치실험을 수행하였다. 균일한 입자를 사용하기 위해 구입한 대나무 활성탄을 아게이트 막자사발을 이용하여 분말상으로 제조한 후 100 mesh 체(입경: 150 μm)에 걸러진 것을 사용하였다.
대나무 활성탄을 사용하는 경우 수용액의 pH, 온도 변화에 따른 우라늄 제거효율 변화가 크지 않고, 1 시간의 흡착반응으로도 충분한 제거효율에 도달하여, 대나무 활성탄이 자연기원의 우라늄 오염지하수 및 예기치 못한 원전사고나 방사능핵종 누출사고에 기인한 수계(지하수, 지표수, 해수 및 원전 냉각수/폐수 등) 내 우라늄을 정화하는데 효과적인 흡착제로 사용될 수 있을 것으로 기대한다. 본 연구는 대나무 활성탄의 우라늄 제거효율을 평가하기 위한 기초단계로서 흡착 실험에 분말상을 사용하였으며, 현장에서 오염지하수 처리에 사용할 수 있는 형태(담체상과그래뉼상)의 대나무 활성탄을 대상으로 연구는 현재 진행 중에 있다.
본 연구에서 사용한 대나무 활성탄 A type은 일본산으로 직경 1 cm – 3 cm 크기로 제품화되어 국내OO회사에서 수질 정화용으로 수입하여 판매하고 있으며, C type은 국내산으로 화장품 원료로 분말형태로 판매하고 있는 제품이다. 선행 연구 결과 A type과 C type 대나무 활성탄의 비표면적이 각각 235 m2/g과 189 m2/g인 것으로 나타나, 충분한 흡착 공간을 보유하고 있는것으로 나타났다(Ahn and Lee, 2018).
실험 대상 지하수는 선행 연구에서 우라늄 농도가 높게 보고된 부산 OOO지역에서 채수한 후 pH, 우라늄을 포함한 용존 이온 농도 분석을 실시하였으며(Han and Lee, 2015), 4℃ 이하에 냉장 보관하였다.
실험에 사용한 대나무 활성탄 입자들을 FE-SEM/EDS(Scanning Electron Microscope/ Energy Dispersive X-Ray Spectrometer; Zeiss SUPRA 40VP)을 사용하여 분석하였다. 실험에 사용된 우라늄(동위원소 U-238) 용액은 농도가 1000 mg/L인 표준용액(Atomic Absorption 분석용: Sigma Aldrich 회사 제품)을 희석하여 사용하였으며, 2차 증류수에 우라늄 표준 용액을 첨가하여 우라늄 농도별 인공오염수를 제조하였다. 인공오염수의 pH는 Sigma-Aldrich사의 1 N농도 시약용 HCl과 1 N 농도 NaOH 표준용액을 주입하여 적정하였다.
인공오염수와 수질이 다른 현장 오염지하수에 대하여 대나무 활성탄의 우라늄 제거능을 규명하기 위한 흡착 배치실험도 수행하였으며, 실제 우라늄 농도가 높은 부산광역시 OO지역 지하수를 2018년 9월에 채수하여 사용하였다. 지하수법 시행령 제 31조에 근거한 ‘먹는물수질공정시험기준을 적용하여 수질을 측정하였다(MOE, 2018).
이론/모형
인공오염수와 수질이 다른 현장 오염지하수에 대하여 대나무 활성탄의 우라늄 제거능을 규명하기 위한 흡착 배치실험도 수행하였으며, 실제 우라늄 농도가 높은 부산광역시 OO지역 지하수를 2018년 9월에 채수하여 사용하였다. 지하수법 시행령 제 31조에 근거한 ‘먹는물수질공정시험기준을 적용하여 수질을 측정하였다(MOE, 2018). 실험에 사용한 오염지하수 수질과 우라늄 농도는 Table 1에 나타내었으며, 지하수의 수질 특성을 파악하기 위하여 파이퍼 다이아그램(Pipediagram)에 도시한 결과는 Fig.
성능/효과
대나무 활성탄의 우라늄 흡착능(sorption capacity)을 평가하고 흡착특성을 규명하기 위하여, 배치실험 결과를 대표적 흡착등온식인 Langmuir 등온식과 Freundlich 등온식에 대응시켜, 각 흡착등온식의 흡착상수들을 결정하였다. 2.2.2 실험 결과, 오염수의 초기 pH가 5-7범위에서 우라늄 흡착 제거효율의 변화가 미비하였으므로, 오염수의 pH를 5.7(대기 중 이산화탄소 용해에 의한 수계의 pH를 고려함)로 적정하였다. 2.
3에나타내었다. A type 활성탄의 경우 우라늄 제거효율은 72 % ~ 87 %를 나타내었으며, 오염수의 초기 우라늄 농도가 1.0 mg/L 이하의 경우 약 73 %를 보이고 1.0 mg/L 이상에서는 약간 증가하여 최대 87 %까지 증가하였으나, 오염수의 초기 우라늄 농도가 3.0 mg/L 이상에서는 농도 증가에 따라 우라늄 제거효율은 73 %까지 약간 감소하였다. C type 활성탄의 우라늄 제거 효율은 70 % ~ 96 %를 나타내어 A-type 활성탄보다 우라늄 제거효율이 높게 나타났다.
대나무 활성탄의 이러한 독특한 미세공극 구조가 우라늄 흡착 공간으로 활용되어 높은 제거효율을 나타내는것으로 판단되었으며, 이 후 흡착실험을 통하여 이를 검증하고자 하였다. A type과 C type 대나무 활성탄 입자의 EDS 분석 결과, 두 활성탄 모두 다른 원소를 거의 포함하지 않은 대나무의 주 원소인 C와 O로 이루어 있어서, 오염지하수 제거를 위해 현장에 사용하는 경우 대나무 활성탄 투입에 의한 주변 환경의 오염 가능성은 매우 희박한 것으로 나타났다.
A type과 C type 모두 Langmuir 흡착등온선에 대응한 회귀계수값(R2: 0.994 for A type; 0.870 for C type)이Freundlich 흡착등온선에 대응한 회귀계수값(R2 : 0.979 for A type; 0.868 for C type)보다 약간 높았다.
0 mg/L 이상에서는 농도 증가에 따라 우라늄 제거효율은 73 %까지 약간 감소하였다. C type 활성탄의 우라늄 제거 효율은 70 % ~ 96 %를 나타내어 A-type 활성탄보다 우라늄 제거효율이 높게 나타났다. 특히 초기 오염수의 우라늄 농도가 10 mg/L까지 증가하는 경우에도 제거효율은 88 % 이상을 유지하였다.
대나무 활성탄에 대한 우라늄의 제거효율은 pH가 3에서 90 %로 가장 높았으며 이후로 pH 증가에 따라 약간 감소하는 경향을 나타내어 pH 11에서 67 %를 나타내었다. 국내 지하수의 pH가 5 ~ 9 범위를 유지하는 것을 고려하면 대나무 활성탄의 경우 우라늄 제거효율은 pH 5 ~ 9에서 제거효율의 큰 변화 없이 73 % ~ 79 %를 유지하여, 다양한 수계 환경에 대하여 대나무 활성탄의 적용이 가능할 것으로 판단된다. Fig.
4(c)에 나타내었다. 대나무 활성탄에 대한 우라늄의 제거효율은 pH가 3에서 90 %로 가장 높았으며 이후로 pH 증가에 따라 약간 감소하는 경향을 나타내어 pH 11에서 67 %를 나타내었다. 국내 지하수의 pH가 5 ~ 9 범위를 유지하는 것을 고려하면 대나무 활성탄의 경우 우라늄 제거효율은 pH 5 ~ 9에서 제거효율의 큰 변화 없이 73 % ~ 79 %를 유지하여, 다양한 수계 환경에 대하여 대나무 활성탄의 적용이 가능할 것으로 판단된다.
87 nm이었다. 대나무 활성탄의 구조를 파악하기 위하여 A type과 C type 활성탄 입자표면을 FE-SEM으로 분석한 결과(Fig. 2), A type과 C type 입자의 대부분은 대나무의 섬유질 조직을 그대로 유지하고 있었다. 대나무 활성탄은 대부분 대나무 줄기를 탄재로 하여 탄화한 생성물이므로, 활성탄 입자의 대부분이 대나무 줄기를 형성하는 다량의 섬유관다발로 이루어진 인피섬유질(bast fiber) 조직을 그대로 유지하는데, 이 조직은 내부가 비어있고 벽면이 다공성으로 이루어진 미세한 파이프를 여러 다발로 묶은 것과 같은 다공질 섬유상 구조가 특징이다(Fig.
100 mL 오염수에 대나무 활성탄 2 g을 첨가한 경우 두 종류 모두 80 %이상(최대 84 %)의 우라늄 제거효율을 나타내어 인공오염수의 제거효율과 유사하였다. 두 종류 모두 실험후 오염지하수의 우라늄 농도는 0.03 mg/L(WHO 허용기준)보다 낮게 유지되어 실제 오염지하수에 대한 제거효과도 높았을 뿐 아니라, 비슷한 초기 우라늄 농도를 가지는 오염지하수의 경우 단일 처리과정에 의한 정화가 가능할 것으로 판단되었다. 두 종류 모두 첨가량이 2 g인 경우 1 g 첨가한 경우보다 제거효율이 약간 높았으나 증가율은 크지 않아(A type은 7.
03 mg/L(WHO 허용기준)보다 낮게 유지되어 실제 오염지하수에 대한 제거효과도 높았을 뿐 아니라, 비슷한 초기 우라늄 농도를 가지는 오염지하수의 경우 단일 처리과정에 의한 정화가 가능할 것으로 판단되었다. 두 종류 모두 첨가량이 2 g인 경우 1 g 첨가한 경우보다 제거효율이 약간 높았으나 증가율은 크지 않아(A type은 7.8 % 증가, C type은 1.7 % 증가), 현장에서 오염지하수 당 약 1 % ~ 2 %wt 내외의 대나무 활성탄 사용이 적절한 것으로 나타났다.
7(d)), 이러한 결과들로부터 C type가 A type보다 뚜렷한 Langmuir 흡착특성을 나타냄을 알 수 있었다. 두 종류의 대나무 활성탄 모두 흡착 공간의 제약을 받는 Langmuir 흡착특성을 보인다 하더라도, 국내 자연기원 우라늄 오염지하수와 국외 인위적인 오염지하수의 우라늄 농도가 대부분 0.2 mg/L 이하임을 고려하면, 오염수의 우라늄 초기 농도가 1.0 mg/L 보다 낮은 경우 A type과 C type 모두 RL과 θ 값이 1보다 충분히낮게 나타나므로, 적은 양의 첨가(오염수 100 mL 당 2.0 g 이하)만으로도 대나무 활성탄의 표면흡착 기작에 의해 오염지하수로부터 우라늄을 효과적으로 제거할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 오염지하수로부터 우라늄을 제거하는데 효과적인 흡착제로서 대나무 활성탄의 활용가능성을 흡착 배치실험을 통하여 입증하였다. 복잡한 처리 과정이나 별도의 추가 반응을 고려하지 않은 대나무 활성탄 입자의 표면에 우라늄을 흡착시키는 기작만으로 70 % 이상의 우라늄 제거효율을 나타내었으며, 특히 실제 오염지하수의 우라늄 농도 범위인 0.2 mg/L 이하의 저농도에서도 높은 제거효율을 나타내어, 우라늄으로 오염된 현장 지하수 정화에 효과적으로 사용할 수 있는 가능성을 제시하였다. 대나무 활성탄을 사용하는 경우 수용액의 pH, 온도 변화에 따른 우라늄 제거효율 변화가 크지 않고, 1 시간의 흡착반응으로도 충분한 제거효율에 도달하여, 대나무 활성탄이 자연기원의 우라늄 오염지하수 및 예기치 못한 원전사고나 방사능핵종 누출사고에 기인한 수계(지하수, 지표수, 해수 및 원전 냉각수/폐수 등) 내 우라늄을 정화하는데 효과적인 흡착제로 사용될 수 있을 것으로 기대한다.
4(a)에 나타내었다. 오염수 100 mL에 대하여 활성탄을 0.1 g(0.1 wt%)부터 3.0 g(3.0 wt%)까지 첨가한 결과 제거효율은 69 % ~ 74 %를 나타내었고, 활성탄 첨가량이 증가함에 따라 제거효율은 약간 증가하는 경향을 나타내었으나 그 증가폭이 완만하여, 대나무 활성탄은 오염수 대비 1-2 % 범위를 첨가하는것이 바람직한 것으로 나타났다. Fig.
4(d)는 오염수의 온도변화에 따른 C type 대나무 활성탄의 제거효율 변화를 나타낸다. 오염수의 온도가 5 ℃부터 증가함에 따라 우라늄의 제거효율은 소폭 상승하는 경향을 나타내며, 온도 10 ℃ ~ 20 ℃ 범위에서 우라늄 제거효율은 69 %~ 76 %를 나타내어 국내 현장 지하수에 적용하는데 추가적인 온도 조절은 필요하지 않은 것으로 밝혀졌다. 위 실험결과들로부터 우라늄으로 오염된오염지하수 정화를 위해 대나무 활성탄을 흡착제로 활용하는 경우, 비교적 짧은 반응시간(1 시간)에 처리가 가능하고, 넓은 pH 범위와 온도 범위에서도 높은 제거 효율을 유지하는 것으로 나타나, 우라늄으로 오염된 다양한 오염수(지하수 포함)을 정화하는데 대나무 활성탄을 활용할 수 있을 것으로 판단되었다.
오염수의 온도가 5 ℃부터 증가함에 따라 우라늄의 제거효율은 소폭 상승하는 경향을 나타내며, 온도 10 ℃ ~ 20 ℃ 범위에서 우라늄 제거효율은 69 %~ 76 %를 나타내어 국내 현장 지하수에 적용하는데 추가적인 온도 조절은 필요하지 않은 것으로 밝혀졌다. 위 실험결과들로부터 우라늄으로 오염된오염지하수 정화를 위해 대나무 활성탄을 흡착제로 활용하는 경우, 비교적 짧은 반응시간(1 시간)에 처리가 가능하고, 넓은 pH 범위와 온도 범위에서도 높은 제거 효율을 유지하는 것으로 나타나, 우라늄으로 오염된 다양한 오염수(지하수 포함)을 정화하는데 대나무 활성탄을 활용할 수 있을 것으로 판단되었다.
1에 나타내었다. 지하수 수질유형 분석 결과, Ca2+와 HCO3- 농도가 높은 CaMg-HCO3 유형에 속하였으며, 우라늄 농도는 0.14 mg/L로 세계보건기구(World Health Organization: WHO) 음용수 수질 허용기준인 0.03 mg/L의 4배를 초과하였다.
후속연구
2 mg/L 이하의 저농도에서도 높은 제거효율을 나타내어, 우라늄으로 오염된 현장 지하수 정화에 효과적으로 사용할 수 있는 가능성을 제시하였다. 대나무 활성탄을 사용하는 경우 수용액의 pH, 온도 변화에 따른 우라늄 제거효율 변화가 크지 않고, 1 시간의 흡착반응으로도 충분한 제거효율에 도달하여, 대나무 활성탄이 자연기원의 우라늄 오염지하수 및 예기치 못한 원전사고나 방사능핵종 누출사고에 기인한 수계(지하수, 지표수, 해수 및 원전 냉각수/폐수 등) 내 우라늄을 정화하는데 효과적인 흡착제로 사용될 수 있을 것으로 기대한다. 본 연구는 대나무 활성탄의 우라늄 제거효율을 평가하기 위한 기초단계로서 흡착 실험에 분말상을 사용하였으며, 현장에서 오염지하수 처리에 사용할 수 있는 형태(담체상과그래뉼상)의 대나무 활성탄을 대상으로 연구는 현재 진행 중에 있다.
, 2018), 본 연구에서 활용한 A type과 C type의 우라늄 제거능은 매우 높았다. 이러한 결과들로부터 대나무 활성탄은 우라늄 흡착제로서 오염지하수 정화에 효과적으로 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
2017년 기준 국내 원자력발전 현황은?
총 전기생산량의 30 % 이상을 원자력발전에 의존하는 우리나라는 2017년 기준으로 총 23기의 원전을 가동하고 있는 주요 원전 국가이다. 지난 수십 년간 원자력발전을 위해 연간 약 500 ton의 핵연료를 수입하고 있으나, 사용 후 핵연료를 포함한 고준위 방사성 폐기물을 영구 저장할 수 있는 ‘최종처분’ 단계의 영구 저장소를 가지고 있지 않아 원전 주변에 임시저장하고 있으며, 2024년에는 임시저장소도 포화상태에 이를 것으로 예측하고 있다(KHNP, 2016).
국내 원자력발전의 사용 후 폐기물은 현재 어디에 저장되고 추후 어떻게 예상되는가?
총 전기생산량의 30 % 이상을 원자력발전에 의존하는 우리나라는 2017년 기준으로 총 23기의 원전을 가동하고 있는 주요 원전 국가이다. 지난 수십 년간 원자력발전을 위해 연간 약 500 ton의 핵연료를 수입하고 있으나, 사용 후 핵연료를 포함한 고준위 방사성 폐기물을 영구 저장할 수 있는 ‘최종처분’ 단계의 영구 저장소를 가지고 있지 않아 원전 주변에 임시저장하고 있으며, 2024년에는 임시저장소도 포화상태에 이를 것으로 예측하고 있다(KHNP, 2016). 임시저장소에서 관리되는 고준위 핵폐기물(핵연료 포함)은 장시간에 걸쳐 강한 방사선과 높은 열을 방출하기 때문에, 지진과 같은 자연재해나 인위적 공격에 의한 주변 수계오염 가능성이 매우 높다(Jung, 2016).
수계에 존재하는 방사성 오염물질을 제거하는 기작은 무엇이 있는가?
방사성우라늄으로 오염된 수계를 정화하기 위해 개발된 주요 제거기작으로는 흡착(adsorption), 이온교환(ion exchange), 공침(co-precipitation), 역삼투(reverse osmosis), 막여과(membrane filtration) 등이 있으며, 포괄적 의미에서 흡착 기작이 가장 많이 사용되고 있다(Ding et al., 2017; Ding et al.
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